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論文

Corrosion in nuclear fuel reprocessing plants; Corrosion in boiling nitric acid

加藤 千明

Comprehensive Nuclear Materials, 2nd Edition, Vol.4, p.528 - 563, 2020/08

使用済み燃料の再処理プラントに使用されるPUREXプロセス法では、核分裂生成物,ウラン,プルトニウムの分離に硝酸が使用される。このPUREXプロセスは、使用済み燃料から生じる酸化性金属イオンを含む高濃度の硝酸溶液を高温で用いられるため、非常に腐食性が高くなる。本解説では、硝酸のユニークな化学的性質を最初に説明する。その次に、沸騰伝達における硝酸における酸化力の発現プロセスを、酸化還元電位と沸騰硝酸の熱力学的モデルを使用して説明する。最後に、再処理環境に固有の腐食挙動と腐食促進メカニズムを、溶液化学の観点から説明する。

論文

Reduction behaviors of permanganate by microbial cells and concomitant accumulation of divalent cations of Mg$$^{2+}$$, Zn$$^{2}$$+, and Co$$^{2+}$$

加藤 友彰*; Yu, Q.*; 田中 万也; 香西 直文; 斉藤 拓巳*; 大貫 敏彦

Journal of Environmental Sciences, 86, p.78 - 86, 2019/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Environmental Sciences)

本論文では、水溶液中の過マンガン酸カリウム(Mn(VII))とバクテリア細胞が接触したときのマンガンと共存金属イオンの挙動を検討した。細胞とMn(VII)が背食すると、細胞が破砕されるとともに細胞によりMn(VII)が還元されMn酸化物(バイオマスMn酸化物)として沈殿した。Co$$^{2+}$$イオンが共存した場合、CoはCo$$^{3+}$$に酸化されてMn酸化物中に取り込まれることがわかった。この結果は、過マンガン酸カリウムを廃水等に投入すると微生物の殺菌と金属イオンの除去が同時に起こることを示す。

論文

In Situ Time-Resolved XAFS Studies on Laser-induced Particle Formation of Palladium Metal in an Aqueous/EtOH solution

佐伯 盛久*; 松村 大樹; 蓬田 匠; 田口 富嗣*; 辻 卓也; 齋藤 寛之*; 大場 弘則*

Journal of Physical Chemistry C, 123(1), p.817 - 824, 2019/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:77.21(Chemistry, Physical)

PdCl$$_{4}$$$$^{2-}$$水溶液にパルスレーザーを照射した際の、パラジウム(Pd)微粒子の形成反応メカニズムを透過型電子顕微鏡(TEM)、およびエネルギー分散型X線吸収分光法(DXAFS)を用いて調べた。266 nmの波長のナノ秒レーザー照射により形成されたPd微粒子をTEMにより観測した結果、微粒子径が照射レーザーのフルエンスに依存し、高フルエンスのレーザー照射が微粒子形成を促進することを明らかにした。DXAFSの結果よりPd$$^{2+}$$の濃度を算出し、Finke-Watzkyの二段階反応に基づいた解析を行った。その結果、照射するレーザーのフォトンは、1光子過程のPdCl$$_{4}$$$$^{2-}$$の還元と、多光子過程のPd微粒子の自己触媒的な成長に寄与することを見出した。

論文

原子力分野における分光分析手法の紹介

日下 良二

分光研究, 67(6), p.239 - 240, 2018/12

本稿では原子力分野外の読者を対象に、日本原子力研究開発機構(JAEA)と量子科学技術研究開発機構(QST)の共同研究によって開発された分光分析手法を解説した。解説した手法は、使用済燃料に含まれる$$^{107}$$Pd同位体を、レーザー誘起光還元法と誘導プラズマ質量分析計(ICP-MS)を用いることによって定量分析することに成功した手法である。使用済燃料に含まれる放射性同位体の定量分析の重要性と、その分析の難しさや問題点を解説した上で、本手法の原理、利点、さらには、今後の応用について記述した。

論文

Enhancement of Fe-N-C carbon catalyst activity for the oxygen reduction reaction; Effective increment of active sites by a short and repeated heating process

保田 諭; 内堀 揚介*; 分島 亮*; 日夏 幸雄*; 小河 浩晃; 矢野 雅大; 朝岡 秀人

RSC Advances (Internet), 8(66), p.37600 - 37605, 2018/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:69.16(Chemistry, Multidisciplinary)

