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論文

Water contents in aggregates and cement pastes determined by gravimetric analysis and prompt $$gamma$$-ray analysis

木下 哲一*; 能任 琢真*; 中島 均*; 小迫 和明*; 加藤 雄大*; 黒岩 洋一*; 倉部 美彩子*; 佐々木 勇気*; 鳥居 和敬*; 前田 亮; et al.

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 332(2), p.479 - 486, 2023/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Analytical)

There are some different chemical and physical forms of water molecules in concretes. Especially, bound water is difficult to determine. In the present work, we determined free + adsorbed water and bound water contained in aggregates and cement pastes, which are component of concretes, by means of conventional gravimetric analysis and prompt $$gamma$$-ray analysis (PGA), respectively, in order to evaluate a total water content in concretes. In the PGA, background reduction was attempted by using the time-of-flight (TOF) signal. In addition, the degree of contribution to analytical values by scattered neutrons by samples was evaluated because water would adsorb on the surface of instruments inside the irradiation chamber for the PGA. Contents of the free + adsorbed water and bound water in some geochemical references determined in the present work were compared with the nominal values to confirm the precision. Each water content in aggregates collected from different quarries and cement pastes with different water-to-cement ratios were analyzed. A total water content in young concrete was evaluated on the basis of the analytical values.

論文

Development of an integrated active neutron non-destructive analysis system; Active-N

藤 暢輔; 大図 章; 土屋 晴文; 古高 和禎; 北谷 文人; 米田 政夫; 前田 亮; 小泉 光生

Proceedings of INMM & ESARDA Joint Virtual Annual Meeting (Internet), 8 Pages, 2021/08

Since neutrons have exceptional ability to penetrate high-density materials and can induce fission, they are used in non-destructive analysis such as, Differential Die-Away Analysis (DDA), Prompt Gamma-ray Analysis (PGA) and Neutron Resonance Transmission Analysis (NRTA). The different analytical methods give us complementary information, which are particularly useful for the quantification of Special Nuclear Materials in highly radioactive nuclear materials, including spent fuel. The Japan Atomic Energy Agency (JAEA) and the Joint Research Centre (JRC) of the European Commission are collaborating to develop an active neutron NDA system for nuclear non-proliferation and nuclear security. In the second phase of the project, an integrated active neutron NDA system: Active-N which enables the simultaneous measurements of DDA, PGA and NRTA has been developed. The DDA detects fission neutrons, and it can determine small amounts of the fissile mass. PGA is utilized for the quantification of neutron absorber and particularly useful for the detection of explosives. NRTA can be used to quantify almost all medium and high-Z elements and considered as one of the most accurate NDA. In this presentation, we will provide an overview of Active-N and report the recent experimental results. This research was implemented under the subsidy for nuclear security promotion of MEXT: Ministry of Education, Culture, Sports, Science and Technology.

論文

The Design and implementation of the PGA measurement system in an integrated Active Neutron non-destructive analysis system, "Active-N"

古高 和禎; 大図 章; 藤 暢輔

Proceedings of INMM & ESARDA Joint Virtual Annual Meeting (Internet), 9 Pages, 2021/08

We have been developing an integrated active neutron non-destructive analysis system for highly radioactive nuclear materials, "Active-N", using an intense D-T neutron source. The system is composed of the following mutually complementing different measurement systems: Differential Die-away Analysis (DDA), Neutron Resonance Transmission Analysis (NRTA), and Prompt Gamma-ray Analysis (PGA). The former two are for measurements of total amount of fissile material and of isotopic composition, respectively. The purpose of the last one, i.e. PGA measurement system is the detection of explosives contained in e.g., dirty bombs and of chemical warfare agents, as well as of neutron poisons which absorb neutrons and disturb DDA measurements. This report describes mainly the PGA measurement system. In the PGA measurement system, to resolve individual gamma-ray peaks, a Ge detector is utilized. It is well known that irradiation of fast neutrons ($$gesim10$$ keV) to Ge detectors cause damages to the detectors and gradually worsen their resolution, and finally make them unusable without a laborious treatment. Therefore, it is essential to shield the PGA detector against the neutrons from the D-T neutron generator. In addition, to reduce background gamma rays from the materials used for the DDA system, they should also be carefully chosen. In order to design an appropriate neutron shield for the PGA measurement system and diminish the sources of the background gamma rays, simulation study was done using a particle transport code system PHITS. Based on the results, a shielding for the PGA measurement system has been designed which reduces the number of damaging neutrons by an order of magnitude. The Active-N system which incorporates the PGA measurement system equipped with the neutron shielding, has been installed at NUCEF facility in JAEA Tokai. This research was implemented under the subsidy for nuclear security promotion from MEXT.

