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論文

Ion-track grafting of vinylbenzyl chloride into poly(ethylene-$$co$$-tetrafluoroethylene) films using different media

Nuryanthi, N.*; 八巻 徹也; 喜多村 茜; 越川 博; 吉村 公男; 澤田 真一; 長谷川 伸; 浅野 雅春; 前川 康成; 鈴木 晶大*; et al.

Transactions of the Materials Research Society of Japan, 40(4), p.359 - 362, 2015/12

ナノ構造制御したアニオン交換膜を作製するため、エチレン-テトラフルオロエチレン共重合体(ETFE)膜に塩化ビニルベンジルモノマーのイオン飛跡グラフト重合を行った。低フルエンスの照射の下でグラフト率をできる限り高めるため、グラフト重合における反応媒質の影響を検討した。反応媒質として純水(H$$_{2}$$O)とイソプロピルアルコール($$i$$PrOH)の混合液を用いた場合、560MeV $$^{129}$$Xeビームによるグラフト率は、H$$_{2}$$O/$$i$$PrOH比の増大とともに高くなり、H$$_{2}$$Oのみのとき最大となった。この結果は、いわゆるゲル効果に類似した現象を考えれば理解できる。すなわち、グラフト鎖は貧溶媒の存在下で反応媒質に不溶となって凝集し、他の鎖との再結合(言い換えれば停止反応)が抑制されることに起因すると考えられる。

論文

Effect of $$gamma$$-irradiation on latent tracks of polyethylene terephthalate (PET) film

廣木 章博; 浅野 雅春; 八巻 徹也; 吉田 勝

Chemical Physics Letters, 406(1-3), p.188 - 191, 2005/04

 被引用回数:8 パーセンタイル:70.95(Chemistry, Physical)

本論文では、重イオン照射したポリエチレンテレフタレート(PET)膜の潜在飛跡に及ぼす$$gamma$$線照射の影響を検討した。Xeイオン照射したPET膜にエッチングの前処理として$$gamma$$線を0-160kGy照射し、その後、70$$^{circ}$$C, 0.2M NaOH溶液中で所定時間エッチングを行い、イオン穿孔膜を作製した。イオン穿孔膜の孔径を、走査型電子顕微鏡(SEM)観察と電気伝導度測定により求めた。その結果、$$gamma$$線照射線量の増加に伴い、SEM観察により得られた孔径は減少し、一方、電気伝導度測定により得られた孔径は増大することがわかった。観察手法の違いにより生じた孔径の不一致は、$$gamma$$線照射により潜在飛跡内に生じた架橋構造に起因していると考察した。

口頭

Ion-track grafting of vinylbenzyl chloride into poly(ethylene-co-tetrafluoroethylene) films using different media; Comparison with $$gamma$$-ray-induced grafting

Nuryanthi, N.*; 八巻 徹也; 喜多村 茜; 越川 博; 吉村 公男; 澤田 真一; 長谷川 伸; 浅野 雅春; 前川 康成; 鈴木 晶大*; et al.

no journal, , 

ナノ構造制御したアニオン交換膜を作製するため、エチレン-テトラフルオロエチレン共重合体膜に塩化ビニルベンジルモノマーのイオン飛跡グラフト重合を行った。低フルエンスの照射の下でグラフト率をできる限り高めるため、グラフト重合における反応媒質の影響を検討するとともに、放射線化学的な興味から$$gamma$$線グラフト重合との比較を試みた。反応媒質として純水(H$$_{2}$$O)とイソプロピルアルコール(iPrOH)の混合液を用いた場合、560MeV $$^{129}$$Xeビームによるグラフト率は、H$$_{2}$$O/iPrOH比の増大とともに高くなり、H$$_{2}$$Oのみのとき最大となった。$$gamma$$線グラフト重合においても、反応媒質の影響は同じ傾向を示したが、グラフト率自体は同線量の前照射の下で低く、イオンビームとの線種の違いが確認された。

口頭

Creation of fluoropolymer-based nanostructures by swift-heavy-ion irradiation

八巻 徹也

no journal, , 

保有するイオン加速器施設TIARAにおいて、独自の照射技術と長年の研究で得た照射効果に関する知識をもとに、化学的、熱的に安定で加工が難しいフッ素系高分子のナノ構造形成に挑んでいる。高エネルギー、とりわけ数百MeV以上の重イオンビームによる高分子材料の開発では、何と言っても単一イオンの改質能をいかに利用するかが鍵である。本講演では、単一イオンの軌跡(潜在飛跡)を利用したフッ素系高分子ナノ構造体の創製に関する最近の研究成果を(1)化学エッチングによる多孔質体(イオン穿孔膜)、(2)グラフト重合によるプロトン伝導性膜の開発に分けて発表する。

