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論文

Development of active neutron NDA techniques for nonproliferation and nuclear security, 2; Study on a compact NRTA system

土屋 晴文; 北谷 文人; 前田 亮; 呉田 昌俊

Proceedings of INMM 57th Annual Meeting (Internet), 6 Pages, 2016/07

近年、核保障措置や核セキュリティの観点から、使用済み燃料や次世代のMA-Pu燃料、燃料デブリ中の核物質を非破壊により測定する重要性が増している。その重要性に叶う非破壊分析技術の一つに中性子共鳴透過分析法[Neutron Resonance Transmission Analysis(NRTA)]がある。NRTAは中性子飛行時間測定技術に立脚した技術で、精密さが要求される核データ測定に長年、使われている。実際、核物質の定量にNRTAが有効であることは、これまでの原子力機構とJRCとの共同実験により示されている。ゆえに、NRTAは現在の核不拡散・核セキュリティ分野の必要性にまさに叶うと考えている。しかしながら、今までのNRTA装置は大型の電子線加速器施設を利用しているため、汎用性に欠ける一面があった。そこで、われわれはD-T管(パルス幅10マイクロ秒、平均最大強度$$10^{8}$$から$$2times10^{9}$$ n/s)を利用した小型NRTA装置のプロトタイプの開発に着手した。本発表では、プロトタイプ装置の概要と、プロトタイプ装置の使用済み核燃料やMA-Pu燃料に対する適用性を数値計算により評価した結果を報告する。また、将来的には小型電子線加速器を用いたNRTA装置を開発することを視野に入れており、小型電子線加速器を用いたNRTA装置の性能についても議論する。

論文

Non-destructive depth analysis of the surface oxide layer on Mg$$_{2}$$Si with XPS and XAS

江坂 文孝; 野島 健大; 鵜殿 治彦*; 間柄 正明; 山本 博之

Surface and Interface Analysis, 48(7), p.432 - 435, 2016/07

 被引用回数:3 パーセンタイル:81.42(Chemistry, Physical)

X線光電子分光法(XPS)は、固体試料の非破壊化学状態分析に広く用いられている。この方法では、イオンビームスパッタリングを併用することにより深さ方向分析が可能である。しかし、スパッタリングはしばしば偏析や選択的な原子の放出を引き起こし、正確な情報が得らえない場合がある。一方、放射光からのエネルギー可変X線の利用は、スパッタリングなしでの深さ方向分析を可能とする。本研究では、放射光X線を励起源としたXPSおよびX線吸収分光法(XAS)による深さ方向分析法について、Mg$$_{2}$$Si単結晶の表面酸化層の分析を例に、検討を行った。その結果、本法により非破壊での深さ方向分析が可能であり、Mg$$_{2}$$Si単結晶の表面酸化層としてSi-OあるいはSi-O-Mg層が形成されることがわかった。

論文

Depth analysis of the surface of Mg$$_{2}$$Si crystals with XAS and XPS

山本 博之; 野島 健大; 江坂 文孝

Photon Factory Activity Report 2014, Part B, P. 112, 2015/00

シリコンを材料とする電子デバイスのうち、金属シリサイドはその有効性から幅広く研究されている。その材料表面の化学状態の分析は、優れたホモエピタキシャル膜作製の上で重要である。本研究では、Mg$$_{2}$$Si単結晶を対象に、X線光電子分光法(XPS)および部分電子収量によるX線吸収分光法(XAS)を用い、非破壊で表面の深さ方向の化学状態分析を行った。その結果、Si 1s XPSスペクトルからは、SiOが表面に形成されていることが示された。また、SiO$$_{2}$$に起因するピークは観測されなかった。さらに、Si K吸収端XASスペクトルにおいてもSiO構造に起因するピークが得られた。以上の結果より、Mg$$_{2}$$Siの表面にはSiO酸化層が形成されていることを明らかにした。

