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論文

深部地下環境下における核種移行評価データに関する研究

山口 徹治; 中山 真一

JAERI-Conf 2003-018, p.115 - 116, 2003/10

ベントナイト系材料内におけるNp(IV)の有効拡散係数を炭酸イオン共存系で、Pu(IV)の有効拡散係数をフルボ酸共存系で取得した。また、負に帯電した鉱物表面に対する、アクチニド元素の吸着を、アクチニド元素がおもに負電荷を持つ錯体として溶存している条件で調べた。これらの研究の結果は多様な深部地下環境下における核種移行挙動を評価するために用いられる。

報告書

地下水化学に対する放射線影響に関する研究(IV)

野村 庸介*

PNC-TJ1602 98-001, 134 Pages, 1998/03

PNC-TJ1602-98-001.pdf:4.81MB

高レベル廃棄物の地層処分における健全性の確保のためには地下水の化学環境の把握が重要で、化学環境に及ぼす重要な因子として地下水中での放射線誘起反応の検討が必要となる。水溶液中での幾つかの反応系の放射線反応のリストを再整備した。炭酸イオンは地下水共通の溶存イオンであるため、炭酸水溶液の放射線反応の検討が重要となり、その放射線照射により炭酸ラジカル(HCO3・orCO3-・)が生成するが、このpKa値には従来異なった評価がなされていた。レーザーフォトリシス、パルスラジオリシス法により、pKa値を9.5$$pm$$0.2と決定し、種々のイオンとの反応を測定した。さらに、ガラス固化体周囲の放射線分布を考慮したときの放射線分解生成物の空間挙動シミュレーションを実施し、ベントナイト中の拡散定数が大きく影響することを明らかにしている。最後に、炭酸水溶液の放射線照射後生成するギ酸、シュウ酸生成量評価実験の初期データも含めた。

報告書

核種移行データベースの開発研究(II)

上田 真三*

PNC-TJ1211 98-001, 824 Pages, 1998/02

PNC-TJ1211-98-001.pdf:19.06MB

動力炉・核燃料開発事業団では、2000年3月までに性能評価レポートを作成する予定である。本研究は、レポート作成にあたって必要とされる核種移行データベース及び評価用モデルを整備することを目的として平成8年度に引き続き実施したものである。主な実施内容を以下に示す。1.重要元素の核種移行データベースの整備21元素に対し、OH、CO23、Cl、F、SO42、PO43を対象とした溶液中の化学種及び固相のデータ整備及びその国際的専門家のレビューを行った。また、岩石などへの17元素の収着データ及び7元素の拡散データ整備を行った。ベントナイトに関してはPuの収着性及び拡散データベースの整備を行った。2.データベース整備に係わるデータ取得ベントナイト、花崗閃緑岩、凝灰岩を対象にThの収着試験を実施した。またベントナイトを対象にRa、Np、Tc、U、ケイ砂混合ベントナイトを対象にCs、Se、Niの拡散試験を実施した。3.ベントナイトの間隙水水質推定モデルの検討イオン交換モデルにおける吸着化学種の活量補正について評価を行った。また空隙水組成に及ぼす不純物の影響に検討し、空隙水pHに対して方解石、石膏、硫化鉄の存在が影響することを明らかにした。4.コロイドの核種移行に与える影響の評価Hwangらのモデルを確証するためのデータ取得試験を実施するとともに、コロイドの存在が核種移行に与える影響の評価を行った。

報告書

地下水化学に対する放射線影響に関する研究(III)

勝村 庸介*

PNC-TJ1602 97-003, 126 Pages, 1997/03

PNC-TJ1602-97-003.pdf:3.25MB

高レベル廃棄物の地層処分における健全性の確保のためには地下水の化学環境の把握が重要で、化学環境に及ぼす重要な因子として地下水中での放射線誘起反応の検討が必要となる。炭酸イオンは地下水共通の溶存イオンであるため、炭酸水溶液の放射線反応の検討が重要となる。CO2、炭酸イオン水溶液の放射線照射により生ずる生成物をイオンクロマトグラフィー法、分光測定法により分析を試みた。実験的制約からCO2飽和水溶液の実験のみ実施した。ベントナイト-水系の照射予備実験も行った。さらに、放射線照射による水素の発生のシミュレーションを実施し、ガラス固化体からの$$alpha$$$$beta$$$$gamma$$線の線量分布のデータが重要であることが示された。さらに、前年度の課題で今年度整理が終了したものについても報告する。これらを踏まえ、今後の研究の方向をまとめた。

報告書

核種移行データベースの開発研究(概要版)