論文

Nondestructive quantitative analysis of difficult-to-measure radionuclides $$^{107}$$Pd and $$^{99}$$Tc

藤 暢輔; 瀬川 麻里子; 前田 亮; 常山 正幸*; 木村 敦; 中村 詔司; 遠藤 駿典; 海老原 充*

Analytical Chemistry, 93(28), p.9771 - 9777, 2021/07

 被引用回数:5 パーセンタイル:38.65(Chemistry, Analytical)

Considering the expanding demand for nuclear waste management of the spent nuclear fuel materials in near future, a non-destructive analytical scheme applicable to the most difficult-to-measure nuclide of $$^{107}$$Pd, which emits no decay gamma-rays and whose half-life is too long to be decayed out during a human lifetime, was designed. The scheme consists of a sophisticated instrument capable of the detection of gamma-rays by Ge detectors coupled with time-of-flight measurement of neutrons and a high-intensity pulsed neutron beam, and can simultaneously perform TOF-coupled prompt gamma-ray analysis (TOF-PGA) as well as PGA and NRCA. An analytical capability was evaluated by applying to simulated samples of the Tc-platinum group metals (Tc-PGMs) obtained by the group partitioning process of spent nuclear fuels, which contain not only $$^{107}$$Pd but also $$^{99}$$Tc and another difficult-to-measure fission product. It was confirmed that, although PGA and NRCA could accurately analyze both nuclides in individual single substances, only TOF-PGA can analyze $$^{107}$$Pd as well as $$^{99}$$Tc in the Tc-PGMs simulated sample. The TOF-PGA measurement technique can be widely used for the non-destructive analysis of $$^{107}$$Pd and $$^{99}$$Tc in nuclear wastes.

論文

Discovery of a new low energy neutron resonance of $$^{89}$$Y

片渕 竜也*; 藤 暢輔; 水本 元治*; 齋藤 辰宏*; 寺田 和司*; 木村 敦; 中村 詔司; Huang, M.*; Rovira Leveroni, G.; 井頭 政之*

European Physical Journal A, 57(1), p.4_1 - 4_4, 2021/01

 被引用回数:3 パーセンタイル:44.64(Physics, Nuclear)

A new neutron resonance of $$^{89}$$Y was found in time-of-flight (TOF) neutron capture experiments using a pulsed neutron beam from a spallation neutron source of the Japan Proton Accelerator Research Complex. The observed resonance energy was 19.7 eV that is much lower than the lowest energy (2.60 keV) of the previous reported resonances. In addition to the TOF measurement, nuclide identification of the resonance was made by prompt $$gamma$$-ray analysis. Neutron capture $$gamma$$-rays from $$^{89}$$Y were clearly observed only on the resonance. Resonance analysis was applied to the experimental results and the resonance parameters of the new resonance are given.

論文

Development of a correction method for the time-of-flight prompt $$gamma$$-ray analysis

Huang, M.; 藤 暢輔; 海老原 充*; 木村 敦; 中村 詔司

Journal of Applied Physics, 121(10), p.104901_1 - 104901_7, 2017/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:9.73(Physics, Applied)

A new analytical technique, time-of-flight prompt $$gamma$$-ray analysis, has been developed at the Japan Proton Accelerator Research Complex. In order to apply it to accurate elemental analysis, a set of standard Fe and Au samples were measured to examine the factors which affect the number of detected events. It was found that the main contributing factors included the attenuations of neutrons and $$gamma$$ rays in the sample, live-time ratio of the data acquisition system and signal pile-up correction factor. A simulation model was built for the estimations of neutron and $$gamma$$-ray attenuations. A simple empirical formula was proposed to calculate the signal pile-up correction factor. The whole correction method has proven to be accurate and reliable.

