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論文

Solvent extraction of uranium, neptunium, plutonium, americium, curium and californium ions by bis(1-phenyl-3-methyl-4-acylpyrazol-5-one) derivatives

武石 秀世; 北辻 章浩; 木村 貴海; 目黒 義弘; 吉田 善行; 木原 壮林*

Analytica Chimica Acta, 431(1), p.69 - 80, 2001/03

 被引用回数:28 パーセンタイル:33.25

ビス(1-フェニル-3-メチル-4-アシルピラゾロン)誘導体H$$_{2}$$BPn(n=3-8,10,22)を用いる各種酸化状態のウラン,ネプツニウム,プルトニウム,アメリシウム,キュリウム,カリフォルニウムイオン(An$$^{n+}$$)の溶媒抽出反応を研究した。ここでnは、2つのピラゾロン分子をつなぐポリメチレン鎖の数を表す。すべてのH$$_{2}$$BPnがAn$$^{n+}$$と強く結合し、大きな分配比を示した。最も大きな分配比はN=7及び8のH$$_{2}$$BPnを用いたときに観測された。抽出化学種を決定し、それのn依存性を考察した。分配比の水素イオン濃度依存性に立脚して、水溶液中からPu(IV),U(VI),超プルトニウムTRPu(III),及びNp(V)をH$$_{2}$$BP8を用いて逐次分離する方法を開発した。同法が十分に高い効率と選択性を有することを実証した。

論文

アクチニド元素のイオン交換分離分析技術

臼田 重和

平成7年度新湿式再処理システム技術開発等成果報告書, 0, p.60 - 72, 1996/03

燃焼率を正確に測定するためには、使用済燃料中のウラン、プルトニウム、超プルトニウム及び希土類元素等を対象に破壊分析を行う必要がある。そのために開発した2系列のイオン交換分離法(鉱酸系イオン交換法及び鉱酸-アルコール混合系イオン交換法)を中心に述べる。

論文

Extraction separation of tervalent Americium and lanthanides in the presence of some soft and hard donors and dicarbollide

J.Rais*; 館盛 勝一

Sep. Sci. Technol., 29(10), p.1347 - 1365, 1994/00

 被引用回数:45 パーセンタイル:9.18(Chemistry, Multidisciplinary)

非常に疎水性の大きな抽出剤であるジカルボリド(CCDと略す)とハードなドナーあるいはソフトなドナーの組合せによる超プルトニウムとランタニド元素の相互分離抽出系を検討した。ハードなドナーとしてTOPOを選んでCCDとの混合系を調べたが、大きな分離係数は得られなかった。次にソフトドナーとして、TPTZとo-フェナントロリンについて調べたところ、前者については、やはり大きな分離係数は得られなかったが、後者については、例えば、0.1M HNO$$_{3}$$溶液からAm(III)のみを選択的に抽出する事ができ、Eu(III)との分離係数(D$$_{Am}$$/D$$_{Eu}$$)として20~34という大きな値を得た。この結果は、例えば高レベル廃液の群分離において、超プルトニウム元素を有効に他のランタニド元素から分離回収する工程を確立する可能性を示している。

論文

アクチノイドの化学

上野 馨; 星 三千男

化学と工業, 36(9), p.160 - 162, 1983/00

Baden-Baden会議以降の研究報告の中から、新たに発見されたイオン種(Am(VII),Cm(VI),Cf(IV))と錯化剤の開発により以前より安定化されたイオン種(Am(IV),Cm(IV))を中心としたアクチノイドの化学を示した。併せて原子番号が100以上の元素の化学的研究で問題になるいわゆる「数原子の化学」についても述べた。

論文

Extraction of some elements by mixture of DIDPA-TBP and its application to actinoid partitioning process

館盛 勝一; 中村 治人

Journal of Nuclear Science and Technology, 19(4), p.326 - 333, 1982/00

 被引用回数:20 パーセンタイル:13.33(Nuclear Science & Technology)

従来の群分離プロセスの中で見出されたいくつかの問題点を解決するために、現在のプロセスにおいて抽出剤として使用しているジイソデシルリン酸(DIDPA)に、リン酸トリブチル(TBP)を加えた混合溶媒によるプルトニウム、ジルコニウムといった加水分解しやすい元素の抽出挙動を調べた。混合溶媒は、これらの元素を2N硝酸溶液から容易に抽出し、かつ、シュウ酸による逆抽出も可能である。TBPの存在は、ジルコニウムの抽出、逆抽出速度を増した。また、混合溶媒は、超プルトニウム元素とランタノイド元素の相互分離にも使用できる事も見出した。以上の知見の上に立って、従来の群分離プロセスに改良を加え、抽出溶媒のリサイクルを含むフローシートを提案した。