口頭

高エネルギー重イオンビームによる燃料電池用ナノ構造制御電解質膜の開発; アニオン交換膜の作製と特性

八巻 徹也; Nuryanthi, N.*; 喜多村 茜; 越川 博; 吉村 公男; 澤田 真一; 浅野 雅春; 前川 康成; 鈴木 晶大*; 寺井 隆幸*

no journal, , 

本研究では、高分子薄膜の高エネルギー重イオンビーム照射で局所的に形成される反応活性種(ラジカルあるいは過酸化物)を利用してアニオン交換膜の作製を行った。直径が数十$$sim$$数百nmという潜在飛跡の各々に水酸化アルキルトリメチルアンモニウム基を集積させた、このいわゆるナノ構造制御電解質膜では、基材高分子膜の大部分が未改質であるため、含水膨潤が抑制された一方、膜厚方向において高い水酸化物イオン伝導性を示した。これにより、イオンビームによる我々独自のナノ構造制御技術が有する可能性を探索できた。

口頭

エチレン-テトラフルオロエチレン共重合体膜への塩化ビニルベンジルのイオン飛跡グラフト重合反応; 反応媒質効果の速度論的解析

八巻 徹也; Nuryanthi, N.*; 喜多村 茜; 越川 博; 吉村 公男; 澤田 真一; 浅野 雅春*; 前川 康成; 鈴木 晶大*; 寺井 隆幸*

no journal, , 

イオン飛跡グラフト重合を利用した燃料電池用アニオン交換膜の開発では、照射イオンのフルエンスを低くした上で、いかにグラフト率(DOG)を増加させ十分なイオン交換容量を確保するかが鍵である。本研究では、DOGを高める試みとして、エチレン-テトラフルオロエチレン共重合体(ETFE)膜への塩化ビニルベンジル(VBC)のイオン飛跡グラフト重合を異なる反応媒質で行い、その効果をDOGの経時変化から速度論に基づいて解析した。具体的には、反応媒質である水-イソプロピルアルコール溶液の混合比を変化させ、そのときに初期重合速度(r$$_{p0}$$)、ラジカル再結合速度($$gamma$$)、グラフト効率(r$$_{p0}$$/$$gamma$$)が受ける影響を追跡した。ETFE鎖上のラジカルはVBCグラフト重合とイソプロピルアルコールへの連鎖移動との競合反応により消費されると仮定した上で、ゲル効果やETFE膜の膨潤を考慮すると、各因子の挙動はすべて説明することができた。

口頭

Heavy ion tracks in fluoropolymer film; Recent developments and future prospects

八巻 徹也; Nuryanthi, N.*; 越川 博; 浅野 雅春*; 澤田 真一; 喜多村 茜; 前川 康成; Kay-Obbe, V.*; Severin, D.*; Seidl, T.*; et al.

no journal, , 

本研究では、より速く効率的にポリフッ化ビニリデン(PVDF)イオン穿孔膜を作製することを目指し、"その場"かつ"オンライン"分析によって、潜在飛跡内に存在する化学種の構造や反応性を調べた。その結果、照射と同時に生成したラジカルを介して、PVDF鎖中および切断末端の不飽和結合が主に生成することがわかった。このような飛跡内の生成物にのみ作用しエッチングを加速するための改質過程として、潜在飛跡の酸化に着目したエッチング前処理法を提案できた。この手法は、飛跡内に不飽和結合が形成されるすべての高分子に適用できると考えられることから、PVDF以外のフッ素系高分子からなるイオン穿孔膜の実現可能性についても展望する。

