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論文

Hexagonal close-packed iron hydride behind the conventional phase diagram

町田 晃彦*; 齋藤 寛之*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 舟越 賢一*; 佐藤 豊人*; 折茂 慎一*; 青木 勝敏*

Scientific Reports (Internet), 9(1), p.12290_1 - 12290_9, 2019/08

hcp金属Feは、地球の内核に相当する温度圧力条件を含む広い範囲の温度(T)および圧力(P)条件で安定に存在するが、hcp鉄水素化物FeHxは、従来のFe-H系の相図には存在しない。温度298-1073K、水素圧4-7GPaにおけるその場X線および中性子回折実験を行った結果、x$$<$$0.6の範囲でhcp鉄水素化物が生成されることを明らかにした。水素原子は、ホスト金属格子の八面体サイトを部分的にランダムにも占めていた。またHの侵入による体積膨張は、1水素当り2.48(5) $AA $^{3}$$であり、面心立方(fcc)鉄水素化物のものより大きかった。hcp水素化物は、fcc水素化物と異なり、その水素組成xは温度とともに増大した。本研究は、広範囲のx-T-P領域にわたるFe-H系のさらなる調査のための手引きを提供する。

論文

High-pressure structure and electronic properties of YbD$$_{2}$$ to 34 GPa

Klotz, S.*; Casula, M.*; 小松 一生*; 町田 真一*; 服部 高典

Physical Review B, 100(2), p.020101_1 - 020101_5, 2019/07

イッテルビウム水素化物(YbH$$_{2}$$)はCaH$$_{2}$$型構造からYがhcp位置、Hが未知の位置にある高圧相へと16GPaで転移する。本研究では、34GPaまでの中性子回折実験により、Hを含めた構造の完全決定を行った。水素(重水素)は、空間群$$P6_{3}/mmc$$の2aおよび2d位置を占め、高対称な"崩れた"密な充点構造をとる。高圧相への転移はゆるやかに起こり、全水素のうちの半分が、波打った水素レイヤーからYbで作られる格子の格子間に移動するように見える。第一原理計算から、この相転移は、$$f$$電子の占有率の変化(完全に占有状態から、部分占有状態x$$approx$$0.75)を伴うことが分かった。この相転移に伴う$$f$$軌道から$$d$$軌道への電子遷移は、結晶のバンドギャップを閉じ、金属状態を生み出す。その金属の基底状態は、格子間水素の面外振動モードを含んだ大きな電子-格子相互作用を持っている。

論文

The Effect of final heat treatment at fabrication on the terminal solid solubility of hydrogen in Zry-4

山内 紹裕*; 天谷 政樹

Proceedings of Annual Topical Meeting on Reactor Fuel Performance (TopFuel 2018) (Internet), 7 Pages, 2018/10

Zry-4被覆管の昇温時の水素固溶限に及ぼす製造時最終熱処理の影響を調べるため、予備水素吸収させた冷間加工、応力除去焼きなまし、再結晶焼鈍しZry-4被覆管を用いたDSC測定を50-600$$^{circ}$$Cの範囲で実施した。得られたDSC曲線及び金相写真から、水素化物の初期状態が水素化物の固溶挙動に影響を与えることが示唆された。本試験で得られたTSSD温度及び水素濃度のアレニウスプロットより、冷間加工材が最大のTSSDを示し、次いで応力除去焼きなまし材、再結晶焼きなまし材の順であることがわかった。本試験の結果は、Zry-4被覆管の製造時最終熱処理に起因する微細組織の違いが水素化物の固溶挙動に影響を及ぼすことを示唆した。