論文

Impact of systematic effects on results of neutron resonance transmission analysis

土屋 晴文; 原田 秀郎; 小泉 光生; 北谷 文人; 高峰 潤; 呉田 昌俊; 飯村 秀紀; 木村 敦; Becker, B.*; Kopecky, S.*; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 767, p.364 - 371, 2014/12

 被引用回数:6 パーセンタイル:36.56(Instruments & Instrumentation)

中性子共鳴吸収透過法(NRTA)による面密度の測定に対するサンプル厚の影響を検証するために、EC/JRC/IRMMの中性子飛行時間施設GELINAにおいて、NRTA実験を実施した。実験では、厚みの異なる円盤状の銅金属を用いて、GELINAの25m飛行導管を利用した。実験データから面密度を導出するために、共鳴解析コードREFITを用いて、共鳴解析を行った。その結果、推奨共鳴パラメータ値を用いると、求めた面密度が質量や面積から計算できる面密度から大きくずれることがわかった。そこで、0.25mm厚のサンプルを用いた実験データをREFIT用いて解析して、中性子幅と共鳴エネルギーを導出した。新たに求めた共鳴パラメータ値を使って、面密度を導出し、サンプルの厚みはもちろん、共鳴の強さが面密度の測定におよぼす影響を議論した。

論文

Non-destructive depth profiling of Au/Si(100) with X-ray absorption spectroscopy

山本 博之; 野島 健大; 江坂 文孝

Photon Factory Activity Report 2013, Part B, P. 227, 2014/00

本研究では、部分電子収量法をX線吸収分光法(XAS)に応用することにより、従来まで困難であった化学状態の情報を含む非破壊深さ方向プロファイリングを実現させることを目的とした。Si(100)基板上に蒸着したAu(1-10nm)を試料として用い、測定する電子エネルギーを5-50eVの範囲で変化させることによりXASスペクトルを得た。この結果、電子エネルギーの変化に対応してSi/Au比は大きく変化することを明らかにした。本手法は化学状態を含む非破壊深さプロファイリング法として有効であることが期待される。

論文

中性子を利用した非破壊元素組成分析

松江 秀明; 丹治 輝; 宮田 賢; 安田 良; 松林 政仁; 中西 友子

第5回放射線による非破壊評価シンポジウム講演論文集, p.45 - 48, 2005/02

中性子即発$$gamma$$線分析(PGA)あるいは中性子放射化分析(NAA)など中性子を利用する分析法は、非破壊多元素同時定量の特徴を持っていることから、各種材料中不純物の分析など産業界の幅広い分野において中性子利用を図るうえで重要である。本講演では、原研におけるPGA・NAAの現状,現在われわれが研究を進めている比較標準試料を必要としないPGAとNAAの定量法であるk$$_{0}$$法の開発研究とその応用の話題を中心に紹介する。

論文

Application of multiparameter coincidence spectrometry using a Ge detectors array to neutron activation analysis

初川 雄一; 大島 真澄; 早川 岳人; 藤 暢輔; 篠原 伸夫

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 482(1-2), p.328 - 333, 2002/04

 被引用回数:22 パーセンタイル:16.89

核構造研究において顕著な成果を収めているゲルマニウム検出器系(クリスタルボール)を分析化学、特に中性子放射化分析法に応用して岩石試料中の微量元素の検出を試みた。一般に地質学的試料の中性子放射化分析では主要成分のナトリウムやマンガンからの放射線が強く微量成分の検出には化学分離などが必要であるが、クリスタルボールによって得られた2次元スペクトルにより非破壊で微量成分の検出に成功した。原研原子炉JRR-4気送管で標準岩石試料約100mgを10分間照射した後にゲルマニウム検出器系GEMINIを用いて$$gamma$$線測定を行った。得られた2次元マトリクスから$$gamma$$-$$gamma$$のコインシデンスを取り出し解析を行った結果、標準岩石試料JB-1a及びJP-1中に合計27元素を検出することができた。検出された元素の中ではJP-1中のEuがもっとも微量な成分でありその含有量は4ppbであった。