報告書

再処理廃液からの超プルトニウム元素の回収(群分離法検討資料・II)

館盛 勝一

JAERI-M 8339, 89 Pages, 1979/07

JAERI-M-8339.pdf:1.96MB

前報に引き続き、廃液中のアクチノイド元素の回収例について、比較的大きな規模で行われたものを選んでまとめた。はじめに、様々な実例を理解し易くするために、Pu(IV)、Am(III)および希土類元素の溶媒抽出およびイオン交換挙動に関する基本的特性を整理して述べ、その後に、廃液からのアクチノイド元素の分離例を記した。最後に、現在世界各国において検討されている群分離プロセスの代表的なものを述べ、それぞれの方法に関する種々の問題点についても考察した。

報告書

超プルトニウム元素の大規模製造; 群分離法検討資料,I

館盛 勝一

JAERI-M 8240, 88 Pages, 1979/05

JAERI-M-8240.pdf:1.97MB

原子炉内中性子利用による超プルトニウム元素の製造は、原子炉周辺の各種技術と科学分離法との結合によって遂行されてきた。本調査資料は、主として後者に関心を持ってまとめたものである。すなわち、Pu,Am、Cm等のアクチノイド元素と核分裂生成物の混合体から、アクチノイド元素を分離回収する方法は、再処理高レベル廃液に含まれるそれらの元素を大量の核分裂生成物から分離回収する云わゆる群分離法に応用できる可能性がある。そのような観点から、ここでは、各国で行われた比較的スケールの大きい超プルトニウム製造法を、歴史的にあるいは科学分離プロセスに焦点を絞ってまとめた。最後に、それらの方法の群分離プロセスへの適応性について検討を加えた。

論文

Radiation effects on the separation of lanthanides and transplutonides by the TALSPEAK-type extraction

館盛 勝一; 中村 治人

J.Radioanal.Chem., 52(2), p.343 - 354, 1979/00

希土類元素と超プルトニウム元素の分離に用いられるTALSPEAK型溶媒抽出法の研究の一環として、その放射線による効果を調べた。DEHPA抽出剤、DTPA溶液、そしてこれらの混合相をそれそれ$$^{6}$$$$^{0}$$Coの$$gamma$$線で照射し、Am(III)とNd(III)の抽出分配比Dfと分離係数$$beta$$を測定した。Dfはいかなる成分の放射線照射によっても上昇したが、$$beta$$はDTPA溶液あるいは混合相の照射において減少した。これらの影響は特にDTPAの分解によって顕著に現れた。さらに、水相が硝酸系と乳酸系とでは放射線効果は大きく異なった。すなわち、乳酸の存在は、DEHPAやDTPAの分解を保護し、その結果Dfや$$beta$$の変化は極めて小さく押さえられる。従って、DEHPA-DTPA-乳酸系の抽出系は高レベル廃液等の処理において~200Wh l$$^{-}$$$$^{1}$$までの吸収線量でも十分安定であると考えられる。

論文

Radiation damage of organic extractant in partitioning of high-level liquid waste, 2; Calculation of radiation dose absorbed in organic solvent in extraction process

館盛 勝一; 中村 治人

Journal of Nuclear Science and Technology, 16(5), p.363 - 370, 1979/00

 被引用回数:5

再処理高レベル廃液の群分離の際に、ミキサーセトラによる連続向流抽出を行った場合の有機溶媒による吸収線量を計算により推定した。$$alpha$$線、$$beta$$線による線量は、廃液のもとの燃料の原子炉から取り出し後の冷却日数により、それぞれ、150日で10、1年で5.0、10年で0.42Wh・l$$^{-}$$$$^{1}$$、となった。全線量の70~90%は$$beta$$線吸収によるものである。求めた吸収線量を、再処理の際に溶媒が受ける線量と比較し検討を加えた。また、これらの線量が実際に、ストロンチウム、希土類元素および超プルトニウム元素の抽出に及ぼす影響を検討した結果、問題にならない量である事がわかった。

論文

Separation of transplutonium and rare-earth elements by extraction with di-isodecyl phosphoric acid from DTPA solution

