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論文

福島県内の河川における放射性セシウム濃度の推移

中西 貴宏

Isotope News, (765), p.22 - 25, 2019/10

東京電力福島第一原子力発電所の事故によってもたらされた放射性セシウムの、福島県内河川水中での濃度の推移について、発表者らが進めてきた調査から得られた知見を解説する。河川水中の放射性セシウム濃度は事故から数年後も減少し続けているが、溶存態放射性セシウム濃度の低下傾向は時間とともに緩やかになってきている。

論文

Quantum chemical calculations for the norbadione A complexes with Cs$$^+$$, K$$^+$$, and Na$$^+$$ in gas and aqueous phases

数納 広哉; 町田 昌彦

Chemical Physics Letters, 730, p.26 - 31, 2019/09

Cs$$^+$$を蓄積することで知られるキノコ中の色素分子であるノルバジオンA(NBA)のCs$$^+$$およびK$$^+$$, Na$$^+$$錯体に関する量子化学計算を行った。Otaらによる2段階数値計算手法を用いて水溶液中でのアルカリ金属カチオン錯体化選択性を調べた。この手法を中性および2重, 4重脱プロトンNBAに適用することにより、Cs$$^+$$選択性は高pHで、2重脱プロトンNBAが支配的となる場合にのみ現れることを確認し、これが実験結果と一致していることがわかった。これは当計算手法を用いた生体分子への最初の応用例であり、その選択性は特異性を示している。

論文

Role of filamentous fungi in migration of radioactive cesium in the Fukushima forest soil environment

大貫 敏彦; 坂本 文徳; 香西 直文; 難波 謙二*; 根田 仁*; 佐々木 祥人; 新里 忠史; 渡辺 直子*; 小崎 完*

Environmental Science; Processes & Impacts, 21(7), p.1164 - 1173, 2019/07

福島第一原子力発電所事故により降下した放射性セシウム(以下、Csとする)の挙動及び関連する放射線学的影響は、表層土壌から森林生態系へのCsの移動性に大きく関係する。本研究では、福島県飯舘の森林で採取した野生きのこ子実体へのCs蓄積量を測定した。土壌から野生きのこ子実体へのCs移行係数(TF)は10$$^{-2}$$から10$$^{2}$$の間であった。この範囲は、チェルノブイリ事故後にヨーロッパのきのこについて報告された値、及び核実験降下物に対する日本のきのこについて報告された値の範囲と類似していた。野生きのこのTF値と、704種類のきのこ菌糸をCsを含む栄養寒天培地で生育したときのTF値とを比較したところ、野生きのこのTF値の方が低かった。寒天培地に1重量%の鉱物(ゼオライト等)を加えたところTFは0.1以下になった。添加した鉱物がきのこによるCs吸収を低下させることが明らかとなった。

報告書

平成29年度原子力発電所周辺における航空機モニタリング(受託研究)

普天間 章; 眞田 幸尚; 石崎 梓; 岩井 毅行*; 瀬口 栄作; 松永 祐樹*; 河端 智樹; 豊田 政幸*; 飛田 晋一朗*; 平賀 祥吾*; et al.

JAEA-Technology 2018-015, 120 Pages, 2019/02

JAEA-Technology-2018-015.pdf:15.01MB

2011年3月11日に発生した東日本大震災による津波に起因した東京電力福島第一原子力発電所事故によって、大量の放射性物質が周辺に飛散した。事故直後より、放射線の分布を迅速かつ広範囲に測定する手法として、航空機等を用いた空からの測定方法が適用されている。ここでは、平成29年度に実施した福島第一原子力発電所周辺におけるモニタリング結果についてまとめた。過去の福島第一原子力発電所周辺におけるモニタリング結果から線量率の変化量を評価し、変化量に寄与する要因について考察した。また、これまで課題となっていた空気中のラドン子孫核種の弁別手法の開発およびシステム化を行い、実際の測定結果に本手法を適用して、空気中のラドン子孫核種の測定に与える影響について評価した。さらに、複数のGPS受信機用いて同時にデータ取得することによって、位置測定誤差による解析結果への影響評価を行った。

論文

Trend of $$^{137}$$Cs concentration in river water in the medium term and future following the Fukushima Nuclear accident

中西 貴宏; 佐久間 一幸

Chemosphere, 215, p.272 - 279, 2019/01

 パーセンタイル:100(Environmental Sciences)

