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報告書

堆積岩類及びセメント系材料に対する収着・拡散データの調査・評価(NUMO-JAEA共同研究報告書; 2016-2017年度)(共同研究)

浜本 貴史*; 松原 竜太*; 澁谷 早苗*; 陶山 忠宏*; 舘 幸男

JAEA-Data/Code 2017-014, 31 Pages, 2018/03

JAEA-Data-Code-2017-014.pdf:2.1MB
JAEA-Data-Code-2017-014-appendix(CD-ROM).zip:0.61MB

現在、原子力発電環境整備機構(NUMO)と原子力機構(JAEA)の双方で、地層処分の安全評価手法の開発を進めている。これら安全評価に資するため、国内外の最新の知見を踏まえたパラメータ設定手法の構築を、NUMOとJAEAで共同研究として実施している。本報では、この共同研究の一環として実施した、収着・拡散データベースの拡充のための国内外の最新の収着・拡散データの調査と信頼度評価の結果を報告する。今回の調査では、堆積岩とセメント系材料を中心に調査と信頼度評価を行い、収着データとしては、文献数19件、データ数1、746件、拡散データとしては、文献数25件、データ数593件分について、収着・拡散データベースの中で利用可能な形式でデータを整備した。

論文

地層処分性能評価のための岩石に対する収着分配係数の設定手法の構築; 花崗岩を対象とした適用性評価

舘 幸男; 陶山 忠宏*; 澁谷 早苗*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 24(2), p.109 - 134, 2017/12

性能評価解析において、収着分配係数K$$_{rm d}$$は、地球化学条件の変動範囲や不確実性を含む具体的な性能評価条件を考慮して設定する必要がある。性能評価のための岩石へのK$$_{rm d}$$設定手法を、(i)収着データベースから抽出されるデータ群の直接的利用、(ii)データ取得条件と性能評価条件の差異を補正する半定量的条件変換手法、(iii)熱力学的収着モデルの3つを組み合わせることにより構築した。この設定手法の適用性を評価するため、これら3つの手法を適用して、花崗岩に対するCs及びAmのK$$_{rm d}$$値と不確実性の導出と比較を行った。その結果、データやモデルについて十分な情報が利用可能な場合、異なる手法間で整合的な設定値を導出可能であることを確認した。この手法間の比較を踏まえ、性能評価対象の25元素を対象に、実測データ群に基づく分配係数と不確実性の設定を試み、最近の海外の性能評価プロジェクトにおけるK$$_{rm d}$$データセットと比較した。本手法によって、実際のサイト条件への適用を含む段階に応じた分配係数及び不確実性を設定することが可能となる。

論文

Coupling the advection-dispersion equation with fully kinetic reversible/irreversible sorption terms to model radiocesium soil profiles in Fukushima Prefecture

操上 広志; Malins, A.; 武石 稔; 斎藤 公明; 飯島 和毅

Journal of Environmental Radioactivity, 171, p.99 - 109, 2017/05

 被引用回数:2 パーセンタイル:69.03(Environmental Sciences)

土壌中の放射性セシウムの鉛直方向移動を記述するための修正拡散-収着-固定化モデルを提案した。このモデルでは、可逆サイトに対するカイネティックスを新たに導入している。このモデルは初期Exponential分布を再現することができる。初期のrelaxation massは拡散深さ、すなわち分配係数、収着速度、分散係数に依存することがわかった。また、このモデルは深い個所での放射性セシウム分布のテイリングを表現する。これは、収着と脱着の速度の違いによるものと考えられる。

論文

奨励賞を受賞して

邉見 光

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 23(1), P. 113, 2016/06

日本原子力学会バックエンド部会誌「原子力バックエンド研究Vol.22, No.1」に掲載された研究論文「花崗閃緑岩,凝灰質砂岩試験片に対するヨウ素,スズの分配係数」が評価され、同部会平成27年度奨励賞を受賞した。今回の受賞に関する所感を同部会誌に寄稿する。