論文

原子炉中性子による即発$$gamma$$線分析

米澤 仲四郎

分析化学, 51(2), p.61 - 96, 2002/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:94.14(Chemistry, Analytical)

中性子即発$$gamma$$線分析(PGA)は、原子炉の冷中性子等の低エネルギーガイドビームを使用することにより高感度化し、ほかの方法では分析が困難なH,B等の軽元素及び多元素の非破壊分析法として近年大きく発展した。原子炉の中性子を利用するPGAについて原理と特徴及びその歴史について述べた後、装置を炉内型,ビーム型及びガイドビーム型に分類し、その特徴を述べた。さらに、元素分析のための基礎事項及び定量法について述べ、各種分野への応用を述べた。最後に最近開発された中性子レンズによる局所領域,微小試料及び分布分析を述べ、PGAの今後の展開を予測した。

論文

Nuclide composition benchmark data set for verifying burnup codes on spent light water reactor fuels

中原 嘉則; 須山 賢也; 伊奈川 潤; 永石 隆二; 黒沢 節身; 河野 信昭; 大貫 守; 望月 弘樹*

Nuclear Technology, 137(2), p.1 - 16, 2002/02

使用済軽水炉燃料に関する燃焼計算の精度検証に必要な核種組成ベンチマークデータセットを確立した。3本のPWR使用済燃料棒及び2本のBWR使用済燃料棒から切断採取したそれぞれ16試料(PWR)及び18試料(BWR)について、放射化学的分析により、U,Pu,Np,Am,Cmのアクチノイド及びNd,Sm及び$$gamma$$線放出下p核種の組成及び量の精密測定を行った。試料の燃焼度範囲は、4~50GWd/t,$$^{235}$$U初期濃縮度は2.6~4.1%の範囲にある。試料の燃焼度は、分析結果をもとに$$^{148}$$Nd法により求めた。本報告は、分析結果及び関連する照射条件データをとりまとめたものである。

報告書

岩石型燃料照射試料の燃焼率測定

白数 訓子; 山下 利之; 金澤 浩之; 木村 康彦; 須藤 健次; 間柄 正明; 伊奈川 潤; 河野 信昭; 中原 嘉則

JAERI-Research 2001-018, 23 Pages, 2001/03

JAERI-Research-2001-018.pdf:1.48MB

JRR-3Mにおいて照射された岩石型プルトニウム燃料の燃焼率を測定することを目的に、当該燃料試料の溶解並びに破壊分析を行った。模擬岩石型燃料試料を用いた溶解方法の検討を行い、ホットセル作業に適した燃料の溶解方法を確立した。本方法により照射済岩石型燃料試料の溶解を行い、試料の破壊分析に供した。分析では、同位体希釈、質量分析法でネオジムとプルトニウムの定量及び同位体組成を測定した。得られた結果より$$^{148}$$Nd法を用いて燃焼率を算出した。また、トリア系燃料については、$$^{233}$$Uを同様に定量した。

報告書

軽水炉使用済燃料の燃焼度クレジットに関する技術開発

中原 嘉則; 須山 賢也; 須崎 武則

JAERI-Tech 2000-071, 381 Pages, 2000/10

JAERI-Tech-2000-071.pdf:17.6MB

使用済燃料の貯蔵施設等の臨界安全設計における経済性向上を目的に、科学技術庁からの委託により燃焼度クレジット導入に関する技術開発「軽水炉使用済燃料臨界安全管理技術開発」を平成2年度から平成11年度まで実施した。本報告は、上記事業の成果をまとめたものである。本技術開発では、商用PWR/BWR燃料を使用した使用済燃料棒の軸方向ガンマスキャン測定、一部燃料資料の放射化学分析による核種組成の精密定量、及び集合体の未臨界実験を行い多くの実測データを取得した。また、これらの測定データを使用して燃焼/臨界計算コードの検証、$$gamma$$線測定による燃焼度評価、及び貯蔵容器等の安全裕度を検討した。

