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論文

Liquid interfaces related to lanthanide and actinide chemistry studied using vibrational sum frequency generation spectroscopy

日下 良二

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences (Internet), 20, p.28 - 31, 2020/06

Vibrational sum frequency generation (VSFG) spectroscopy offers unique information about the molecular structure at liquid interfaces (gas/liquid, liquid/liquid, and solid/liquid) in the interfacial region, which is as thin as 1 nm. This paper presents some recent VSFG studies on liquid interfaces related to solvent extractions of lanthanide and actinide. In these studies, the organic phase of solvent extractions was excluded to prevent the transfer of lanthanide and actinide from the interface into the organic phase, and their complexes with extractants were attempted to observe at the air/aqueous solution interfaces using VSFG spectroscopy. For the Eu extraction system with the di-(2-ethylhexyl)phosphate (HDEHP) extractant, an interfacial Eu-HDEHP complex was observed, and Eu$$^{3+}$$ existed between HDEHP and water molecules, whereas for U extraction with the tributyl phosphate (TBP) extractant, no U-TBP interfacial complexes were observed. These results suggest that the two ions transfer into the organic phase from the aqueous phase via different phase transfer mechanisms. This paper demonstrates that VSFG spectroscopy is a powerful technique to obtain unique information about liquid interfaces pertaining to lanthanide and actinide chemistry.

論文

放射光時分割X線光電子分光法と超音速酸素分子ビームを組み合わせた表面反応のダイナミクス研究への応用

吉越 章隆

X線光電子分光法, p.271 - 282, 2018/12

高桑雄二編著「X線光電子分光法」(講談社サイエンティフィク)の第5.10章に放射光時分割X線光電子分光と超音速酸素分子線を使ったSi単結晶表面酸化の酸素分子の吸着反応ダイナミクスに関する著者の研究を中心に解説する。

論文

中性子実験装置J-PARC編,2; 中性子反射率計; J-PARCにおける中性子反射率計SOFIA/写楽

山田 悟史*; 武田 全康; 山崎 大

波紋, 24(4), p.288 - 295, 2014/11

中性子反射率計は複合高分子界面構造や水面の高分子膜の形態観察、またトンネル磁気抵抗素子等をはじめとする磁性多層膜の界面磁気構造観察など、特にソフトマターの分野において他の方法では決して行うことのできない、ユニークかつインパクトの大きな成果を生み出してきた。しかしながら過去において日本での実験環境は恵まれているとは言い難く、KENSやJRR-3といった既存の施設における中性子反射装置では数インチの大きな基板に作製した試料と、数時間$$sim$$数十時間オーダーの測定時間が必要であった。また、測定可能なダイナミックレンジも5桁程度で、測定時間と共に海外の装置と比較して大きく見劣りするスペックであった。ところが、この状況はJ-PARCの登場により一変した。本稿が、J-PARCに設置された2台の中性子反射率計SOFIAと写楽(SHARAKU)について紹介し、反射率計の利用を検討している研究者の一助となれば幸いである。

論文

原研ビームライン(BL-14B1)における構造物性研究

水木 純一郎; 小西 啓之; 西畑 保雄; 高橋 正光; 鈴谷 賢太郎; 松本 徳真; 米田 安宏

日本結晶学会誌, 42(1), p.68 - 75, 2000/02

SPring-8での原研ビームラインBL-14B1での研究例を紹介することにより、どのような種類の実験が可能であるかを知ってもらうことを目的としたものである。そのために、ビームライン、各実験ハッチに設置されている装置の概要、特長をのべ、実験例として、電気化学における液/固界面構造、高エネルギーX線を利用したランダム系物質の構造解析を紹介する。また、結晶ベンダーによる高エネルギーX線の集光を紹介し、ベンダーの有効性を議論した。

論文

放射光X線による表面・界面構造解析技術

水木 純一郎

材料科学, 35(3), p.155 - 163, 1998/05

放射光X線を利用した物質の表面及び界面構造研究について、いくつかの実験例を示しながら説明する。放射光が一般に使われるようになって飛躍的に進歩した分野に表面・界面構造研究があげられる。これは、放射光X線が大強度であるために原子一層でも構造を解析できるようになったからである。ここでは、微小角入射回折法、CTR法、異常分散法などを基礎から説明し、それぞれの方法で研究された実験例を示しながら放射光X線の魅力を説明する。

論文

X線回折による表面構造解析

水木 純一郎

Radioisotopes, 47(4), p.344 - 352, 1998/04

放射線X線の高強度、Wide Energy Band性を利用して物質の表面及び界面構造研究例を紹介する。表面構造研究方法としては、微小角入射X線回折法、CTR法を説明し、それぞれの特長を述べる。また、異常分散効果を利用した新しい構造解析法「CMAD」,「DAFS」を説明し、それらを界面構造研究に応用した例を紹介して、放射光X線の威力を示す。