論文

Demonstrative experiments on the migration of radiocesium from buried soil contaminated by the accident at Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

山口 徹治; 島田 太郎; 石橋 純*; 赤木 洋介*; 黒沢 満*; 松原 諒宜*; 松田 祐紀*; 佐藤 滋芳*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 22(2), p.21 - 28, 2015/12

福島第一原子力発電所事故で汚染された土壌を穴に埋設し、清浄な土壌で覆土すれば、放射性セシウムは汚染土壌から周りの土壌や地下水にほとんど移行しないことは過去の研究から推定できる。本研究では、茨城県美浦村の1つの公園と埼玉県三郷市の2つの公園において一年にわたって核種移行試験を行って、その推定を実証した。実際に汚染土壌を埋設し、散水によって放射性セシウムの移行を加速した。ボーリングコアの切断分析結果や、土壌水の分析結果からは、放射性セシウムの動きは見られなかった。また、実験室におけるカラム移行試験および収着試験によって、放射性セシウムが汚染土壌からほとんど溶け出さないことや、たとえ溶け出しても周囲の土壌に収着されてほとんど移行しないことを示すデータを得た。試験は1年間で終了したが、移流拡散モデルによるシミュレーション解析を100年間について行ったところ、セシウム-137はほとんど移行せずにその場で減衰することが示された。

論文

Matrix diffusion and sorption of Cs$$^{+}$$, Na$$^{+}$$, I$$^{-}$$ and HTO in granodiorite; Laboratory-scale results and their extrapolation to the in situ condition

舘 幸男; 蛯名 貴憲*; 武田 智津子*; 斎藤 登志彦*; 高橋 宏明*; 大内 祐司*; Martin, A. J.*

Journal of Contaminant Hydrology, 179, p.10 - 24, 2015/08

 被引用回数:16 パーセンタイル:15.73(Environmental Sciences)

結晶質岩中の核種移行評価においてマトリクス拡散と収着現象の理解は重要である。スイスのグリムゼル原位置試験場から採取した花崗閃緑岩試料を用いて、Cs$$^{+}$$, Na$$^{+}$$, I$$^{-}$$とHTO(トリチウム水)の拡散・収着挙動が、透過拡散試験とバッチ収着試験により調査された。得られた実効拡散係数(De)は、Cs$$^{+}$$, Na$$^{+}$$, HTO, I$$^{-}$$の順となった。容量因子($$alpha$$)と分配係数(Kd)も、同様の傾向を示した。Cs$$^{+}$$, Na$$^{+}$$に対する二重プロファイルは、試料表面部のKdの増加によって解釈され、表面分析によって試料表面部の擾乱を受けた黒雲母鉱物の高い間隙率と収着容量の増加に起因することが確認された。二重プロファイルから得られたKdは、バッチ収着試験で得られた粉砕試料のKdの粒径サイズ依存性と関連付られた。グリムゼル試験場で実施された原位置長期拡散試験で得られた試験結果は、室内実験結果とそれらの原位置条件への外挿によって推定された移行パラメータによって良好に解釈された。