口頭

イオン照射グラフト重合法及び$$gamma$$線照射グラフト重合法を用いたイオン交換膜の作製と膜特性評価

後藤 光暁*; 大森 理之*; 八巻 徹也; 澤田 真一; 越川 博; 喜多村 茜; 比嘉 充*

no journal, , 

イオンの選択輸送が可能なモザイク荷電膜を用いたエネルギー変換デバイスの実現を目標に、高エネルギーイオンビームによりカチオン交換膜を作製し、その荷電密度$$Psi$$$$gamma$$線による膜特性と比較した。実験では、25$$mu$$m厚のエチレン-テトラフルオロエチレン共重合体膜に対して、TIARAサイクロトロンの560MeV $$^{129}$$Xeビームを真空中で照射した後、${it p}$-スチレンスルホン酸ナトリウムモノマーをグラフト重合した。イオンの選択透過性を示唆する$$Psi$$は、塩化カリウム水溶液の濃度差で生じた膜電位から、固定電荷膜理論に基づき算出した。イオンビームグラフト重合法により得られたカチオン交換膜の$$Psi$$は最大で2.40mol/dm$$^{3}$$に達し、市販膜や$$gamma$$線による膜と比べて高い値であるとともに、イオン交換容量に大きく依存しなかった。この結果は、高エネルギーイオンビームの高密度励起効果を反映した飛跡構造に由来していると考えられる。

口頭

Track structure effect on the ion-track grafting of vinylbenzyl chloride into poly(ethylene-${it co}$-tetrafluoroethylene) films

Nuryanthi, N.*; 八巻 徹也; 佐伯 誠一; 喜多村 茜; 越川 博; 吉村 公男; 澤田 真一; 寺井 隆幸*

no journal, , 

燃料電池用アニオン交換膜の開発においては、エチレン-テトラフルオロエチレン共重合体(ETFE)膜へ重イオンビームを照射した後、潜在飛跡の一つひとつに塩化ビニルベンジル(VBC)をグラフト重合するというイオン飛跡グラフト重合法を利用している。本研究では、飛跡構造の制御による膜性能の向上を目標として、種々のイオンを照射したETFE膜における飛跡内ラジカルの挙動とVBCグラフト率との相関を調べた。560MeV $$^{129}$$Xe, 330MeV $$^{40}$$Arを同線量だけ照射したときのグラフト率は、LETの低いArイオンの方が高かった。この結果から、グラフト率の制御因子として、LETだけでなく飛跡内動径方向の線量分布も考慮する必要があることが明らかになった。

口頭

Characterization of ion-exchange membranes prepared by ion irradiation graft polymerization method

後藤 光暁*; 八巻 徹也; 越川 博; 澤田 真一; 喜多村 茜; 比嘉 充*

no journal, , 

複合荷電膜の一種であるモザイク荷電膜を用いた海水・かん水淡水化、脱塩のプロセスを実現するため、高エネルギーイオンビームにより作製したカチオン交換膜に対し、荷電密度$$Psi$$などの膜特性を詳細に検討した。実験では、25$$mu$$m厚のエチレン-テトラフルオロエチレン共重合体膜に560MeV $$^{129}$$Xeビームを3.0$$times$$10$$^{8}$$あるいは1.0$$times$$10$$^{9}$$ ions/cm$$^{2}$$のフルエンスで照射した後、スチレンスルホン酸ナトリウムモノマーをグラフト重合した。塩化カリウム水溶液の濃度差で生じた膜電位から、固定電荷膜理論に基づき$$Psi$$を算出した。イオンビームグラフト重合法により得られたカチオン交換膜の$$Psi$$は最大で2.40mol/dm$$^{3}$$に達し、市販膜と比べて高い値であるとともに、イオン交換容量にそれほど依存しなかった。この結果は、高エネルギー重イオンビームの飛跡構造を反映していると考えられ、非常に興味深い。

口頭

Preparation and characterization of anion exchange membranes for fuel cell applications by ion-track grafting polymerization

Nuryanthi, N.*; 八巻 徹也; 喜多村 茜; 越川 博; 澤田 真一; 吉村 公男; 寺井 隆幸*

no journal, , 

高エネルギーイオンの潜在飛跡内に形成される励起活性種(ラジカルや過酸化物)によるグラフト重合を利用して、アルカリ燃料電池用アニオン交換膜の開発を進めている。今回、このいわゆるナノ構造制御アニオン交換膜が有するOH$$^{-}$$伝導性について調べたので報告する。アニオン交換膜の作製は、(1)エチレン-テトラフルオロエチレン共重合体膜(25$$mu$$m厚)のイオンビーム照射、(2)照射膜への塩化ビニルベンジルモノマーのグラフト重合、(3)グラフト高分子鎖の四級化の順で行った。膜厚方向のOH$$^{-}$$伝導率をイオン交換容量に対してプロットすると、$$gamma$$線グラフト重合で作製された従来のアニオン交換膜と比べて高伝導化の傾向が確認され、イオンビーム潜在飛跡への高密度導入による効果が示唆された。

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