福島第一原子力発電所事故の影響を強く受けた2河川において、河川水中の$$^{137}$$Cs濃度を2015年4月から2018年3月までの3年間調査した。その結果、事故後中期における、河川水中の溶存態および粒子態$$^{137}$$Cs濃度の減少傾向が明らかになった。両河川の溶存態および粒子態$$^{137}$$Cs濃度は同様の経時変化を示し、溶存$$^{137}$$Cs濃度は水温に関連した季節変動が観測されたが、時間とともに減少傾向を示した。溶存態$$^{137}$$Cs濃度の環境半減期は事故後初期の報告値よりも長く、溶存態$$^{137}$$Cs濃度の減少速度が時間とともに徐々に遅くなっていることを示唆した。溶存態$$^{137}$$Cs濃度の温度依存性は年々弱くなり、数十年にわたって同じ濃度レベルに留まる可能性が示された。

論文

Development of an analytical method for estimating three-dimensional distribution of sediment-associated radiocesium at a reservoir bottom

越智 康太郎; 卜部 嘉*; 山田 勉*; 眞田 幸尚

Analytical Chemistry, 90(18), p.10795 - 10802, 2018/09

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

福島第一原子力発電所事故後、貯水域における放射性セシウムの拡散と蓄積を評価するために、堆積物中の放射性セシウムの分布は調査されてきた。広範囲の放射性セシウムの水平及び鉛直分布を測定するための分析手法を開発するために、2014-2016年の期間で福島県内の64のため池水底における253個の$$gamma$$線スペクトルをNaI(Tl)シンチレーション検出器を用いて取得した。堆積物中の放射性セシウムの鉛直分布は、散乱及び光電ピークの強度と関係していることが明らかになった。並行して、推定結果の妥当性を確認するために同じため池でコア堆積物の採取を行った。In situスペクトロメトリーとコアサンプリングの結果との間に良好な相関性が見られた。これらの結果から、我々の開発した手法が放射性セシウムの挙動の理解や、貯水域の除染が必要であるかの判断に対する有効なアプローチであると考えられる。

論文

Radiocesium interaction with clay minerals; Theory and simulation advances Post-Fukushima

奥村 雅彦; Kerisit, S.*; Bourg, I. C.*; Lammers, L. N.*; 池田 隆司*; Sassi, M.*; Rosso, K. M.*; 町田 昌彦

Journal of Environmental Radioactivity, 189, p.135 - 145, 2018/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:25.55(Environmental Sciences)

東京電力福島第一原子力発電所事故により、環境中に放出された放射性セシウムは土壌中の粘土鉱物に強く吸着されていることがわかっているが、その吸着メカニズムは今も解明されていない。本論文は、これまで蓄積された粘土鉱物による放射性セシウム吸着現象に関する実験結果と、最新のシミュレーション研究の進展をまとめたものである。論文では、実験結果についてまとめられ、それらの結果を基にした最新のシミュレーション研究によって明らかにされた、次のような研究結果について説明されている:(1)粘土鉱物表面におけるセシウム吸着のエネルギースケール、(2)実験では観測が難しい粘土鉱物エッジの原子レベル構造についての理解の進展、(3)粘土鉱物の水和した層間におけるセシウム吸着現象の詳細、(4)ほつれたエッジにおけるイオン半径と層間距離の関係と吸着の選択性、(5)層間におけるセシウムの深部への移動、(6)放射性セシウムの核崩壊の影響。さらに、これらの知見に基づいた除染による廃棄土壌の減容技術開発の可能性についても述べられている。

論文

Evaluation of physicochemical properties of radioactive cesium in municipal solid waste incineration fly ash by particle size classification and leaching tests

藤井 健悟*; 越智 康太郎; 大渕 敦司*; 小池 裕也*

Journal of Environmental Management, 217, p.157 - 163, 2018/07

福島第一原子力発電所事故後、高濃度の放射性セシウムにより汚染された大量の都市ごみ焼却飛灰は、環境回復の観点から大きな問題となっている。本研究では、福島県で採取した都市ごみ焼却飛灰中放射性セシウムの物理化学的特性を、粒形分別と環境省告示第13号試験により評価した。結果から、都市ごみ焼却飛灰中放射性セシウムの放射能濃度とシルバイトなどの共存物質含有量は、都市ごみ焼却飛灰の粒形に応じて変化することが分かった。粉末X線回折分析の結果、水溶性の放射性セシウムはCsClとして存在し、難溶性の放射性セシウムは非晶質物質の内部に結合していることが分かった。

報告書

平成28年度原子力発電所周辺における航空機モニタリング(受託研究)

眞田 幸尚; 森 愛理; 岩井 毅行; 瀬口 栄作; 松永 祐樹*; 河端 智樹; 豊田 政幸*; 飛田 晋一朗*; 平賀 翔吾; 佐藤 義治; et al.