館盛 勝一; 佐藤 彰; 中村 治人

Journal of Nuclear Science and Technology, 16(6), p.434 - 440, 1979/00

 被引用回数:14

希土類元素と超プルトニウム元素の分離を行うために、ジイソデシルリン酸を用いて、TALSPEAK方式のプロセスを検討した。すなわち、DIDPA-DTPA抽出系における分配比(Df)および分離係数:$$beta$$(NdとAmについて)を求め、種々の抽出因子の効果を調べた。希釈溶剤はDfにおおきな効果を示し、ジイソプロピルベンゼン(DIPB)が最も目的に合う事がわかった。また、乳酸を水相に添加すると、Dfや$$beta$$は大きな変化をしないが、抽出速度は上昇した。結果から、0.05MDTPA-1M乳酸のpH3.0溶液を水相にすると、最も大きな分離係数が得られる事、抽出剤としては、0.2~0.3MDIDPA-DIPBが良い事がわかった。以上の抽出系を用いた時の高レベル廃液中の超プルトニウム元素の回収の可能性を述べた。

論文

Extraction of lanthanoids(III) with di-isodecyl phosphoric acid from nitric acid solution

館盛 勝一; 佐藤 彰; 中村 治人

Journal of Nuclear Science and Technology, 15(6), p.421 - 425, 1978/06

 被引用回数:13

Di-isodecyl phosphoric acidが酸性度の高い硝酸溶液中から希土類元素を抽出することを見出したので、DEHPAと比較しながら、その基本的抽出挙動を検討した。DIDPAは、非極性希釈剤(n-paraffinなど)を用いれば、1MHNO$$_{3}$$溶液からでも希土類元素を抽出する。その際の元素相互間の分離係数は、DEHPAにくらべ小さい。また、不純物としてのモノエステルが混入すると、DEHPAにおいて見られたと同様の分配比の急激な上昇が認められた。群分離の観点から、Sr(II)の抽出挙動も検討し、PH5.0に極大を持つDf曲線になることがわかった。以上の結果から、DIDPAは、再処理廃液からの希土類元素および超プルトニウム元素の抽出に有用であり、廃液のPHを調査すれば、Sr(II)抽出にも用いる事が出来る。

論文

Effect of radiolysis products of di-(2-ethylhexyl) phosphoric acid upon the extraction of lanthanides

館盛 勝一; B.Krooss*; 中村 治人

J.Radioanal.Chem., 43(1), p.53 - 63, 1978/01

希土類元素および超プルトニウム元素の抽出に用いられるDEHPAの放射線分解生成物として、MEHPA,2-ethylhexanol等が知られているが、それらのDEHPA抽出系に対する影響を調べた。希土類元素の中のNd(III)を用いて、これらの混合溶媒系におけるDfを測定した。MEHPAは、DEHPA-Nd(III)抽出に対し、極めて強い抽出促進効果を示した。反対に、2-ethylhexanolは反協同効果を示した。一方、2-ethylhexanolはMEHPAの抽出作用を促進することから、DEHPA抽出系にMEHPA-2-ethylhexanol混合溶媒を添加すると、ある量まではDfの上昇が見られることがわかった。実際に$$gamma$$線照射して損傷を起させたDEHPAについての抽出結果は、上記傾向と良く一致し、放射線分解による影響として、これら生成物の効果が大きい点が立証できた。

報告書

高レベル再処理廃液群分離法の開発; 分離装置の試作とコールド試験

久保田 益充; 山口 五十夫; 中村 治人; 館盛 勝一; 佐藤 彰; 天野 恕

JAERI-M 7206, 26 Pages, 1977/08

JAERI-M-7206.pdf:1.15MB

溶媒抽出法とイオン交換法を組み合わせた群分離法が高レベルの再処理廃液の処理に適用できるかどうかを試験するため分離装置をRI製造棟ケーブ内に組込みコールド試験を実施した。群分離の第一目標とした超プルトニウム元素は化学的性質の類似する希土類元素の挙動から類推して再処理廃液のギ酸による脱硝時の沈澱に約9%が失われることを除いては極めて能率よくHDEHPによって抽出され、DTPA を溶離剤とするイオン交換法によって大部分の希土類元素から分離されると考えられる。脱硝、抽出、イオン交換を主体とした装置は2~3の改良すべき点はあったが基本的には期待した通りに作動し、約1kCiの廃液を使った実験にほとんどこのまま移行できると考えられる。

報告書

動力炉の燃焼度解析,3; JPDR-1燃料のU,Pu,超プルトニウム元素の生成量の解析

江連 秀夫

JAERI-M 6234, 56 Pages, 1975/09

JAERI-M-6234.pdf:1.57MB

JPDR-1燃料のU、Puの原子個数密度、燃焼度の測定が、42年に計画され、ホットラボ、分析センター、燃開室等の協力のもとに測定結果がえられたのを機会に、これらの解析をおこなった。三次元核熱水カ計算コードFLORAによるボイド率、燃焼度分布を計算し、Exponential matrix法を用いて、核種の原子個数密度を求めるプログラムTRANSURAを作り、Uおよび超ウラン元素の空間分布を計算した。また、核種の個数密度、燃焼度分布の測定値から核種の実効断面積、セル定数コードの評価をおこなった。