大日方 克人*

PNC-TJ1211 97-010, 23 Pages, 1997/03

PNC-TJ1211-97-010.pdf:0.72MB

動燃事業団では、2000年3月までに性能評価レポートを提出する予定である。本研究は、このために必要とされる核種移行評価用データベース及び評価用モデルを整備することを目的として実施した。主な実施内容は以下の通りである。1.重要元素の熱力学データベースの整備Pu、Th、U、Np、Pa、Am、Cm、Ac、Sm、Ra、Sn、Zr、Ni、Pd、Tc、Se、Po、Pb、Nb、Bi、Sbについて、熱力学データベース(PNC-TDB)のレビューを行った。2.重要元素のベントナイト等への収着データベース(SDB)の整備核種の吸着/拡散データシステム(ISD)に従って、Ac、Bi、Nb、Pa、Pb、Pd、Po、Sb、Sm、Zrを対象に、収着データについて文献調査を行った。また、Pdを対象として、収着モデルに関する検討を行った。3.重要元素に対する圧縮ベントナイトを中心とした拡散データベースの整備収着データと同様、ベントナイトの拡散データについても文献調査を行った。また、還元雰囲気中でのUとTcの見かけの拡散試験、トリチウム水を用いてケイ砂混合、粒状ベントナイト、亀裂等による影響についても実験的に調べた。4.ベントナイトの空隙水化学とデータベース間の整合性に関する検討ベントナイト随伴鉱物による空隙水のpH、CO2分圧等による影響について検討を行った。5.吸着/拡散を統合する粘土表面化学的考察ベントナイトに対する核種の吸着/拡散を統合する評価モデルの検討を行った。6.コロイドの核種移行に与える影響評価亀裂中でのコロイドの移行評価モデルについて調査するとともに、その適用性について検討を行った。

報告書

核種移行データベースの開発研究

大日方 克人*

PNC-TJ1211 97-009, 620 Pages, 1997/03

PNC-TJ1211-97-009.pdf:17.4MB

動燃事業団では、2000年3月までに性能評価レポートを提出する予定である。本研究は、このために必要とされる核種移行評価用データベース及び評価用モデルを整備することを目的として実施した。主な実施内容は以下の通りである。1.重要元素の熱力学データベースの整備Pu、Th、U、Np、Pa、Am、Cm、Ac、Sm、Ra、Sn、Zr、Ni、Pd、Tc、Se、Po、Pb、Nb、Bi、Sbについて、熱力学データベース(PNC-TDB)のレビューを行った。2.重要元素のベントナイト等への収着データベース(SDB)の整備核種の吸着/拡散データシステム(ISD)に従って、Ac、Bi、Nb、Pa、Pb、Pd、Po、Sb、Sm、Zrを対象に、収着データについて文献調査を行った。また、Pdを対象として、収着モデルに関する検討を行った。3.重要元素に対する圧縮ベントナイトを中心とした拡散データベースの整備収着データと同様、ベントナイトの拡散データについても文献調査を行った。また、還元雰囲気中でのUとTcの見かけの拡散試験、トリチウム水を用いてケイ砂混合、粒状ベントナイト、亀裂等による影響についても実験的に調べた。4.ベントナイトの空隙水化学とデータベース間の整合性に関する検討ベントナイト随伴鉱物による空隙水のpH、CO2分圧等による影響について検討を行った。5.吸着/拡散を統合する粘土表面化学的考察ベントナイトに対する核種の吸着/拡散を統合する評価モデルの検討を行った。6.コロイドの核種移行に与える影響評価亀裂中でのコロイドの移行評価モデルについて調査するとともに、その適用性について検討を行った。

論文

Np(V)の土壌への吸着に及ぼす炭酸イオンの影響

坂本 義昭

放射性廃棄物研究, 1(1), p.107 - 113, 1994/06

放射性廃棄物の地層処分においては、放射性核種の岩石、土壌への吸着挙動を調べることが重要となる。この吸着挙動は、地下水中の共存イオンにより大きな影響を受けることが知られている。本研究においては、TRU元素で重要な$$^{237}$$Npを取上げ、Np(V)の土壌への吸着に及ぼす炭酸イオンの影響について検討を行った。低濃度の炭酸イオンを含む系においては、Np(V)の吸着挙動はNpO$$_{2+}$$による陽イオン交換的な吸着とNpO$$_{2}$$OHによる吸着に支配されているが、比較的高濃度の炭酸イオンを含む系においては、炭酸錯体の形成による影響とともに、重炭酸イオンが土壌に吸着することによる表面電荷の変化に伴う影響によりNp(V)の吸着量が減少することを明らかにした。