JAEA-Technology 2017-034, 117 Pages, 2018/02

JAEA-Technology-2017-034.pdf:25.18MB

2011年3月11日に発生した東日本大震災による津波に起因した東京電力福島第一原子力発電所事故によって、大量の放射性物質が周辺に飛散した。事故直後より、放射線の分布を迅速かつ広範囲に測定する手法として、航空機等を用いた空からの測定方法が適用されている。ここでは、平成28年度に実施した福島第一原子力発電所周辺におけるモニタリング結果についてまとめた。福島第一原子力発電所周辺におけるモニタリング結果は、過去の測定結果からの線量率の変化量を評価し、変化量に寄与する要因について考察した。また、これまで課題となっていた空気中のラドン子孫核種の弁別手法の開発を行い、実際の測定結果に手法を適用して、空気中のラドン子孫核種の測定に与える影響について評価した。さらに、複数の性能の異なったGPSを同時にデータ取得することによって、位置測定誤差による解析結果への影響評価を行った。

論文

Factors controlling $$^{134}$$Cs activity concentrations in sediment collected off the coast of Fukushima Prefecture in 2013-2015

福田 美保*; 青野 辰雄*; 山崎 慎之介*; 石丸 隆*; 神田 譲太*; 西川 淳*; 乙坂 重嘉

Geochemical Journal, 52(2), p.201 - 209, 2018/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:52.17(Geochemistry & Geophysics)

福島県沿岸における海底堆積物中の放射性セシウムの最近の挙動を明らかにするため、2013年から2015年にかけて、同海域の12観測点において堆積物中の放射性セシウムの水平、鉛直分布を調査した。表層堆積物(0-3cm)では、水深100m付近の観測点で比較的高い$$^{134}$$Cs濃度が観測された。これらの観測点では粒径が小さく、有機物を多く含む堆積物が支配的であったことから、堆積物表層における$$^{134}$$Cs分布は、堆積物粒子の移動性を反映すると推測された。福島第一原子力発電所東方の一部の観測点では、2014年の観測において、中層(5-16cm層)に高い$$^{134}$$Cs濃度が見られた。この比較的高い$$^{134}$$Cs濃度は、堆積物の粒径との間に有意な関係は示さなかった。また、このような$$^{134}$$Csの局所的な分布は、2015年には見られなかった。上記の結果から、堆積物中の$$^{134}$$Csの分布は、表層付近での堆積物粒子の水平輸送ばかりでなく、中層にかけての鉛直混合によって決定づけられていることがわかった。

論文

Discovery of radiocesium-bearing microparticles in river water and their influence on the solid-water distribution coefficient ($$K_{rm d}$$) of radiocesium in the Kuchibuto River in Fukushima

三浦 輝*; 栗原 雄一*; 坂口 綾*; 田中 万也; 山口 紀子*; 桧垣 正吾*; 高橋 嘉夫*

Geochemical Journal, 52(2), p.145 - 154, 2018/00

 被引用回数:5 パーセンタイル:11.05(Geochemistry & Geophysics)

福島の河川の浮遊懸濁粒子中には放射性セシウムを特に高濃度に含む微粒子(CsMPs)が含まれている可能性がある。CsMPsは一粒で高い放射能をもつため、こうした微粒子の有無により河川における放射性セシウム固液分配係数を見かけ上大きく上昇させる可能性がある。そこで本研究では、福島県の河川で採取した浮遊懸濁粒子中からCsMPsを分離して、懸濁粒子全体の放射性セシウムへの寄与率を見積もった。その結果、CsMPsの寄与率は0から46%であり見かけの分配係数を桁レベルで上昇させるほどではないことが明らかとなった。

論文

Reply to "Comments on radiation-damage resistance in phyllosilicate minerals from first principles and implications for radiocesium and strontium retention in soils"

Sassi, M.*; Rosso, K. M.*; 奥村 雅彦; 町田 昌彦

Clays and Clay Minerals, 65(5), p.371 - 375, 2017/11

 被引用回数:1 パーセンタイル:17.45(Chemistry, Physical)

本論文は、われわれが発表した論文「層状珪酸塩鉱物の放射線による損傷についての第一原理計算評価と放射性セシウムと放射性ストロンチウムの土壌保持物性に対する示唆」へのコメントに対する返答である。コメントでは、ベータ線によるフレンケルタイプの欠損の生成確率の評価が不十分である、と主張されていた。これに対して、われわれは、コメントで考えられている状況は不十分であり、隣接する粘土鉱物まで考えれば評価は妥当であることを述べた。