論文

J-PARC/ANNRIにおける即発$$gamma$$線分析法開発

藤 暢輔; 海老原 充*; Huang, M.; 木村 敦; 中村 詔司; 原田 秀郎

放射化学, (33), p.1 - 9, 2016/03

中性子即発$$gamma$$線分析(PGA)は、中性子捕獲反応に伴って放出される即発$$gamma$$線により元素分析を行う方法で、迅速に多元素を非破壊分析できるという特長がある。そのため、宇宙化学・環境・考古学・材料など幅広い分野で用いられ、多くの研究に貢献している。PGAはこれまでに同時計数法や反同時計数法によって検出限界や峻別性能の改良がおこなわれてきたが、大強度陽子加速器施設(J-PARC)の物質・生命科学実験施設(MLF)における大強度パルス中性子ビームによって、飛行時間法を用いた即発$$gamma$$線分析(TOF-PGA)の利用が可能となった。本稿では同時計数法による即発$$gamma$$線分析(MPGA)のほか、MLFに設置された中性子核反応測定装置(ANNRI)の概要と本装置によって可能となるTOF-PGAについて解説する。

論文

BL04「ANNRI」における元素分析法の開発

藤 暢輔; Huang, M.; 木村 敦; 中村 詔司; 原田 秀郎; 海老原 充*

四季, 28, P. 4, 2015/09

中性子核反応測定装置ANNRIは、高検出効率の即発$$gamma$$線検出装置、高性能なデータ収集系等を備えているほか、広いエネルギーレンジの中性子を用いることができる。中性子を用いた非破壊分析法の一つである即発$$gamma$$線分析(PGA)は、非破壊・多元素同時・バルク分析などの特徴を持つため貴重な試料や破壊が困難な試料の分析に有効である。ANNRIではパルス中性子を用いることができるため、中性子捕獲反応における共鳴を使った分析(中性子共鳴捕獲分析法)も行うことができる。物質・生命科学実験施設MLFから得られる大強度パルス中性子と大立体角を持つゲルマニウム検出器等を用いることによってゲルマニウム検出器でも中性子共鳴捕獲分析を行うことを可能とし、2つの手法を融合した新しい手法を確立した。これによってPGAと中性子共鳴捕獲分析の2つの結果が同時に得られるだけでなく、2つの分析手法の融合による相乗効果が得られる。つまり、PGAでも中性子共鳴捕獲分析でも測定が困難であるものでも分析できるようになった。本論文では、開発した手法について混合標準試料を用いた実験をもとにその特長についての解説を行う。

論文

大強度パルス中性子ビームを用いた新しい非破壊元素分析法の開発

藤 暢輔; 海老原 充*; Huang, M.; 木村 敦; 中村 詔司; 原田 秀郎

Isotope News, (736), p.22 - 26, 2015/08

中性子核反応測定装置(ANNRI)は、J-PARC MLFに設置された即発$$gamma$$線測定実験のための装置であり、主に核データ測定、天体核物理および元素分析の研究開発が行われている。中性子ビームを用いた元素分析法には2つの代表的な手法があり、一つは中性子捕獲$$gamma$$線のエネルギーを用いる即発$$gamma$$線分析(PGA)、もう一つは飛行時間法(TOF)から得られる中性子エネルギーを用いる中性子共鳴捕獲分析である。ANNRIでは大強度パルス中性子ビームと高効率Ge検出器を用いることによって、前述の2つの元素分析法を融合した新しい元素分析法を行うことができる。新しい手法では3次元スペクトル(TOF-PGAスペクトル)を解析することによって従来法では解析が困難な場合でも正確な値が得られることを混合標準試料の測定結果によって示した。今後は非破壊分析が望まれる様々な分野において用いられるものと期待している。