論文

中性子放射化法の高度化による微量49元素の同時定量; 2次元マトリクスによる新たな高感度核種分析法の応用

大島 真澄

Isotope News, (553), p.8 - 10, 2000/06

放射化分析において、放射性核種は平均して10本オーダーの$$gamma$$線を放出する。1台の$$gamma$$線検出器を用いる従来の放射性核種分析では、分解能は約1000分の1であるので、少ない核種を含む試料では問題ないが、数十核種を含む試料では$$gamma$$線の本数は数百本に達し、これらをすべて分離することは不可能になる。これらの弱い$$gamma$$線を定量するためには、一般に化学分離などの操作が必要となる。われわれは多重$$gamma$$線を多重$$gamma$$線検出装置を用いて同時計数測定する方法により、従来の1次元法に比べ1000分の1倍の百万分の1のエネルギー分解能が得られることを示した。これにより、どれほど多くの核種が存在しても、それらを完全に分離することが可能となった。この方法を中性子放射化分析に応用し、工業技術院地質調査所発行の標準岩石試料JB-1a及びJP-1試料の定量を行ったところ、化学分離等の処理なしに27核種の元素が同時に定量できた。また、同じ手法で49元素の同時定量が可能であることを明らかにした。多重$$gamma$$線検出法ではバックグラウンドが大幅に低減するため、微弱なピークの検出が可能になり、実に存在比10$$^{-9}$$(10億分の1)オーダーの核種の定量ができるようになった。以上の結果の紹介と現在計画している高度化などについて解説した。

論文

Non-destructive trace element analysis

大島 真澄

Look Japan, 5, p.30 - 31, 2000/06

1台の$$gamma$$線検出器を用いる従来の放射性核種分析では、分解能は約1000分の1である。放射性核種は平均して10本オーダーの$$gamma$$線を放出するので、少ない核種を含む試料では問題ないが、数十核種を含む試料では$$gamma$$線の本数は数百本に達し、これらをすべて分離することは不可能になる。これらの弱い$$gamma$$線を定量するためには、一般に化学分離などの操作が必要となる。われわれは多重$$gamma$$線を多重$$gamma$$線検出装置を用いて同時計測測定する方法により、従来の1次元法に比べ1000分の1倍の百万分の1のエネルギー分解能が得られることを示した。これにより、どれほど多くの核種が存在しても、それらを完全に分離することが可能になった。この方法を中性子放射化分析に応用し、工業技術院地質調査所発行の標準岩石試料JB-1a及びJP-1試料の定量を行ったところ、化学分離等の処理なしに27核種の元素が同時に定量できた。また、同じ手法で49元素の同時定量が可能であることを明らかにした。多重$$gamma$$線検出法ではバックグラウンドが大幅に低減するため、微弱なピークの検出が可能になり、実に存在比10$$^{-9}$$(10億分の1)オーダーの核種の定量ができるようになった。以上の結果の紹介と現在計画している高度化などについて解説した。

論文

多重$$gamma$$線検出法による微量元素分析の開発

初川 雄一; 大島 真澄; 早川 岳人; 藤 暢輔; 篠原 伸夫

放射化分析, (10), p.19 - 20, 2000/03

核構造研究において顕著な成果を収めている多重$$gamma$$線測定装置GEMINIを分析化学、特に中性子放射化分析法に応用して解説した。一般に中性子放射化分析では主要成分からの放射線が強く微量成分の検出には化学分離などが必要であるが、多重$$gamma$$線測定装置によって得られた2次元スペクトルにより化学分離などを行うことなく非破壊で微量成分の検出に成功した。標準岩石試料の測定においては同時に27元素の検出測定に成功した。検出できた最小成分はJP-1試料中のEuでその含有量は4ppbであった。これらの成果について述べたものである。