論文

表土中放射性セシウム濃度の変動傾向に係る調査

藤田 博喜; 前原 勇志; 永岡 美佳; 小嵐 淳

KEK Proceedings 2017-6, p.35 - 39, 2017/11

東京電力福島第一原子力発電所事故以降、東海再処理施設周辺においてもセシウム-137(Cs-137)に加えてセシウム-134が検出されており、それらの濃度の変動は単純な物理的半減期あるいは環境半減期によって特徴づけられる経時的な減少傾向を示すのではなく、増加傾向を示す地点もある。このため、その増加傾向を引き起こしうる環境要因を調査するとともに、表土の採取方法によるセシウム濃度の変動幅を把握することを目的に本調査を行った。この調査の結果、表土中Cs-137濃度は同一地点の狭域内においても空間的に不均一に分布しており、この空間的不均一性によって観測されたCs-137濃度の増減傾向を説明できることが示された。また、森林ではリターのCs-137濃度が表土のそれと比較して高いことから、表土中の濃度をモニタリング対象とする場合には、リター層と土壌を明確に弁別する必要があることが示唆された。

論文

福島の環境回復に向けた取り組み,7; 福島沿岸域における放射性セシウムの動きと存在量

乙坂 重嘉; 小林 卓也; 町田 昌彦

日本原子力学会誌, 59(11), p.659 - 663, 2017/11

福島の環境回復に関してまとめた連載記事の一つである。福島第一原子力発電所事故によって環境に放出された放射性セシウムの約7割は海洋に運ばれたと見積もられている。政府等によるモニタリング調査に加えて、国内外の多くの機関の調査研究によって、放射性セシウムの海洋における分布や動態が浮き彫りとなってきた。時間的・空間的に連続した観測データを得ることが困難な海洋においては、数値シミュレーションが積極的に活用され、事故後に新たに得られた知見を踏まえ、さらなる改良が進められている。本論文では、福島の沿岸域におけるセシウムの動きと存在量について俯瞰し、環境回復の現状の科学的な理解を深めるとともに、今後取り組むべき課題について解説している。

報告書

福島における放射性セシウムの環境動態研究の現状; 根拠となる科学的知見の明示をより意識した情報発信の一環として

鶴田 忠彦; 新里 忠史; 中西 貴宏; 土肥 輝美; 中間 茂雄; 舟木 泰智; 御園生 敏治; 大山 卓也; 操上 広志; 林 誠二*; et al.

JAEA-Review 2017-018, 86 Pages, 2017/10

JAEA-Review-2017-018.pdf:17.58MB

2011年3月11日の東日本大震災に伴う福島第一原子力発電所の事故以降、福島環境安全センターでは、福島の環境回復に向けた取組みとして、事故により環境中に放出された放射性物質のうち特に放射性セシウムの分布状況を評価し将来予測を行うとともに、森林から河川水系を経て海洋に至る環境や我々の生活圏での放射性セシウムの移動状況に係る調査研究「環境動態研究」に取り組んでいる。この度、最新の成果をとりまとめるとともに他機関の関連する最新の成果も参照しまとめたことから、研究成果報告書類として報告する。なお、本成果は、外部への情報発信の一つである福島部門ウェブサイトにおけるQAページを、根拠情報となる科学的知見を含め「根拠に基づく情報発信」として更新するにあたり、コンテンツとして活用されるものである。

論文

Quantitative analysis of radiocesium retention onto birnessite and todorokite

Yu, Q.*; 大貫 敏彦*; 香西 直文; 坂本 文徳; 田中 万也; 笹木 恵子*

Chemical Geology, 470, p.141 - 151, 2017/10

 被引用回数:1 パーセンタイル:78.91(Geochemistry & Geophysics)

本研究では、2種類のMn酸化物(トドロカイトとバーネサイト)が持つCs保持能を評価した。トドロカイトには、Csの吸着選択性がバーネサイトよりも高いサイトがあることがわかった。Cs初期濃度10$$^{-9}$$mol/Lで吸着させた後、吸着したCsを1M NaClとNH$$_{4}$$Clで脱離させたところ、約34%のCsが脱離せずにトドロカイトに残った。この値はバーネサイトに残ったCsの割合よりもずっと多かった。これらの結果は、トドロカイトが土壌中の放射性Csの固定に寄与することを強く示唆する。

論文

Processes affecting long-term changes in $$^{137}$$Cs concentration in surface sediments off Fukushima