論文

高温高圧下での鉄-ケイ酸塩-水系の中性子回折その場観察

飯塚 理子*; 八木 健彦*; 後藤 弘匡*; 奥地 拓生*; 服部 高典; 佐野 亜沙美

波紋, 27(3), p.104 - 108, 2017/08

水素は太陽系で最も豊富にある元素で、地球核に含まれる軽元素の最も有力な候補である。しかしながら水素は、X線では見えないこと、常圧下では鉄から簡単に抜け出てしまうことから、その溶解量やプロセスは未知である。本研究では、J-PARCのPLANETを用い、鉄-含水鉱物系の高温高圧下中性子その場観察実験を行った。その結果、約4GPaで含水鉱物の分解によって生じた水が鉄と反応し鉄酸化物と鉄水素化物を生成することを確認した。この時生じた鉄水素化物は、さらに温度を挙げても安定であった。この反応は1000Kで起きたが、その他の物質に関して融解は起きなかった。このことは、地球形成期初期に水素が、他の軽元素に先んじて鉄に溶けることを示唆している。

論文

True Boundary for the formation of homoleptic transition-metal hydride complexes

高木 成幸*; 飯島 祐樹*; 佐藤 豊人*; 齋藤 寛之; 池田 一貴*; 大友 季哉*; 三輪 和利*; 池庄司 民夫*; 青木 勝敏*; 折茂 慎一*

Angewandte Chemie; International Edition, 54(19), p.5650 - 5653, 2015/05

 被引用回数:16 パーセンタイル:31.21(Chemistry, Multidisciplinary)

Despite many exploratory studies over the past several decades, the presently known transition metals that form homoleptic transition-metal hydride complexes are limited to the Groups 7-12. Here we present evidence for the formation of Mg$$_{3}$$CrH$$_{8}$$, containing the first Group 6 hydride complex [CrH$$_{7}]$$$$^{5-}$$.

論文

fcc Fe中の重水素原子のサイト占有状態

青木 勝敏*; 町田 晃彦*; 齋藤 寛之*; 服部 高典; 佐野 亜沙美

波紋, 25(1), p.26 - 31, 2015/02

高温高圧下でのin situ中性子回折測定によりfcc Feからfcc FeD$$_{x}$$固溶体への重水素化過程を調べた。988K、6.3GPaで完全に重水素化された試料では、重水素原子は八面体および四面体格子間サイトをそれぞれ0.532(9)および0.056(5)の占有率で占め、0.64(1)の重水素組成xを与える。重水素化の間、金属格子は重水素組成にほぼ線形に1重水素原子当たり2.21$AA${}^{3}$$の割合で膨張する。マイナーな四面体サイトの占有は、fcc金属格子中の$$<$$111$$>$$方向に沿った重水素原子のサイト間移動によって引き起こされる可能性が高い。これらの結果は、地球の核中の軽元素と、鉄金属の水素脆化のメカニズムに影響を与える。

論文

よくわかる核融合炉のしくみ,8; トリチウムを扱う燃料循環システム,気体状トリチウム燃料の取扱い技術

深田 智*; 林 巧

日本原子力学会誌, 47(9), p.623 - 629, 2005/09

核融合炉の燃料処理技術については、なぜ重水素とトリチウムを燃料として使用し循環処理する必要が有るのか、どのようにプラズマ排ガスから水素同位体を精製し、重水素やトリチウムを同位体分離し、効率よく貯蔵(供給)するのかを解説する。また、トリチウムの安全取扱技術についても、その性質や安全取扱の考え方を整理し、万一の想定異常時にいかに検知し、除去し、その除去したトリチウム(トリチウム水)を処理するのかを解説する。

論文

Band gap closing in yttrium hydride at high pressures

大村 彩子; 町田 晃彦; 綿貫 徹; 青木 勝敏; 中野 智志*; 竹村 謙一*

Proceedings of Joint 20th AIRAPT - 43rd EHPRG International Conference on High Pressure Science and Technology (CD-ROM), 3 Pages, 2005/06