論文

Separation of transplutonium elements from neutron irradiated americium-241, 2; Detection of berkelium and californium

上野 馨; 渡辺 賢寿; 佐川 千明; 石森 富太郎

Journal of Nuclear Science and Technology, 12(6), p.356 - 361, 1975/06

 被引用回数:4

1971年7月から約1年間JMTRで照射した$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{1}$$AmO$$_{2}$$ 62mgの一部を化学処理し、超プルトニウム元素を得た。イオン交換法と沈殿法により、超プルトニウム元素を核分裂生成物やプルトニウムから分離し、さらにイオン変換法と溶媒抽出法を併用して、アメリシウム、キュリウム、バークリウム、カリホルニウムを分離・精製した。質量分析により、アメリシウム、キュリウムの同位体比を求め、放射化学的方法により、バークリウム、カリホルニウムを定量した。前に報告した核種に加え、さらに$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{6}$$Cm、$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{9}$$BK、$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{9}$$Cfを検出した。

報告書

超プルトニウム元素と希土類元素の陽イオン交換分離

梅澤 弘一; 市川 進一; 夏目 晴夫

JAERI-M 5785, 11 Pages, 1974/07

JAERI-M-5785.pdf:0.45MB

濃塩酸を溶離剤とする陽イオン交換カラムクロマトグラフィにおける、ゲル型、ポーラス型各種樹脂の性能を比較検討した。ゲル型樹脂では、きわめて細かい粒度のものを用いないかぎり良い分離ができない。また、低架橋度の樹脂を用いると、分配係数、および分離係数はともに減少するが、同一サイズのカラムで得られる理論段数はむしろ増加する。ポーラス型樹脂を用いると、分配係数、ならびに分離係数は、同架橋度のゲル型樹脂による場合と変らないが、理論段数が約3倍に増し、かつテーリングが著しく減少した。ダイヤイオンCPK08、粒径35$$mu$$、4mm径$$times$$20mm長のイオン交換カラムにより、11.7M塩酸溶液(市販特級試薬)を用いて、Am、Cm、YおよびEu-Ceを相互に良く分属することができた。

論文

特集・超プルトニウム元素の化学; II-2.Amターゲット,実験

上野 馨

日本原子力学会誌, 16(7), p.354 - 357, 1974/07

$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{1}$$Amを出発核種として原子炉中性子照射による超キユリウム元素の合成、分離、確認についての経験を記した。

論文

特集・超プルトニウム元素の化学; IV-1.固体化学

内藤 奎爾*; 矢幡 胤昭

日本原子力学会誌, 16(7), p.367 - 369, 1974/07

現在までに知られている超プルトニウム元素の固体化合物で、水素化物、酸化物の結晶構造、平衡組成、特に不定比性について概観し、ランタノイド水素化物、酸化物の不定比性と比較を行なった。

論文

特集・超プルトニウム元素の化学; VI-1.一般

榎本 茂正

日本原子力学会誌, 16(7), p.375 - 378, 1974/07

$$^{2}$$$$^{5}$$$$^{2}$$Cfを除く超プルトニウム元素、すなわち$$^{2}$$$$^{3}$$$$^{8}$$Pu.$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{1}$$Am.$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{2}$$Cm.$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Cmの利用について現状を概説した。内容は、(1)まえがき2、生体用エネルギー源($$^{2}$$$$^{3}$$$$^{8}$$Pu.)、(3)宇宙用エネルギー源($$^{2}$$$$^{4}$$$$^{2}$$Cm.$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Cm)、(4)$$alpha$$, $$gamma$$, X線源$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{1}$$Am, $$^{2}$$$$^{4}$$$$^{2}$$Cm. $$^{2}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Cm、(5)($$alpha$$,n)中性子源、$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{1}$$Am,$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{2}$$Cm.$$^{2}$$$$^{4}$$$$^{4}$$Cmである。これは、日本原子力学会誌の特集「超プルトニウム元素の化学」の一部である。

論文

特集・超プルトニウム元素の化学; -4.同位体相関技術

梅澤 弘一

日本原子力学会誌, 16(7), p.361 - 364, 1974/07

使用済核燃料の測定に用いられる同位体相関技術の概要を解説した。JPDR-Iの例につき、二三の超プルトニウム核種生成量と燃焼率、照射歴および冷却期間との間の関連を述べ、超プルトニウム元素組成の変動に基づく同位体相関技術の可能性を考察した。

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