論文

Non-destructive depth profile analysis of SiO$$_{2}$$/Si layer by high-energy XPS

山本 博之; 馬場 祐治

Journal of Surface Analysis, 7(1), p.122 - 127, 2000/03

深さ方向分析が非破壊で可能であれば、そのメリットは非常に大きい。XPS(X線光電子分光法)は非破壊法であるが、分析深さは一定であり、通常の方法では深さ方向分布は得られない。XPSの分析深さは光電子の脱出深さに依存しており、その脱出深さは光電子の運動エネルギーによって変化することから、エネルギー可変の放射光(1.8~6.0keV)を励起源として用いると、それぞれのエネルギーに応じて分析深さが変化することが期待される。本研究では種々の励起エネルギーでSi酸化膜のXPSスペクトルを測定し、その分析深さを変化させて測定を行った。これらの結果から、Si(100)基板上のSiO$$_{2}$$熱酸化薄膜、O$$_{2}^{+}$$イオン注入層について、表面数mm程度の領域における深さ方向分布を化学状態を含む形で非破壊的に得た。本法は、従来までの深さ方向分析に加えて新たな情報を提供する手法と考えられる。

論文

Multi-element determination by a cold neutron-induced prompt gamma-ray analysis

米澤 仲四郎

Analytical Sciences, 12, p.605 - 613, 1996/08

 被引用回数:27 パーセンタイル:25.91(Chemistry, Analytical)

冷中性子ビームを使用した即発$$gamma$$線分析法(PGA)による多元素定量法を確立し、各種標準物質の分析に適用した。JRR-3Mの冷中性子ビームポートに設置した即発$$gamma$$線装置を使用し、比較法によりH、B、C、N、Na、Al、Si、S、Cd、Gd、Hg等21元素の定量法を検討し、岩石、生物、堆積物(池、河川、海洋)、石炭、石炭灰、頭髪及び環境試料等の各種標準物質の分析に適用した。これらの標準物質の分析結果からPGAの精度、正確さを評価した結果、大部分の元素はほぼ20%以内の精度及び正確さで定量できることを明らかにした。さらに、各種物質中の元素の検出限界は、B、Cd、Sm、Gd:ppbレベル、H、Na、S、Cl、K、Cu、Ti、Mn、Fe、Co、Hg:ppmレベル、C、N、Mg、Al、Si、P:%レベルであることも明らかにした。

論文

Prompt $$gamma$$-ray analysis of boron with cold and thermal neutron guided beams

米澤 仲四郎; A.K.H.Wood*

Analytical Chemistry, 67(24), p.4466 - 4470, 1995/12

 被引用回数:32 パーセンタイル:20.54(Chemistry, Analytical)

中性子放射化分析により、各種物質中の微量ホウ素の非破壊定量を行った。試料100~250mgをJRR-3Mの冷中性子または熱中性子ガイドビームで照射し、発生する478keV即発$$gamma$$線測定によりホウ素を定量した。試料中のホウ素含量を正確に定量するため、試料サイズの影響、試料中の水素の影響、他元素等の妨害について詳しく検討を行った。確立した方法により、岩石、植物、動物、石炭、石炭灰、堆積物、各種環物質及び原子炉材料等の各種標準物質中のppm~ppbレベルのホウ素の定量を行い、中性子即発$$gamma$$線分析の精度、正確さを求めた。本法によるホウ素の検出限界は、黒鉛及びベリリウム中10~20ppb、海洋環境試料中130~260ppb及びその他の試料中50~120ppbであった。

報告書

TRU核種測定技術の高度化研究(3)