イットリウム(Y)の水素化物は、金属格子中の水素数によって多彩な物性を示す。この物質では、2つの絶縁体と金属間の転移がある。まず、一つめが金属でfcc構造の2水素化物から絶縁体でhcp構造の3水素化物への転移である。この金属-絶縁体転移に関して理論研究がされており、バンドギャップの形成は金属のd軌道と水素のs軌道の混成によるとの推測がある。もう一方は、絶縁体の3水素化物で見いだした圧力誘起金属化である。Yの3水素化物における金属化もまた、理論計算からおよそ15%の体積減少で生じることが推測されていた。われわれは高圧力下で合成した試料を用いて赤外分光測定を行い、3水素化物の絶縁体-金属転移を圧力23GPaで初めて見いだした。Yの3水素化物が圧力10GPaから20GPaの領域でhcp構造からfcc構造へ変化することが知られている。金属化した23GPaは既にfcc構造への転移が完了しているために、この圧力誘起金属化は構造変化を伴わない電子転移的な変化の可能性が考えられる。

報告書

ホット試験室施設の運転と技術開発; 平成13年度

ホット試験室

JAERI-Review 2002-039, 106 Pages, 2003/01

JAERI-Review-2002-039.pdf:9.46MB

本報告書は、平成13年度のホット試験室の活動について燃料試験施設,WASTE及びホットラボの3施設の運転管理とそれぞれの施設で進めた技術開発についてまとめたものである。燃料試験施設では所外利用として、前年度に引き続きBWR燃料集合体の非破壊・破壊試験,サイクル機構からの照射用ガドリニア燃料集合体の非破壊試験等を実施した。所内利用として、「むつ」使用済燃料集合体の再組立及び照射後試験に着手した。WASTEFでは廃棄物処理処分におけるバリア性能評価試験,TRU窒化物の高温安定性試験及び原子力用材料のIASCC研究にかかわるSSRT試験装置の整備・性能試験を実施した。ホットラボでは所外利用として、東電柏崎5号機で照射された大幅高燃焼度用照射材料の照射後試験を実施した。所内利用では核融合炉材料及び大強度陽子加速器ターゲット容器材料等の照射後試験を実施した。また、ホット試験室の総力を挙げて、国からの要請による中部電力浜岡原発1号機の余熱除去系配管破断の検査を行った。

論文

新型核燃料技術開発

沢 和弘; 山下 利之; 湊 和生; 荒井 康夫; 小無 健司*

日本原子力学会誌, 44(9), p.657 - 662, 2002/09

軽水炉用UO$$_{2}$$燃料及び高速炉用MOX燃料以外に近年国内で行われた研究開発に進展が見られた燃料として、高温ガス炉燃料,イナートマトリクス燃料,アクチノイド水素化物燃料を取上げて、燃料概念と最近の研究開発状況について記述した。このほか、長寿命核分裂生成物核変換ターゲットの研究開発状況についても述べた。

論文

Hydrogen analyses of titanium hydride by ERD and NRG methods

土屋 文*; 勅使河原 誠; 永田 晋二*; 小無 健司*; 安田 良; 西野 泰治; 中川 哲也*; 山脇 道夫*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 190(1-4), p.699 - 703, 2002/05

 被引用回数:10 パーセンタイル:40.03

反跳粒子検出(ERD)法及び中性子ラジオグラフィー(NRG)法により、チタン水素化物(TiHx: x=1.65~1.96)の水素濃度を測定した。ERD法ではTiHx表面(約0.3mm),NRG法ではTiHxバルクの水素濃度を$$Delta$$x=$$pm$$0.05程度の精度で測定可能であり、各水素分析手法の有効性を確認した。

論文

Fusion reactor design towards radwaste minimum with advanced shield material

飛田 健次; 小西 哲之; 西尾 敏; 小迫 和明*; 田原 隆志*

プラズマ・核融合学会誌, 77(10), p.1035 - 1039, 2001/10

放射性廃棄物減量化のための炉設計概念(「放射性廃棄物最少化」)を提案した。この設計概念の骨子は、「超伝導コイルの機能を担保するための遮蔽」という従来の遮蔽概念から、「外にある構造物をクリアランス廃棄物にするための遮蔽」へと設計思想を転換することである。このためには従来より遮蔽を強化する必要があるが、遮蔽性能の高いVH$$_{2}$$に代表される先進遮蔽材の導入により、これまでのトカマク炉の主半径及び小半径を変更することなく「放射性廃棄物最少化」概念を適用できることを示した。この概念に基づいてA-SSTR2の廃炉に伴って発生する廃棄物量の評価を行った。従来の設計ではトカマク炉本体のうちクリアランス廃棄物と見なせるものは重量で30%にとどまるのに対し、今回提案した設計では83%をクリアランス廃棄物にできる見通しを得、「放射性廃棄物最少化」概念の有効性を示した。