論文

花崗閃緑岩,凝灰質砂岩試験片に対するヨウ素,スズの分配係数

邉見 光; 山口 徹治; 飯田 芳久

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 22(1), p.3 - 10, 2015/06

ヨウ素とスズは、地層処分の安全評価上重要な元素である。ヨウ素の分配係数として有意な値を期待できるのかどうかを見極めるために中性付近にてNaNO$$_{3}$$濃度を0-0.5mol dm$$^{-3}$$の範囲で変化させて収着試験を実施した。誤差を評価して分配係数を求めた結果、凝灰質砂岩については、NaNO$$_{3}$$濃度0.5mol dm$$^{-3}$$の条件を除きゼロではない有意な値を持ち、花崗閃緑岩については、NaNO$$_{3}$$濃度0.5mol dm$$^{-3}$$以上の条件では有意な値を持つことが示された、スズについては、加水分解により生成する陰イオン種の増加とともに分配係数が著しく低下する可能性が考えられるため、高pH条件にて収着試験を実施した。花崗閃緑岩の分配係数はpH10.4で9.79$$times$$10$$^{-2}$$m$$^{3}$$kg$$^{-1}$$となり、pH12.4で2.46$$times$$10$$^{-3}$$m$$^{3}$$kg$$^{-1}$$の値となった。凝灰質砂岩については、pH12.4付近で花崗閃緑岩より1桁程度高い分配係数(約2$$times$$10$$^{-2}$$m$$^{3}$$kg$$^{-1}$$)が得られた。

論文

Experimental study on long-term safety assessment considering uncertainties for geological disposal of radioactive wastes; JAERI status at 2005

山口 徹治; 坂本 好文; 飯田 芳久; 根岸 久美; 瀧 洋; 赤井 政信; 神野 文香; 木村 祐一郎; 上田 正人; 田中 忠夫; et al.

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10

地層処分の長期評価では不確かさの定量化が必要である。日本原子力研究開発機構の確率論的核種移行評価は確率論的な評価結果の分布を計算するだけでなく、パラメータ不確かさやモデル不確かさを提示することができる。これにより、核種移行解析結果の不確かさに相関の大きいパラメータが明らかになる。これらのパラメータのうち、定量的に解明されていないものがわれわれの実験的研究の対象である。優先的に取り組むべき研究対象は具体的には、セメントの影響を受けた高pH環境下におけるベントナイト系緩衝材の変質,放射性核種の溶解度,ベントナイト系緩衝材中拡散,深地下の還元的環境を維持したまま採取した地層試料に対する重要核種の収着である。不確かさをもたらす原因としては、海水系地下水の浸入によるイオン強度の上昇,TRU廃棄物に含まれる硝酸ナトリウムの溶解に伴うNO$$_{3}$$$$^{-}$$, NO$$_{2}$$$$^{-}$$及びNH$$_{3}$$濃度の上昇,セメント系材料に起因する高pH環境,オーバーパック腐食に伴う間隙水化学組成の変化を考慮する。本論文はこの研究の現状を報告するものである。

論文

Sorption and migration of neptunium in porous sedimentary materials

田中 忠夫; 向井 雅之; 中山 真一

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10

再処理施設等から発生するTRU廃棄物のうち、アルファ核種濃度が低い廃棄物の相当量は浅地中処分が対象となる。TRU核種は浅地中環境で種々の化学形態をとるばかりではなく、土壌や岩石との相互作用も複数のメカニズムが関与しているとされている。このようなTRU核種の移行現象は、固液間相互作用として従来から用いられている単一の分配係数を用いるモデルでは十分に説明できない。本研究では、種々の土壌を対象としてネプツニウムの移行挙動をカラム実験で調べ、さらにカラム内移行メカニズム及び収着メカニズムを検討した。実験結果に基づき、移行現象を説明するための現象解析モデルを提案し、その適用性を検証した。

論文

Arsenate sorption on schwertmannite

福士 圭介*; 佐藤 努*; 柳瀬 信之; 湊 淳一*; 山田 裕久*

American Mineralogist, 89(11-12), p.1728 - 1734, 2004/11

シュベルトマナイトによるAs(V)収着機構が酸性条件下におけるAs(V)濃度の関数としたバッチ収着実験と結晶学的考察から検討された。シュベルトマナイトの結晶構造シミュレーションから、シュベルトマナイトのAs(V)収着のための潜在的な表面サイトは、幾つかの配位環境の異なる表面水酸基及び表面硫酸基であることが推測された。バッチ収着実験から、As(V)イオンは表面吸着硫酸基及び表面に配位する構造由来の硫酸基と選択的に配位子交換を行うことでシュベルトマナイトに収着されることが示唆された。また、As(V)は表面吸着硫酸サイトに対しては単座的に配位子交換を行い、構造由来硫酸サイトに対しては二座的に配位子交換を行うことが示唆された。さらに実験結果から見積もられた配位子交換反応の平衡定数は実験結果をうまく再現した。