論文

Effect of the complexation on solubilit y of Pu(IV) in aqueous carbonate system

山口 徹治; 坂本 義昭; 大貫 敏彦

Radiochimica Acta, 66-67, p.9 - 14, 1994/00

プルトニウム(IV)の溶解度を炭酸イオンが共存する条件で測定した。CO$$_{32-}$$が支配的な条件(pH12及び13)では溶解度は炭酸イオン濃度の二乗に比例しており、HCO$$_{3-}$$が支配的なpH領域では溶解度は重炭酸イオン濃度の二乗に比例しており、これを説明できる反応として3種類が考えられたが、Pu(OH)$$_{2}$$CO$$_{3}$$(am)の沈殿や、炭酸錯体Pu(CO$$_{3}$$)$$_{x4-2x}$$は従来言われているよりも不安定であると考えられる。

論文

Durability of an La$$_{2}$$Zr$$_{2}$$O$$_{7}$$ waste form in water

早川 一精*; 上薗 裕史

J. Mater. Sci., 28, p.513 - 517, 1993/00

 被引用回数:17 パーセンタイル:34.12(Materials Science, Multidisciplinary)

アクチノイド、ランタノイド、アルカリ土類金属元素の模擬成分として、Ce,Nd,Srを含むLa$$_{2}$$Zr$$_{2}$$O$$_{7}$$固化体の浸出挙動を検討した。固化体構成成分の浸出率評価に際し、試料となる粉末性状に適した評価法を検討し、適用した。浸出時間、温度、浸出液のpHが固化体構成成分の浸出率に及ぼす影響を吟味した。いずれの成分も初期浸積時間によらず浸出率が浸出時間と共に一定値に近づくことがわかった。La,Nd,Ce,Srの浸出率は、温度の上昇と共に増加する傾向を示したがZrは、逆の傾向を示した。この現象は、温度上昇と共に減少するCO$$_{32-}$$イオンとの錯体形成が減少することによって説明された。Zr,La,Nd,Ceの浸出率は、純水およびpH:10のアルカリ溶液中で$$<$$10$$^{-5}$$g/m$$^{2}$$・dと小さく(90$$^{circ}$$C)、またpH:1の酸溶液中でも$$<$$10$$^{-4}$$g/m$$^{2}$$・dであり、広いpH領域で優れた耐久性を有することが明らかとなった。

論文

Effects of carbonate and sulfate ions in synthetic groundwater on high-level waste glass leaching

上薗 裕史

Journal of Materials Science Letters, 9, p.841 - 844, 1990/00

 被引用回数:1 パーセンタイル:87.75(Materials Science, Multidisciplinary)

玄武岩質輝緑凝灰岩と共存する天然地下水の組成を模擬した合成地下水を調整し、その中でのガラス固化体の浸出挙動について検討した。浸出実験は70$$^{circ}$$Cで49日間、また20$$^{circ}$$Cでは1年間継続した。エネルギー分散型元素分析装置付きの走査型電子顕微鏡(SEM=EDX)で浸出後のガラス固化体表面を観察し、表面に付着した微粒子の成分を詳細に調べた。その結果、ガラス固化体中の希土類元素(La、Ca、Nd等)は、Caとともに炭酸塩として析出することがわかった。またガラス固化体中のBaは浸出液中の硫酸イオンとともに析出する傾向のあることがわかった。これらは、ガラス固化体の浸出挙動に対して地下水中の陰イオンが影響することを示している。実際の地層処分場でもこのような析出反応を考慮する必要がある。

口頭

ウラニルイオンの自由水およびモンモリロナイト中における拡散挙動; 分子動力学計算

有馬 立身*; 稲垣 八穂広*; 出光 一哉*; 河村 雄行*; 四辻 健治; 舘 幸男

no journal, , 

ウラニルイオン-水-炭酸イオン-モンモリロナイトを計算対象とし、自由水およびモンモリロナイト層間水中における拡散挙動を分子動力学法を用いて評価した。モンモリロナイトについては層電荷および層間水の厚さの関数としてウラニルイオンの拡散係数を評価した。

口頭

二酸化ウランの溶解におよぼす炭酸イオンの影響評価

諸井 悠里子*; 桐島 陽*; 秋山 大輔*; 佐藤 修彰*; 北村 暁; 紀室 辰伍

no journal, , 

高レベル放射性廃棄物の地層処分の代替オプションの一つとして、使用済燃料の直接処分が検討されている。この際、燃料溶解速度が重要なパラメータの一つとなる。本研究では、高濃度の炭酸イオンを含む模擬地下水におけるUO$$_{2}$$の溶解挙動を調査し、溶液中の炭酸イオン濃度が高いとウランの溶出が促進されることを明らかにした。

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