報告書

中性子ラジオグラフィによる照射済燃料・材料の非破壊試験法の開発,2; 中性子ラジオグラフィによるジルカロイ被覆管における水素化物及び酸化膜の観察評価

安田 良; 仲田 祐仁; 松林 政仁; 原田 克也; 安藤 均*

JAERI-Tech 2000-082, 38 Pages, 2001/02

JAERI-Tech-2000-082.pdf:7.79MB

本報は、照射済燃料に対する中性子ラジオグラフィの開発に関する第二報であり、前報で述べた照射済燃料を模擬したジルカロイ被覆管におけるコールド予備試験の結果について報告する。試験は、被覆管の健全性に影響を及ぼす重要な組織である水素化物及び酸化膜をそれぞれ水素濃度及び膜厚を制御して形成したジルカロイ管を用いて、イメージングプレート及びCT法により撮影を行った。撮影後は、写真観察と画像解析処理により評価を行った。その結果、被覆管中の水素化物については、水素化物の形成領域が確認され、定性的な評価が可能であることがわかった。酸化膜形成管に関しては、酸化膜そのものの観察は困難であったが、形成処理条件による影響が画像上で確認された。

論文

Influence of precipitated hydride on the fracture behavior of zircaloy fuel cladding tube

黒田 雅利*; 吉岡 邦彦*; 山中 伸介*; 穴田 博之*; 永瀬 文久; 上塚 寛

Journal of Nuclear Science and Technology, 37(8), p.670 - 675, 2000/08

RIA条件下及び内圧負荷時のジルカロイ被覆管の破損挙動に及ぼす析出水素化物の影響を明らかにするために、有限要素法解析により被覆管に負荷される応力-ひずみ分布を求めた。解析に必要なd-Zrと水素化物の機械的性質は超音波音速測定法及び引張試験により測定した。解析結果から、水素化していない被覆管では、内表面で相当塑性ひずみが最も大きくなり、内表面が破損の起点となったと予想される。一方、外表面に水素化物がリム状に偏析した被覆管では、水素化物リム層が比較的低い内圧で破壊することから、破損起点は外表面であったと推測される。水素化した被覆感の応力状態から推定される破損挙動は、NSRRで行われた高燃焼度燃料に対するパルス照射試験結果や高速加圧バースト試験結果と良く一致することがわかった。

報告書

高速増殖原型炉「もんじゅ」における水素・トリチウム挙動 -性能試験データによる解析コード(TTT9)の検証と定格運転予測評価-

飯沢 克幸; 鳥居 建男

JNC-TN4400 99-002, 192 Pages, 1999/03

JNC-TN4400-99-002.pdf:7.27MB

高速増殖炉におけるトリチウム挙動解析評価手法と負荷低減対策の開発整備を目的として、「もんじゅ」出力上昇試験データを用いて高速炉トリチウム挙動解析コード"TTT"の検証と定格運転長期予測評価を実施した。この際、既に長期運転経過により飽和挙動に達している「常陽」及びPHENIX解析結果との比較検討も実施した。"TTT"コードはR.KUMARのトリチウム・水素挙動モデルに基づき作成され、当初「もんじゅ」設計段階の評価に用いられて来たが、その後「常陽」MK-IIデータに基づき改良整備し、更に今回「もんじゅ」性能試験データによる検証精度の向上を図り、実力ベースにおける長期予測評価と低減対策検討への適用に到っている。本研究において得られた結果と結論は以下のとおりである。(1)「常陽」、PHENIX、「もんじゅ」性能試験におけるトリチウム濃度実測分布への解析コード炉心放出率適合値の検討により、制御棒からの放出寄与の優位性が推測された。(2)「もんじゅ」性能試験時のナトリウムと水・蒸気中トリチウム濃度分布に対して、解析コード検証精度C/E=1.1が得られた。(3)カバーガス中トリチウム濃度実測分布を再現するうえでトリチウム/水素同位体存在比均一化モデルの妥当性が確認された。(4)「もんじゅ」2次系ナトリウム中トリチウム濃度は1次系の約1/50で、