根本 和泰*; 大田垣 隆夫*; 石島 明雄*; 大野 隆寛*; 楠見 祥子*

PNC-TJ1214 94-012, 181 Pages, 1994/03

PNC-TJ1214-94-012.pdf:4.14MB

今年度は、動燃事業団のアクティブ中性子測定装置による均質なマトリクスの測定結果に基づき、解析手法として2次元Sn法の適用性向上と3次元モンテカルロ法の試用を行った。その結果、2次元Sn法によって求められた定常加速器線源によるマトリクス内中性子束とマトリクス内の核分裂線源による検出器計数率に1次元Sn法時間依存解析の結果を組み合わせることにより、装置測定値(検出器計数率)をファクタ1$$sim$$0.5程度の範囲で再現するとともに、その内訳を把握することが出来た。また、同様に、3次元モンテカルロ法に1次元Sn法時間依存解析を組み合わせることにより、装置測定値(検出器計数率)をファクタ1.8$$sim$$1.2以内で再現出来ることを確認した。なお、結果的に得られた計算精度は上記の様に2次元Sn法の方が優るが、これは過小評価を過大評価のキャンセル・アウトの結果であり、内容的には3次元モンテカルロ法の方が優れている。今年度の作業を通じて確立された「2次元Sn法+1次元Sn法による時間依存性補正」及び「3次元モンテカルロ法+1次元Sn法による時間依存性補正」の両手法により均質なマトリクスに対して装置特性の把握・理解及び測定対象の形状、組成の最適化等の検討が可能となった。今後、可燃物焼却灰、金属鋳塊、人工鉱物等の測定性を向上・最適化する観点から、「2次元Sn法+1次元Sn法による時間依存性補正」手法を主体に、適宜、「3次元モンテカルロ法+1次元Sn法による時間依存性補正」による詳細手法を活用し、解析と測定とを相互に補完し合ながら展開を図ることが望ましい。

報告書

Simulation of the Isotopic Ratio Determination of Plutonium by Ge(Li) $$gamma$$-ray Spectrometry

馬場 宏; 八木 秀之

JAERI-M 8451, 36 Pages, 1979/09

JAERI-M-8451.pdf:0.76MB

Ge(Li)$$gamma$$線スペクトロメトリによるプルトニウム同位体比決定法の有用性を調べる目的で、シミュレーションプログラムSIMPUGを開発した。このプログラムは2つの部分から構成される。第1部では、特に重要な8つのピーク軍のそれぞれについて、$$gamma$$線核データを既知のものとして、与えられた同位体存在比の試料の与えるスペクトルを合成する。次に第2部では、既に開発済みの同位体比決定法に従って、逆にこの合成スペクトルを解析して各寄与核種の存在比を求め、最初に入力した相対存在量と比較する。このシミュレーションプログラムを用いて、解析精度に対する種々の因子、すなわち、検出器の分解能、試料の経年較化、核分裂生成物の混在量等の影響を調べた。

報告書

Determination of Plutonium Isotopic Rations by Ge(Li) $$gamma$$-ray Spectrometry

馬場 宏; 鈴木 敏夫; 中原 嘉則; 八木 秀之; 岡崎 修二

JAERI-M 8450, 44 Pages, 1979/09

JAERI-M-8450.pdf:0.95MB

Ge(Li)$$gamma$$線スペクトロメトリによるプルトニウム試料の非破壊分析を試みた。枝状の金属プルトニウムを測定試料として、試料中に含まれる$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{1}$$Amの強い低エネルギー放射線を鉛吸収板でカットした状態で$$gamma$$線スペクトルを測定した。得られたスペクトルについて、200KeVから800KeV迄のエネルギー範囲を選び、質量数238から241迄のプルトニウム同位元素や$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{1}$$Am等の核種の存在比を求めるのに適当な13ケのピーク群を設定した。各ピーク群は、その寄与する核種毎に既知の$$gamma$$線核データを基に合成した基本スペクトルを用いて最小自棄フィットを行うことにより解析した。現解析法の信頼性を$$^{2}$$$$^{3}$$$$^{9}$$Puの純度や核分裂生成物の混合状態等との関連において論じる。

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