論文

Applicability of sorption data determined by laboratory experiments for evaluation of strontium-85 mobility in subsurface field

田中 忠夫; 向井 雅之; Li, Z.*; Li, S.*

JAERI-Conf 2003-010, p.142 - 149, 2003/09

Sr-85の環境中移行試験を中国輻射防護研究院の野外試験場における不飽和黄土層中で実施し、Srの移行挙動を2年間にわたって観測した。また、移行評価用収着データを取得するための室内実験として、野外試験場から採取した黄土を用いて、カラムシステムによるSrの移行実験及びバッチシステムによる収着実験を実施した。室内実験から取得した収着データが野外試験場におけるSrの移行を評価するために適用か否かを検討した。野外試験場におけるSrの移行挙動は室内実験から取得した分配係数と平衡収着モデルで評価できた。したがって、環境中におけるSrの移行評価のための分配係数は、室内実験から選定可能であることがわかった。

論文

Micro-pixe study on sorption behaviors of cobalt by lichen biomass

大貫 敏彦; 坂本 文徳; 香西 直文; 酒井 卓郎; 神谷 富裕; 佐藤 隆博; 及川 将一*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 210, p.407 - 411, 2003/09

 被引用回数:11 パーセンタイル:35.6

葉状地衣類(Permotrema tinctorum)へのCoの収着機構をPIXEによる地衣類断面における元素の2次元分布測定に基づき検討した。Coの収着は24時間以内に平衡に達した。地衣類の断面におけるCoの分布から、Coは地衣類の表面及び地衣体部分に分布していた。中でも、地衣類の裏面に濃集していた。しかし、Coは葉緑体付近には濃集していなかった。また、Coは表面に捕捉された鉄鉱物には濃集していなかった。これの結果から、Coの地衣類への高い収着は地衣類の表面ばかりでなく地衣体部分への濃集に起因すると考えられる。

論文

Solid-solution reactions in As(V) sorption by schwertmannite

福士 圭介*; 佐藤 努*; 柳瀬 信之

Environmental Science & Technology, 37(16), p.3581 - 3586, 2003/07

 被引用回数:48 パーセンタイル:24.42(Engineering, Environmental)

25$$^{circ}$$C,酸性条件下(pH3.3-3.4)において、溶液As(V)濃度の関数としたバッチ式収着実験によりシュベルトマナイトによるAs(V)収着機構が調査された。反応溶液と反応固体のキャラクタリゼーションから、As(V)収着機構はシュベルトマナイト中の固相SO$$_{4}$$と溶液のAs(V)との配位子交換であることが認められた。この配位子交換は2つの異なる機構を含む。すなわち、表面サイトに配位するSO$$_{4}$$とAs(V)の配位子交換,表面サイトから構造内へのAs(V)の移動、そして構造内SO$$_{4}$$とAs(V)の配位子交換である。As(V)収着とSO$$_{4}$$放出の交換比率及びシュベルトマナイト中におけるSO$$_{4}$$の配位環境の性質から、モノデンテートAs(V) 配位は表面サイトにおこり、バイデンテート・バイニュークリアAs(V) 配位は構造内サイトに起こることが推測された。これらの異なる反応サイトを考慮した収着モデリングは実測されたAs(V)収着現象をうまく表現した。