論文

中性子誘起即発ガンマ線分析

米澤 仲四郎; 伊藤 泰男*

Radioisotopes, 43(1), p.50 - 53, 1994/01

原子炉の中性子を利用した、中性子誘起即発$$gamma$$線分析(PGA)の解説を行った。PGAの原理及び特徴について記述した後、冷中性子等の低速中性子ガイドビームを中性子源としたPGAの特長について示した。更に、筆者らがJRR-3Mの冷中性子及び熱中性子ビームガイドに設置した即発$$gamma$$線分析装置の概要及び特性等について記述するとともに、現在JRR-3Mで行われている応用研究例の紹介も行った。最後に、PGAによる物質中の元素及び同位体の分布分析法等の、今後の発展性についても記述した。

報告書

原子炉中性子による即発ガンマ線分析; 解説及びJRR-3(改造炉)中性子ガイドビームを使用した実験計画

米澤 仲四郎; 星 三千男

JAERI-M 91-087, 44 Pages, 1991/05

JAERI-M-91-087.pdf:1.47MB

原子炉の中性子を利用した即発ガンマ線分析(PGA)に関する文献を調査し、PGAの原理及び特徴を通常の中性子放射化分析(NAA)と比較しながら解説した。装置を炉内型、ビーム型及びガイドビーム型に分類し、分析化学的に使用例の多い代表的な装置を紹介するとともに、各装置の感度及び検出限界の比較を行い、その特長を利用した多方面の応用例を説明した。更に現在計画中のJRR-3(改造炉)の冷及び熱中性子ガイドビームを利用したPGAについて、設置予定の実験装置の紹介及びその研究計画を示した。

口頭

J-PARC ANNRIにおけるパルス中性子を用いた多重即発$$gamma$$線分析法の開発

藤 暢輔; 海老原 充*; Huang, M.; 瀬川 麻里子; 木村 敦; 中村 詔司

no journal, , 

J-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)のBL04に設置された中性子核反応測定装置(ANNRI)、研究3号炉中性子ガイドホールに設置された多重即発$$gamma$$線検出装置(MPGA)などを用いて、原子力機構, 首都大学東京, 東京大学など6大学2機関による産学官連携重点研究を行なってきた。本発表では、主にANNRIにおけるパルス中性子を用いた多重即発$$gamma$$線分析法開発において得られた研究成果として、中性子及び$$gamma$$線の自己遮蔽補正法、デッドタイムやパイルアップ等の補正法、標準試料や宇宙化学的試料を用いた実験結果、解析ソフトウェア及びビームラインの高度化等について報告する。さらに今後実施する同手法の高確度化に関する研究計画について述べる。

口頭

J-PARC ANNRIにおける飛行時間法を用いた即発$$gamma$$線分析法の開発とその応用

藤 暢輔; Huang, M.; 海老原 充*; 瀬川 麻里子; 土屋 晴文; 前田 亮; 木村 敦; 中村 詔司

no journal, , 

J-PARC MLFに設置した中性子核反応測定装置ANNRIにおいて飛行時間法を用いた即発$$gamma$$線分析法(TOF-PGA)の開発を行っている。TOF-PGAは従来法である即発$$gamma$$線分析(PGA)や中性子共鳴捕獲分析(NRCA)に比べて分解能が飛躍的に向上しており、非常に複雑な元素構成をもつ試料であっても、他の元素からの妨害をほとんど受けずに定量することが可能である。Ni基超合金は、優れた耐熱性を持つため高温ガス炉やガスタービンなどの材料としての開発が行われているが、元素構成が複雑であるためPGAやNRCAによる非破壊分析が困難であった。TOF-PGAの性能評価実験としてNi基超合金の模擬試料を測定した結果、従来法ではMoが他の元素の影響を受けて正常な値を得られなかったが、TOF-PGAでは正確に求めることができた。本発表では、Ni基超合金模擬試料実験の詳細と、TOF-PGAの高度化計画について報告する。