報告書

金属廃棄物からのガス発生評価(研究委託内容報告書)

和田 隆太郎*; 西村 務*; 藤原 和雄*; 降矢 喬*; 田邉 誠*

PNC-TJ1058 97-002, 430 Pages, 1997/03

PNC-TJ1058-97-002.pdf:17.65MB

TRU廃棄物を構成する金属材料の腐食による水素ガス発生量を定量的に評価するための第1段階として、ハル・エンドピースの構成材料であるジルカロイ及びステンレス鋼の処分環境下における腐食機構や水素ガス発生挙動等について文献調査を行うと共に、これらの試験片について密閉容器を用いて還元条件下で海水系模擬地下水(pH10、12.5)中に浸漬して(30$$^{circ}C$$、50$$^{circ}C$$)、水素ガス発生量の経時変化を180日間に渡って測定した。併せて、浸漬試験前後の試験溶液や試験片について各種分析を行った。(1)ジルカロイ-4の腐食による水素ガス発生量から算出した等価腐食速度(Zr+2H2O$$rightarrow$$ZrO2+2H2$$uparrow$$と仮定)は、大略10-4$$sim$$10-3$$mu$$m/yのオーダーであったが、PH12.5の強アルカリ性溶液中では醋イオン(HZrO3-)の生成に起因すると考えられる腐食速度増大の可能性が示唆された。(2)ステンレス鋼(SUS304)の腐食による水素ガス発生量から算出した等価腐食速度(3Fe+4H2O$$rightarrow$$Fe3O4+4H2$$uparrow$$と仮定)は、pH12.5の強アルカリ性溶液中では大略10-4$$sim$$10-3$$mu$$m/yのオーダーであったが、pH10の溶液中では、孔食状の局部腐食の発生に起因すると考えられる等価腐食速度の増大が、特に50$$^{circ}C$$の試験において明瞭に認められた。(3)今後の検討課題以上の研究結果より今後検討すべき課題としては、超高アルカリ性溶液中のでの腐食による水素ガス発生挙動評価、還元条件下におけるステンレス鋼の局部腐食挙動評価、長期に渡る水素ガス発生挙動評価試験、材料側因子の影響評価等が挙げられた。