本研究では、酸素還元活性サイトである、Fe原子が窒素ドープナノグラフェンに配位結合したFe-N-C活性サイトを、高比表面積の垂直配向カーボンナノチューブ(VA-CNT)表面に担持し、酸素還元反応(ORR)活性なFe-N-G担持/VA-CNT(Fe-N-G/VA-CNT)触媒を開発する設計指針を得る。これまで、FeおよびNを含む鉄フタロシアニン分子を前駆体とし、VA-CNT表面に吸着させ焼成することによりFe-N-G/VA-CNT触媒の開発に成功してきた。本申請案では、Fe-N-C構造形成のカギとなる触媒焼成条件がORR活性能に与える影響について精査した。その結果、短時間加熱と急冷を繰り返すプロセスでは、任意の繰返し数において、Fe-N-C活性サイトの構成元素であるFeおよびN原子の熱脱離が抑制され、Fe-N-C構造の質量密度の増加によるORR活性能の向上が観察された。この結果は、焼成時における熱履歴を制御することで高活性化が可能であり、非白金系ORR触媒実現のための設計指針を得ることができた。

論文

坑道閉鎖試験に基づく坑道掘削・閉鎖時の化学環境変化プロセスの考察

林田 一貴; 加藤 利弘*; 久保田 満*; 村上 裕晃; 天野 由記; 岩月 輝希

地球化学, 52(1), p.55 - 71, 2018/03

坑道の建設・操業により乱された地質環境の坑道閉鎖後の定常化過程の確認を目的として、岐阜県瑞浪市の瑞浪超深地層研究所において深度500mの花崗岩中に模擬実験坑道を建設・閉鎖し、地下水の溶存成分や酸化還元電位、pHの経時変化の観測を行った。その結果、坑道建設時には坑道周囲の割れ目を介した地下水流動状態の変化に伴い坑道周囲の地下水水質が変化した。また坑道から坑道周囲の岩盤中への酸素の侵入により、酸化還元電位が上昇することが確認された。坑道閉鎖後は、微生物の還元作用により坑道内の地下水の酸化還元電位が低下するとともに、坑道周囲では岩盤中から還元的な地下水がもたらされることによって酸化還元電位が回復した。一方で、吹付コンクリートなどセメント材料の影響で坑道内の地下水がアルカリ化することが確認された。このアルカリ化に消費されたセメント材料はわずかであることから、その影響はセメント使用量に応じて長期的に続くと考えられた。

論文

$$^{107}$$PdのICP-MS測定のためのレーザー誘起光還元法による非接触・選択的パラジウム分離; 分離条件とPd回収率の関係

蓬田 匠; 浅井 志保; 佐伯 盛久*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 江坂 文孝; 大場 弘則*; 北辻 章浩

分析化学, 66(9), p.647 - 652, 2017/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:92.73(Chemistry, Analytical)

ウランの核分裂生成物の一つである$$^{107}$$Pdは、半減期が約650万年と長く、長期間に渡り放射線を放出して人体に影響を及ぼす可能性があることから、高レベル放射性廃液(HLLW)中の存在量を正確に把握する必要がある。しかし、これまでその存在量の実測報告例はない。本研究では、遠隔・非接触分離が可能なレーザー誘起光還元法のHLLWへの適用を念頭に、HLW模擬液を用いて種々の分離条件がPd回収率に与える影響を検討した。Pdの回収率は、還元剤として作用するエタノール濃度、レーザー光の照射時間とパルスエネルギーに依存し、それぞれ40%、20分、100mJとした場合に60%となった。また、Pd濃度0.24$$mu$$g mL$$^{-1}$$から24$$mu$$g mL$$^{-1}$$の広い濃度範囲において、主要な放射能源やスペクトル干渉源となる元素を99.5%以上の割合で除去し、Pdを高純度に分離できることを明らかにした。本条件によれば、レーザー誘起光還元法はHLLWなど実際の放射性廃棄物に含まれる$$^{107}$$PdのICP-MS測定前処理法として、十分に適用可能である。