口頭

核不拡散・核セキュリティ用アクティブ中性子NDA装置の開発,2; PGA測定に適した統合装置構成物質の検討

古高 和禎; 藤 暢輔

no journal, , 

原子力機構では、核セキュリティ補助金事業の一環として、欧州委員会-共同研究センター(EC-JRC)との共同研究により、従来の非破壊測定(NDA)技術を適用できない高線量核燃料物質の非破壊測定技術開発を実施している。本研究開発の第2フェーズでは、小型中性子源を用いた複数のアクティブ中性子NDA技術(ダイアウェイ時間差分析法: DDA、中性子共鳴透過分析法: NRTA、即発$$gamma$$線分析法: PGA)を組み合わせ、それぞれの特長を生かすことによって高線量核燃料物質に対応できる非破壊測定法の確立を目指している。このうち、PGAでは、爆発性物質の主要元素(窒素)、化学兵器の材料元素(燐, 塩素, 硫黄, ホウ素, ケイ素, チタン等)、及びDDA測定への妨害元素(ホウ素, 塩素)の検知を目指している。本研究では、開発計画の第1フェーズで得た知見をもとにして、DDA測定の性能を低下させることなくPGA測定の妨げとなる$$gamma$$線が低減され、かつPGA用検出器が中性子に対して充分に遮蔽されるように、開発の第2フェーズで建設するNDA装置に用いる物質の検討を行った。

口頭

飛行時間法を用いた即発ガンマ線分析による放射性核種の定量

藤 暢輔; Huang, M.; 瀬川 麻里子; 前田 亮; 常山 正幸*; 土屋 晴文; 木村 敦; 中村 詔司

no journal, , 

J-PARC MLFに設置した中性子核反応測定装置ANNRIにおいて飛行時間法を用いた即発$$gamma$$線分析法(TOF-PGA)の開発を行っている。TOF-PGAは従来法である即発$$gamma$$線分析(PGA)や中性子共鳴捕獲分析(NRCA)に比べて分解能が飛躍的に向上しており、非常に複雑な元素構成をもつ試料であっても、他の元素からの妨害をほとんど受けずに定量することが可能である。そのため、TOF-PGAは分離変換等における放射性核種の非破壊分析としての応用が期待される。群分離されたグループのうちTc・白金族元素は、管理すべきTc-99, Pd-107の長寿命の放射性核種を含む一方で、有用な金属資源として再利用することも検討されている。再利用のためには白金族の定量だけでなく、これらの放射性核種の定量も重要であるが、Pd-107は純$$beta$$核種であり、Tc-99もほとんど崩壊$$gamma$$線を放出しないため、破壊法によっても定量することが困難である。本発表では、白金族元素の測定データに開発した補正法を適用して得られた定量値、及び近年ANNRIに整備した中性子フィルター等について報告する。

口頭

即発ガンマ線分析と多重即発ガンマ線分析

藤 暢輔

no journal, , 

中性子即発ガンマ線分析(PGA)は、中性子捕獲反応に伴って放出される即発ガンマ線により定量分析を行う非破壊分析法で、多元素の同時分析が迅速に行えるだけでなく、分析の確度が非常に高いという特長がある。そのため、原子力分野をはじめとして宇宙化学・環境・考古学・材料など幅広い分野で用いられ、多くの研究に貢献している。PGAはこれまでに同時計数法を用いた即発ガンマ線分析(MPGA)の開発などによって高度化されてきたが、大強度陽子加速器施設の物質・生命科学実験施設に設置した中性子核反応測定装置(ANNRI)において飛行時間法を用いた即発ガンマ線分析(TOF-PGA)が開発され、さらに検出限界及び峻別性能が改善されている。本講演では、PGA, MPGAおよびANNRIによって可能となったTOF-PGAについて、その原理と特長を実際の測定例を交えて解説する。

口頭

J-PARC ANNRIにおける中性子共鳴透過分析法開発

藤 暢輔; 瀬川 麻里子; 前田 亮; 常山 正幸*; 木村 敦; 中村 詔司

no journal, , 

J-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)に設置した中性子核反応測定装置(ANNRI)では、中性子ビームを用いた非破壊元素分析法を実施することができる。これまでに同時計数法と即発ガンマ線分析(PGA)を組み合わせた多重即発ガンマ線分析(MPGA)やPGAと中性子共鳴捕獲分析(NRCA)を組み合わせた分析(TOF-PGA)などを開発して実用化してきたが、いずれも中性子捕獲反応による即発ガンマ線を利用した分析であった。試料を透過した中性子を測定する中性子共鳴透過分析(NRTA)は、統計エラーを低く抑えることができる上に検出効率をキャンセルすることができるため確度の高い分析が可能である。また、NRTAは試料から放出される放射線の影響を受けにくいという特長があるため、使用済核燃料などの高い放射能を持つ試料の高精度非破壊測定法として期待されている。そのため、PGAやNRCAなどの相補的な手法としてJ-PARC ANNRIにおける実装を目指している。本発表ではNRTA開発の進捗状況や、フィルター装置などのANNRI装置の高度化について報告するとともに今後の展望等について述べる。