論文

収着分配係数の測定方法について; これまでの経緯と原子力学会における標準化の状況について

武部 愼一; 藤原 啓司*; 森山 裕丈*

日本原子力学会「施設・環境放射能動態」研究専門委員会報告書, p.1 - 9, 2003/03

収着分配係数(Kd)は測定条件等により大きく影響を受ける特性からデータ間の相互比較が難しく、データの範囲を示すことは可能であるが、その信頼性を評価することは容易ではない。そこで、現在までに得られているデータをもとにバッチ法による測定の基本的な条件について標準的と考えられる条件を検討した。この標準的な測定条件は、最新の知見に基づき、その測定方法の化学的・技術的な合理性について検討したうえで、安定した測定値が得られる推奨条件として標準を規定した。このような標準を作製することにより、データの相互比較が容易になることや、データの信頼性,適用性等の判断が容易になり、より信頼性の高い安全評価に繋がるものと考えられる。ここでは、国内外の研究者等の取り組みや日本原子力学会における標準化の状況等について解説報告する。

報告書

鉄の酸化還元・元素濃集機能による能動的廃棄物処分および環境保全システムに関する基礎的研究, 原子力基礎研究 H11-003 (委託研究)

大橋 弘士*; 佐藤 正知*; 小崎 完*

JAERI-Tech 2002-021, 52 Pages, 2002/03

JAERI-Tech-2002-021.pdf:2.95MB

有害な重金属や有機物質あるいは放射性物質によって汚染した土壌に対する新しい修復技術として、汚染の除去並びに土壌中に鉄腐食生成物を層状に沈殿させることが可能な、鉄陽電極界面動電法を提案し、有効性を検討した。その結果、鉄腐食生成物がSe,Npの遅廷能を有していることを確認するとともに、生成物の鉱物学的特性についても明らかにした。したがって、鉄陽電極界面導電法は、汚染土壌に対する有望な環境修復技術の一つである。

報告書

ベントナイトの長期安定性の検討-セメント系材料の影響を受けた地下水中のベントナイト安定性の予備調査-

市毛 悟*; 三原 守弘; 大井 貴夫

JNC-TN8430 2001-007, 56 Pages, 2002/01

JNC-TN8430-2001-007.pdf:13.13MB

放射性廃棄物の地層処分では、廃棄物への地下水の浸入と廃棄物からの核種の溶出及び移行を抑制するため、低透水性で収着能を有したベントナイトと呼ばれる粘土の使用が検討されている。一方、処分施設の構造材や埋め戻し材等として、セメント系材料の使用が検討されている。セメント系材料と接触した地下水はアルカリ性を示し、膨潤特性の劣化などベントナイトの性能に影響を与えることが予想されている。そのため、処分システムの安全評価を行うためには、処分環境におけるベントナイトの変質について検討するとともに、ベントナイトの長期的な変遷挙動を予測することが重要となる。本研究では、ベントナイトの変質の結果生じる鉱物を確認することを目的として、3種類の試験溶液(Ph=7,12.5,14)と粉末ベントナイトを用いた高温条件(200$$^{circ}C$$)でのバッチ浸漬試験を実施し、セメント系材料の影響として報告されている層間陽イオン交換、ゼオライト化、バイデライト化、シリカセメンテーション及びC-S-Hゲル化の生成について検討した。試験の結果、液相中のNaイオン濃度の増加とCaイオン濃度の減少からベントナイトのカルシウム化の可能性を確認するとともに、浸出陽イオン量を用いた概略的な解析からCa化を定量化した。また、液相分析の結果及び平衡論を用いたアナルサイムの安定性解析の結果から、アナルサイムの生成にはケイ素の溶出にかかわる溶液のPhに加え、溶液中のナトリウム濃度が影響を与えている可能性を具体的に示した。 今後はこれらの要素試験的な結果を踏まえ、処分環境下での長期的なベントナイトの変質挙動について検討していく。