論文

X線表面構造解析

水木 純一郎

高輝度放射光がめざす戦略的応用研究, p.149 - 166, 1998/00

X線回折による表面構造解析法について、基礎から応用まで説明する。特に第3世代の放射光源を意識した研究例を紹介し、今後の表面構造研究の方向性を議論する。その中で、表面磁性研究、X線のコヒーレント性を利用した表面構造研究について述べる。

論文

Photoemission and ion-scattering study of Ce/Ni(110) and Ce/Cu(110) systems

岡根 哲夫; 山田 みつき*; 鈴木 章二*; 佐藤 繁*; 木下 豊彦*; 柿崎 明人*; 石井 武比古*; 小林 峰*; Shimoda, S.*; Iwaki, M.*; et al.

Journal of Electron Spectroscopy and Related Phenomena, 80, p.241 - 244, 1996/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:72.81

ニッケル及び銅の単結晶表面にセリウムを蒸着した系の電子状態を、X線光電子分光並びにシンクロトロン放射を利用した真空紫外光電子分光により調べた。この系では界面において原子の拡散が起こる結果、希土類金属-遷移金属合金から成る表面相が形成されることを確認した。そこで、構成原子の試料表面から深さ方向についての分布を調べるために中エネルギーイオン散乱実験も行った。実験の結果、ニッケル表面上にセリウムを蒸着した系では、セリウム4f準位と伝導電子帯の間の混成強度が表面層におけるセリウム濃度と強い相関関係を有していることを見出した。一方銅の表面にセリウムを蒸着した系においては、この混成強度が表面層でのセリウム濃度にほとんど依存しないことが解った。

口頭

Structural investigations of surfaces and interfaces in thin film devices by neutron reflectometory

武田 全康

no journal, , 

Quantum beam means radiation X-ray, Neutron, and $$mu$$-on. This seminar is for beginners of quantum beam experiments for materials science. In this seminar, examples of structural investigations of light atoms (H, O, Li, etc.) and spins in thin film devices using neutron and X-ray will be introduced to give researchers a hint of investigations from different view points.

口頭

J-PARCの中性子反射率測定

武田 全康

no journal, , 

X線や中性子をプローブとする反射率法は、表面は言うまでもなく界面のナノ構造をも非破壊的に知ることのできる唯一の実験手法である。特に中性子は、X線に比較して物質に対する透過力が非常に大きく、物質中に深く埋もれた界面にも容易に達する。また、X線が苦手とする軽元素に対する感度も大きく、さらに、周期律表で隣り合う元素の識別能力を持つため、中性子反射率計は、金属、高分子、生物と測定対象を問わない理想的な表面・界面ナノ構造の研究手段である。国内では、つくばの高エネルギー加速器研究機構にあったパルス中性子源(KENS)や、茨城県東海村に日本原子力研究開発機構(JAEA)が所有する定常中性子源(研究用原子炉JRR-3)において、中性子反射率計による研究が行われてきた。しかし、JRR-3と同じ東海村のJAEAの敷地内の物質・生命科学実験施設で、世界最高強度を誇るパルス中性子源が平成20年より稼働し始め、そこにも2台の中性子反射率計が設置されたことにより、国内の中性子反射率計による研究環境が大きく変わっている。発表では中性子反射率法の原理の紹介と実際に行われた実験例を交えながら、MLFに設置された2台の中性子反射率計の概要について紹介したい。

口頭

化学処理によって作成したSi(110)上酸化膜の脱離過程における微視的構造変化

矢野 雅大; 鈴木 翔太; 魚住 雄輝; 朝岡 秀人

no journal, , 

Si(110)は工業、学術研究両面で利用価値が高く、その応用の際には表面の清浄化が求められる。Si表面の清浄化には複数の手法が存在するが、欠陥やステップバンチング等の形成が少ないとの利点から、Si(110)の清浄化には大気中での化学処理による不純物除去と表面保護層の形成を行い、真空中で保護層を加熱脱離させる手法が有効である。保護層には一般的に塩酸によって形成される酸化膜が用いられるが、Si(110)上における酸化膜脱離での微視的構造変化は研究報告が非常に少なく、特に化学処理で形成された酸化膜の脱離についての報告は他面方位でもほとんど存在しない。本研究ではSi(110)上に塩酸で作製した酸化膜の脱離過程での微視的構造変化を走査型トンネル顕微鏡(STM)を用いて計測した。講演では脱離の経過時間ごとの表面構造を示し、効率的に清浄かつ平坦な表面を形成する条件について述べる。

