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論文

Influence of the heating method on the particle characteristics of copper oxide powders synthesized from copper nitrate aqueous solutions

瀬川 智臣; 深澤 智典*; Huang, A.-N.*; 山田 美一; 鈴木 政浩; 福井 国博*

Chemical Engineering Science, 153, p.108 - 116, 2016/10

 被引用回数:3 パーセンタイル:79.5(Engineering, Chemical)

使用済み燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法による硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から混合酸化物粉末(MOX原料粉末)への転換が行われている。金属硝酸塩水溶液の脱硝により生成される酸化物粉末の形態に対する加熱法の影響を明らかにするため、脱硝によりCu(NO$$_{3}$$)$$_{2}$$・3H$$_{2}$$O水溶液から生成された酸化銅粉末の形態に対する加熱法の影響について研究を行った。得られた粉末の中位径は加熱法に関らず、加熱速度が増加するにつれて減少することが明らかとなった。マイクロ波加熱法は顕著に粒子径が減少し、粒子の形状及び表面の不規則性が増大した。一方、マイクロ波と電気ヒータのハイブリッド加熱法では、最も表面が滑らかで球形の粒子が得られた。また、ハイブリッド加熱法では、マイクロ波加熱よりもシャープな粒子径分布を得られることが明らかとなった。数値シミュレーションにより、ハイブリッド加熱法では、より低いマイクロ波出力で全体を均一に加熱できることが明らかとなった。さらに、加熱法に起因する粉末の形態特性に対し、シミュレーションによるバルクの温度分布とマイクロ波照射により誘起されるCuO粒子で局所的に発生するホットスポットの相違に基づく考察を行った。

論文

Mechanism of synthesis of metallic oxide powder from aqueous metallic nitrate solution by microwave denitration method

福井 国博*; 井川 友介*; 有満 直樹*; 鈴木 政浩; 瀬川 智臣; 藤井 寛一*; 山本 徹也*; 吉田 英人*

Chemical Engineering Journal, 211-212, p.1 - 8, 2012/11

 被引用回数:13 パーセンタイル:49.96(Engineering, Environmental)

核燃料サイクルにおいて使用済み核燃料を硝酸で溶解し、マイクロ波加熱脱硝法により混合酸化物(MOX)原料粉末に転換している。マイクロ波加熱脱硝特性の異なる複数の硝酸金属溶液からの金属酸化物粉末の生成プロセスについて明らかにするために、硝酸ニッケル水溶液と硝酸銅水溶液を用いたマイクロ波加熱脱硝特性の研究及び数値シミュレーションによる温度分布の解析を行った。マイクロ波加熱脱硝法により、硝酸銅水溶液から酸化銅を容易に得ることができる一方、硝酸ニッケル水溶液は270$$^{circ}$$C以上に加熱することができなかった。マイクロ波加熱による脱硝反応過程は、外部加熱によるものと同じ過程をとることが確認でき、マイクロ波加熱により脱硝を行う上では、中間生成物と酸化物のマイクロ波吸収性だけでなく、中間生成物から酸化物に転換する温度が重要であることが示された。また、シミュレーションにより、反応容器内において中心部で最高温度となる半径方向に不均一な温度分布を形成することが明らかとなり、中心部から酸化物の生成が進行すると考えられる。

口頭

金属硝酸塩水溶液のマイクロ波加熱特性並びに金属酸化物の粉末性状評価

瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 鈴木 政浩; 深澤 智典*; 福井 国博*

no journal, , 

使用済み燃料の再処理工程において、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液をマイクロ波加熱法により混合酸化物粉末に転換している。ラボスケールの基礎実験で得られた知見を基にマクロスケールへの適用性を評価することを目的とし、硝酸セリウム, 硝酸銅および硝酸コバルト水溶液を用いてマイクロ波加熱特性並びに金属酸化物の粉末性状の評価を行った。各溶液のマイクロ波加熱において、位置によって脱硝反応の進行速度に差がみられ、周縁部の方が中心部に比べて脱硝反応が速く進行した。脱硝による発泡は、硝酸銅水溶液では起こらず、硝酸コバルト水溶液および硝酸セリウム水溶液で発生することを確認した。また、生成物の性状は、硝酸銅水溶液では粉末状、硝酸コバルト水溶液では粉末状の乾固体、硝酸セリウム水溶液ではポーラスな硬い乾固体が得られることを確認した。さらに、生成物の脱硝率および平均粒子径は、硝酸セリウム水溶液, 硝酸コバルト水溶液, 硝酸銅水溶液の順に高くなり、周縁部では脱硝率、中心部では平均粒子径が高くなる傾向にあることが明らかになった。

口頭

金属硝酸塩混合水溶液のマイクロ波加熱脱硝特性と複素比誘電率評価

瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 鈴木 政浩; 深澤 智典*; 福井 国博*; 北澤 敏秀*

no journal, , 

使用済み燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法により硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合水溶液から混合酸化物粉末へ転換している。Na冷却高速炉で非均質サイクルを想定した場合には、マイクロ波加熱脱硝特性が明らかになっていないMAが主体的となった溶液を脱硝することが求められるため、金属硝酸塩混合水溶液のマイクロ波加熱脱硝特性データ取得が必要とされている。本研究では、硝酸銅・硝酸ニッケル混合水溶液のマイクロ波加熱脱硝特性と生成物および中間生成物の複素比誘電率について評価を行い、混合割合や最終生成物である酸化物のマイクロ波エネルギー損失性が脱硝特性に顕著に影響を及ぼすことを明らかにした。マイクロ波加熱により脱硝反応が進行しない硝酸ニッケルにおいても、脱硝可能な硝酸銅と混合することによってマイクロ波加熱脱硝が可能となることが確認できたことから、MAのうち、硝酸ニッケルのようにマイクロ波加熱脱硝反応が進行しない物質においても、硝酸銅のように脱硝可能な物質である硝酸ウラニルと混合することにより、マイクロ波加熱脱硝が可能になると期待される。

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