乙坂 重嘉

Journal of Oceanography, 73(5), p.559 - 570, 2017/10

AA2016-0399.pdf:0.91MB

 被引用回数:5 パーセンタイル:32.18(Oceanography)

福島県,宮城県、及び茨城県の沖合71観測点で得られた表層(深度0-10cm層)堆積物中の放射性セシウムの濃度の時間変化の傾向をまとめるとともに、その変化に及ぼす堆積物の鉛直混合の影響について詳しく議論する。沿岸域(水深100m以浅の海域)における表層堆積物中の$$^{137}$$Cs濃度は、観測点によってその速度は異なるものの、2011年から2015年までに、平均して一年あたり27%の割合で減少した。このような$$^{137}$$Cs濃度の目立った時間変化は、沖合海域では見られなかった。沿岸域における表層堆積物中の$$^{137}$$Cs濃度減少には、堆積物の鉛直混合に伴う希釈が最も大きく寄与しており、堆積物鉛直混合モデルによる解析の結果、上記の減少率の半分以上がこの過程で説明することができた。$$^{137}$$Csを吸着した堆積物の水平移動や、堆積物からの$$^{137}$$Csの溶脱も、表層堆積物中の$$^{137}$$Cs濃度減少に寄与しているが、堆積物の鉛直混合に比べて効果は低いと推測された。

論文

Transmutation effects on long-term Cs retention in phyllosilicate minerals from first principles

Sassi, M.*; 奥村 雅彦; 町田 昌彦; Rosso, K. M.*

Physical Chemistry Chemical Physics, 19(39), p.27007 - 27014, 2017/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:56.16(Chemistry, Physical)

福島第一原子力発電所事故によって放出された放射性セシウムなどの環境中の放射性セシウムは、粘土鉱物に吸着されて長期間保持されると考えられているが、これまで、放射性セシウムが崩壊した際の効果は評価されてこなかった。本研究は、金雲母(粘土鉱物の一種)に吸着された放射性セシウムが崩壊してバリウムへの核変換が起こると、1価のから2価のイオンへ変化することに着目し、第一原理計算によってその効果を調べた。その結果、金雲母を電荷中性に保つためにセシウムやカリウムを放出する可能性があることがわかった。

論文

Comparison of solid-water partitions of radiocesium in river waters in Fukushima and Chernobyl Areas

高橋 嘉夫*; Fan, Q.*; 菅 大暉*; 田中 万也; 坂口 綾*; 武市 泰男*; 小野 寛太*; 間瀬 一彦*; 加藤 憲二*; Kanivets, V. V.*

Scientific Reports (Internet), 7(1), p.12407_1 - 12407_11, 2017/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:56.63(Multidisciplinary Sciences)

本研究では、河川における粒子状物質及び堆積物への放射性セシウムの分配挙動を支配する要因に関して、福島とチェルノブイリの違いに着目した。プリピァチ川(チェルノブイリ)では溶存態の放射性セシウムが主要であった。これは鉱物粒子表面を有機物がコーティングすることにより放射性セシウムの吸着を阻害しているためであると考えられる。一方、口太川(福島)ではこうした有機物による阻害効果は小さく鉱物粒子に強く吸着していることが明らかとなった。福島とチェルノブイリの河川におけるこうした対照的な放射性セシウムの挙動は、両者の地質や土壌タイプの違いを反映していると考えられる。

論文

Estimation of the vertical distribution of radiocesium in soil on the basis of the characteristics of $$gamma$$-ray spectra obtained via aerial radiation monitoring using an unmanned helicopter

越智 康太郎; 佐々木 美雪; 石田 睦司*; 濱本 昌一郎*; 西村 拓*; 眞田 幸尚

International Journal of Environmental Research and Public Health, 14(8), p.926_1 - 926_14, 2017/08

福島第一原子力発電所事故後、環境中の放射性セシウムの挙動を把握するために土壌中放射性セシウムの深度分布が調査されてきた。一般的な放射性セシウムの深度分布の測定手法は、土壌試料の採取及び放射能測定といった観点から煩雑である。本研究では、我々は無人ヘリコプターを用いた上空からの放射線計測により得られた$$gamma$$線スペクトルの特徴に着目することで、放射性セシウムの深度分布の推定手法を確立した。本手法は、放射性セシウムの深度分布を定量的に評価するために、様々な深さにおける散乱$$gamma$$線に対する直接$$gamma$$線の比の変動に着目した。結果から、前述の遠隔測定の結果と実際の土壌中放射性セシウムの深度分布との間に正の相関があることが分かった。

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