口頭

中性子反射率計SUIRENのこれまでとこれから

武田 全康; 山崎 大; 坂佐井 馨; 曽山 和彦

no journal, , 

反射率計は、表面・界面という薄膜特有の構造解析に特化した装置で、表面はいうまでもなく、多層膜の内部に埋もれた、機能発現の場である界面構造をも非破壊的に知ることのできる唯一の観察手法である。特に中性子は、X線に比較して物質に対する透過力が非常に大きく、物質中に深く埋もれた界面にも容易に達する。また、X線が苦手とする軽元素に対する感度も大きく、さらに、周期律表で隣り合う元素の識別能力を持つため、中性子反射率計は、金属, 高分子, 生物と測定対象を問わない理想的な表面・界面ナノ構造の研究手段である。そのため、国外では、表面・界面の研究に中性子反射率計の利用が急速に拡大しており、40台近い中性子反射率計が稼働している。国内でもJRR-3に2台(MINE-II, SUREN)とMLFにも2台(SOFIA, 写楽)の中性子反射率計が設置されているが、反射率データから構造情報を引き出すためには、逆格子空間内のある領域を一度に解析(プロファイル解析)する必要があり、MLFのようなパルス中性子源の方が、JRR-3のような定常中性子源よりも有利である。MLFの中性子反射率計が本格的に稼働した現状を踏まえた上で、SUIRENの今後の方向性について、装置グループとしての考えを報告する。

口頭

中性子反射率計による表面・界面の解析

武田 全康

no journal, , 

中性子反射率法は物質の表面や数nmから数十nmの厚さの膜が積層した多層膜の界面の構造を非破壊的にnmスケールで調べることのできる解析手法である。講演では中性子反射率法の紹介を行うとともに、JRR-3とJ-PARCのMLFに設置されている中性子反射率計の利用の仕方を説明する。

口頭

中性子とめっき膜評価との接点

武田 全康

no journal, , 

中性子はミクロな構造解析のためのプローブとして、X線(放射光)にはない特徴を持つ。表面技術協会表面技術とものづくり研究部会が研究対象とするめっき膜に対しても、中性子回折法による結晶構造解析、中性子反射率法による、薄膜の表面・界面の構造(磁気構造を含む)は有用である。講演では、めっき膜の構造解析手法の側面に焦点をあて、両手法の紹介を行う。

口頭

中性子反射率法

武田 全康

no journal, , 

中性子反射率計は国内ではその利用率も知名度も高くないものの、国外に目を向けると、ほとんど全ての中性子実験施設には中性子反射率計が設置されており、複数台の中性子反射率計が稼働している施設も少なくない。それは、中性子反射率計が測定対象とする異種物質が接する界面が、自然界に存在する物質では決して見られることのない新奇な現象の発現の場となっており、科学者の興味を引きつけるとともに、それらの現象を利用した様々な高性能デバイスが、我々の日常生活に深く入り込んでいるからである。本講演では、中性子反射率法の入門的な解説といくつかの典型的な実際の測定例の紹介を行う。

口頭

放射光軟X線を利用した表面界面ナノテクノロジー研究

吉越 章隆

no journal, , 

原子力機構(JAEA), 物質・材料研究機構(NIMS), 量子科学技術研究開発機構(QST)が開催する令和元年度文部科学省ナノテクノロジープラットフォーム事業2019年度放射光設備利用講習会において表面化学実験ステーションの外部利用者に向けた装置紹介をする。

口頭

Pd(210)表面における分子状化学吸着水素の回転状態分布と核スピン転換

植田 寛和; 笹川 裕矢*; Ivanov, D.*; 大野 哲*; 福谷 克之

no journal, , 

一般的に平坦な金属表面では水素分子は解離吸着をするが、Pd(210)表面のようなステップ構造をもつ表面では、解離吸着のほか、分子状化学吸着することが知られている。本研究では、分子線, 光刺激脱離レーザーおよび共鳴多光子イオン化法を用いて、Pd(210)表面に分子状化学吸着した水素の回転状態を調べる。発表では、得られた光脱離水素分子の回転状態から化学吸着した水素分子の核スピン転換について議論する予定である。

口頭

Pd(210)表面における水素分子のオルト-パラ転換研究

植田 寛和; 笹川 裕矢*; Ivanov, D.*; 大野 哲*; 小倉 正平*; 福谷 克之

no journal, , 

一般的に平坦な金属表面では水素分子は解離吸着をするが、Pd(210)表面のような特異的なステップ構造を有する表面では、解離吸着のほか、分子状化学吸着することが知られている。吸着水素分子のオルト-パラ転換を調べるために、今回新たに分子線, 光刺激脱離および共鳴多光子イオン化法を組み合わせた測定手法を確立した。本発表では、この実験手法を用いて測定したPd(210)表面でのH$$_{2}$$のオルト-パラ転換時間について報告する。

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