報告書

新型転換炉実証炉燃料のHBWRにおける負荷追従試験(7) IFA-554ロッド1、2、3、4、6の照射後試験結果及びIFA-554/555最終報告書

上村 勝一郎; 河野 秀作; 矢野 総一郎; 加藤 正人; 森平 正之; 森本 恭一; 菊池 圭一

PNC-TN8410 97-038, 448 Pages, 1997/01

PNC-TN8410-97-038.pdf:200.47MB

ハルデン炉において、ATR実証炉燃料の負荷追従照射試験(IFA-554/555)を実施した。照射後試験のうち、すでに非破壊試験については全7本を、破壊試験については2本(IFA-554ロッド5及びIFA-555ロッド1)について結果を取りまとめた(既報第4$$sim$$6報)。本報告では、残る5本(IFA-554ロッド1,2,3,4,6)の破壊試験結果について解析・評価するとともに、全7本の照射後試験結果について最終報告書として取りまとめた。得られた結果は、以下の5点である。(1)被覆管の軸方向の微小塑性変形の蓄積による燃料棒伸び量の増加及び燃料温度の周期的変化によるFPガス放出率の顕著な増加が見られなかった点から、負荷追従運転は定常運転に比して燃料挙動に顕著な影響を与えなかったと考えられる。(2)破損した燃料棒のうち2本の燃料棒(IFA-554-1及びIFA-555-1)は、使用した被覆管が腐食感受性が高いこと及び他の燃料棒に比べて高い線出力を経験していることから、異常な酸化により燃料破損したと推察した。(3)破損した燃料棒のうちIFA-554-5については、燃料初期に温度計装が断線した際、シール部からの水分混入による水素化、あるいは、製造時に被覆管内に残留した水素あるいは水分による被覆管内面からの水素化により破損したものと推察した。(4)上部クラスターのIFA-554-4,5,6の下部Zry-2ディスク充填部で被覆管に膨れ変形が生じたが、上記(3)と同様の原因によりZry-2ディスクが水素化したためと推察した。(5)被覆管内部の水素化の原因として、加圧溶接部の溶け込み深さの検査基準が明確でなかったことから、この部分から水分が混入したとも考えられたが、断面金相試験からリークのなかったことを確認した。

論文

Intermetallic compounds for hydrogen storage and heat pump systems

石山 新太郎; 衛藤 基邦

Material Chemistry 96: Proc. of Int. Symp. on Material Chemistry in Nuclear Environment, 0, p.595 - 607, 1996/00

水素貯蔵型高温化学ヒートポンプの開発において、金属間化合物は、水素貯蔵媒体及び熱源として重要であり、特に300$$^{circ}$$C以上で高性能な材料は世界的にその開発例をみない。本研究では、300-1000$$^{circ}$$Cで作動するTi系及び300-500$$^{circ}$$Cで作動するCa系金属間化合物を試作し、P-C-T特性や反応速度及び繰返し利用する際の劣化特性試験を行い、それぞれ実用化のための特性データを取得したのでこれを報告する。

論文

Hexagonal ZrNiAl alloy and its hydride (deuteride) with the Fe$$_{2}$$P-type structure

吉田 誠人*; 秋葉 悦男*; 下条 豊; 森井 幸生; 泉 富士夫*

Journal of Alloys and Compounds, 231(1-2), p.755 - 759, 1995/00

 被引用回数:13 パーセンタイル:31.56

ZrNiAlはFe$$_{2}$$P構造を持つ合金であるが、水素を吸蔵することができる。Fe$$_{2}$$P構造を持つ合金の水素吸蔵は他に1例報告されているのみなので、重水化物を合成し、中性子回折法による結晶構造解析を行った。水素は、Zrが3個、Niが2個からなる5配位のサイトを占めることが判明した。また水素吸蔵に伴い、結晶格子が異方的に膨張することが観測され、この原因は、親和性の高いZrと水素の間の距離がせばまるのに対してNiと水素の距離は延びたためであると説明した。

論文

Reversible disproportionation of ZrCo under high temperature and hydrogen pressure

小西 哲之; 長崎 正雅; 奥野 健二

Journal of Nuclear Materials, 223, p.294 - 299, 1995/00

 被引用回数:68 パーセンタイル:1.61

金属間化合物ZrCoは室温付近で水素同位体を吸収する一方、400度付近で1気圧程度の圧力のガスを放出するため、金属ウランの代替物質としてトリチウムの回収貯蔵、供給に広く使われつつある。ZrCo水素化物中には加熱水素放出時にも僅かの水素が残留し、またそれが時として水素吸蔵容量の減少を伴う現象として進行する。X線分析の結果、通常の使用温度より高い450度以上の高温で、かつ水素化物の分解しない高水素圧下でZrCoHxがZrH$$_{2}$$とZrCo$$_{2}$$相を生ずる2ZrCo+H$$_{2}$$-ZrH$$_{2}$$+ZrCo$$_{2}$$の不均化反応が起こることが見い出された。この過程は可逆で、不均化反応で生成した物質は500度以上での数時間の真空排気によりほぼ完全にZrCoに戻る。この結果から、実用的にはZrCoの使用限界と、不均化反応が起きたときの再生法が得られる。

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