口頭

即発ガンマ線分析

瀬川 麻里子

no journal, , 

中性子即発ガンマ線分析(PGA)と中性子共鳴捕獲分析(NRCA)は共に非破壊分析法であり、PGAはガンマ線のエネルギーを利用し、NRCAは中性子共鳴エネルギーを利用して元素分析を行う。これらを同時に適用する技術はこれまで存在しなかったが、J-PARC MLFに設置されたANNRIでは、高強度パルス中性子ビームと大立体角Ge検出器システムを用いることで、PGAとNRCAに加え、両者を組み合わせた分析(TOF-PGA)が可能である。TOF-PGAは、ガンマ線と中性子共鳴のエネルギーを同時に用いることができるため、優れた峻別性能をもち、容易に核種を同定することができる。そのため、複雑な組成を持つ試料の分析を行う際に威力を発揮する。この結果、ANNRIは原子力、宇宙化学、環境、考古学、最先端材料など幅広い分野の研究開発に利用されている。本講演では、PGA並びにTOF-PGAの原理、特長、適用事例、ANNRIの高度化開発について、ハード・ソフト両面から紹介する。

口頭

ANNRIにおける核種分析の現状

藤 暢輔; 海老原 充*; Huang, M.; 木村 敦; 中村 詔司; 原田 秀郎

no journal, , 

中性子核反応測定装置(ANNRI)はJ-PARC物質・生命科学実験施設(MLF)のBL04に設置されており、主に核データ測定、核種分析、天体核物理研究のために用いられている。ANNRIの中流部分にはクラスターGe検出器2台とコアキシャルGe検出器8台から構成される装置が備えられており、放射化分析の一つである即発$$gamma$$線分析(Prompt Gamma-ray Analysis: PGA)を行うことができる。PGAは、非破壊・多元素同時・バルク分析などの特徴を持つため貴重な試料や破壊が困難な試料の分析に有効である。ANNRIではパルス中性子を用いることができるため、中性子捕獲反応における共鳴を使った分析(中性子共鳴捕獲分析法)を行うことができる。これまで、PGAと中性子共鳴捕獲分析は同時に行われることは無かった。ANNRIでは大強度パルス中性子を使用することにより、PGAと中性子共鳴捕獲分析を同時に行うこと(TOF-PGA)が可能となった。これによってPGAと中性子共鳴捕獲分析の2つの結果が得られるだけでなく、2つの分析手法の融合による相乗効果が得られる。つまり、PGAでも中性子共鳴捕獲分析でも測定が困難であるものでも分析できるようになった。本発表では、ハードウェアとソフトウェア開発の現状と新しい手法で得られる相乗効果の実証実験の結果などについて報告する。

口頭

Development of correction methods for the time-of-flight prompt $$gamma$$-ray analysis at ANNRI

Huang, M.; 藤 暢輔; 海老原 充*; 木村 敦; 中村 詔司

no journal, , 

The J-PARC Accurate Neutron-Nucleus Reaction measurement Instrument (ANNRI) has been available for the time-of-flight (TOF) prompt $$gamma$$-ray analysis. However, it is not entirely clear on the specific relationship between the number of detected events and the sample weight. In this study, a set of standard Fe and Ag samples were measured to examine the factors which affect the $$gamma$$ counts and TOF counts. It is found that the main contributing factors are live-time ratio of the data acquisition system ($$tau$$), data acquisition efficiency during the live time ($$delta$$), neutron attenuation (NA) and $$gamma$$-ray attenuation (GA). A 5.3-kHz random-pulse generator is used for the determination of $$tau$$. $$delta$$ is calibrated with an empirical formula. Simulation models are built for the evaluations of NA and GA by the PHITS program. With the present method, the values of corrected $$gamma$$ counts are accurately proportional to the sample weights.

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