報告書

セメント系材料に対する核種の収着データベースの整備

加藤 大生*; 嶺 達也*; 三原 守弘; 大井 貴夫; 本田 明

JNC-TN8400 2001-029, 63 Pages, 2002/01

JNC-TN8400-2001-029.pdf:1.81MB

TRU廃棄物の処分システムにはセメント系材料の使用が考えられている。セメント系材料には収着により核種の移行を遅延させる機能が期待されている。このため、TRU廃棄物の処分システムの評価においては、セメント系材料に対する核種の分配係数Kd が重要なパラメータとなる。セメント系材料に対する核種の収着に関する研究は、国内外で数多く報告されている。したがって、既存の知見を整理し、核種の分配係数を把握しておく必要がある。本報告では、性能評価上重要となるC, Cl, Ni, Se, Sr, Zr, Nb, Mo, Tc, Sn, I, Cs, Sm, Pb, Ra, Ac, Th, Pa, U,Np, Pu, Am, Cm 等の元素を対象として、セメント系材料に対する分配係数を文献及び内部実験結果から抽出・整理し、収着データベース(SDB )としてまとめた。SDB 整備の過程で、Se, Tc, Pa, U, Pu, Np 等といった実験雰囲気や酸化還元電位により化学形態が変化すると考えられる元素について、実験雰囲気が制御された条件で得られた分配係数はいくらかあるももの、酸化還元電位が制御された条件で得られた分配係数はほとんどないことを把握した。また、Se, Mo, Sm, Cm, Ac の分配係数がこれまで測定されていないことが分かった。これらの元素のうち、Se及びMo について、OPC (普通ポルトランドセメント)に対する分配係数をバッチ収着実験により取得し、SDB に反映した。

論文

Study on uptake of europium by the thin film of apatite and smectite mixture using RBS and micro-PIXE

大貫 敏彦; 香西 直文; Samadfam, M.; 山本 春也; 鳴海 一雅; 楢本 洋; 神谷 富裕; 酒井 卓郎; 村上 隆*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 181(1-4), p.644 - 648, 2001/07

 被引用回数:3 パーセンタイル:69.32

アパタイトとスメクタイトの混合薄膜を用いて、Euの水溶液からの除去について検討した。薄膜中のEuの分布について、深さ方向に関してはRBSを、水平方向については、Micro-PIXEを用いて分析した。その結果、Euは深さ方向には一様に分布した。一方、水平方向についてはPの分布とほぼ同じになった。このことは、Euがアパタイトに収着していることを示している。

論文

トリチウム汚染廃棄物処理の展望

平林 孝圀

Radioisotopes, 49(4), p.57 - 58, 2000/04

トリチウム汚染した廃棄物の処理技術に関する最近の国内外の研究開発状況を展望した。トリチウム廃棄物は、軽微な汚染であってもトリチウムを完全に除染することが容易でなく、残留トリチウムが時間とともに徐々にではあるが、継続的に脱離して放出されるので、廃棄物として取り扱ううえで種々厄介な問題を引き起こしている。本稿では、トリチウム汚染の化学的な状況把握及びその除染処理技術について現状を概説した。さらに、多量のトリチウムを含む廃棄物からのトリチウムの除去・回収処理についても言及した。

報告書

Sorption studies of plutonium on geological materials - year 2

J. A. BERRY*; M. BROWNSWORD*; D. J. ILETT*; Linklater, C. M.*; Mason, C.*; TWEED, C. J.*

JNC-TJ8400 2000-060, 60 Pages, 2000/02

JNC-TJ8400-2000-060.pdf:2.95MB

本報告書では、以下の2つの事項について報告する。異なる酸化条件下における、玄武岩及び砂岩へのプルトニウムの収着挙動を明らかにするために実験的研究を行った。溶液中の酸化還元電位は、還元剤2種類及び酸化剤1種類を使用し、制御を行った。熱力学モデルを使用し、試験結果の解析を行った。今回、酸化鉄をベースとした収着モデルを使用した。砂岩については、プルトニウムの収着データを再現することができたが、玄武岩については、収着データを低めに予測する傾向が見られた。

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