論文

時間分解X線吸収分光による水溶液中パラジウムイオンのレーザー微粒子化反応研究

佐伯 盛久*; 田口 富嗣*; 大場 弘則*; 松村 大樹; 辻 卓也; 蓬田 匠

電気学会研究会資料,電子材料研究会(EFM-17-010$$sim$$021), p.15 - 18, 2017/09

パラジウム水溶液にナノ秒パルス紫外レーザーを照射すると、レーザー微粒子化反応により通常の手法ではできにくいサブミクロンサイズのPd微粒子が生成する。本研究ではその生成メカニズムを調べるため、パルスレーザー照射による微粒子化反応を時間分解XAFS分光により追跡した。そして、様々な照射レーザー強度における微粒子化反応速度を比較したところ、レーザー強度増大により反応が1光子から2光子過程に移行することを示唆する結果を得た。

論文

Effect of flavin compounds on uranium(VI) reduction- kinetic study using electrochemical methods with UV-vis spectroscopy

山崎 信哉*; 田中 万也; 香西 直文; 大貫 敏彦

Applied Geochemistry, 78, p.279 - 286, 2017/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:89.08(Geochemistry & Geophysics)

環境中において、水溶性の六価ウランから難溶性の四価ウランへの還元反応はウランの移動度が劇的に変化するため、重要な反応である。本研究では、嫌気性微生物に由来し酸化還元能を有するフラビン化合物が六価ウラン還元反応に与える影響を電気化学的手法を用いて検討した。フラビンを電気化学的に還元すると、フラビンから六価ウランに電子が移動して四価ウランになることが紫外可視吸収スペクトルから確かめられた。また電気化学測定の結果から、フラビンから六価ウランへの電子移動速度を決定した。また、フラビン化合物が存在することで、六価ウランの見かけ上の還元電位が0.2V上昇し、より還元されやすくなることが新たに分かった。

論文

Determination of $$^{107}$$Pd in Pd recovered by laser-induced photoreduction with inductively coupled plasma mass spectrometry

浅井 志保; 蓬田 匠; 佐伯 盛久*; 大場 弘則*; 半澤 有希子; 堀田 拓摩; 北辻 章浩

Analytical Chemistry, 88(24), p.12227 - 12233, 2016/12

 被引用回数:7 パーセンタイル:57.93(Chemistry, Analytical)

放射性廃棄物中の放射能インベントリを合理的に積算するためには、実廃棄物の分析値によって裏付けられた信頼性の高い放射能評価値が不可欠である。$$^{107}$$Pdは、高レベル放射性廃棄物(HLW)の主要な発生源である使用済燃料中に存在し、HLWの放射能評価対象核種の1つとされている。しかしながら、測定が困難であるため実測値の報告例がなくHLW中存在量は未評価である。本研究では、ICP-MSによる使用済燃料中$$^{107}$$Pdの定量を目的とし、パルスレーザー照射によって誘起されるPdの光還元反応を利用した迅速簡便な分離法を開発した。方法の妥当性検証のため使用済燃料試料に適用したところ、20分のレーザー照射によって使用済燃料試料中に存在する約90%のPdが回収され、かつ不純物がほとんど存在しない純粋なPd沈殿が得られた。したがって、不純物による測定干渉がない正確な$$^{107}$$Pd定量値が得られ、初めての実測例となった。

論文

Simultaneous recovery and separation of rare earth elements in ferromanganese nodules by using ${{it Shewanella putrefaciens}}$

藤本 潤*; 田中 万也; 渡邊 直子*; 高橋 嘉夫*

Hydrometallurgy, 166, p.80 - 86, 2016/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:63(Metallurgy & Metallurgical Engineering)

本研究では、鉄還元菌を用いた鉄マンガン団塊からの希土類元素回収法について検討を行った。本研究の特長は鉄マンガン団塊の分解と回収が一つの水溶液系において実現できることである。乳酸ナトリウムを電子供与体として鉄還元菌を嫌気的雰囲気下において培養し、鉄マンガン団塊を還元溶解させた。その結果、鉄マンガン団塊の溶解に伴って水溶液中に放出された希土類元素が再度鉄還元菌の細胞表面に吸着することが確認された。pH7の0.5M NaCl溶液を用いた際に希土類元素の吸着量が最大であった。

論文

REDOX state analysis of platinoid elements in simulated high-level radioactive waste glass by synchrotron radiation based EXAFS

岡本 芳浩; 塩飽 秀啓; 中田 正美; 駒嶺 哲*; 越智 英治*; 赤堀 光雄

Journal of Nuclear Materials, 471, p.110 - 115, 2016/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:69.03(Materials Science, Multidisciplinary)

複数種類の温度と雰囲気の組み合わせ熱処理によって調製された模擬ガラス試料中の白金族元素の酸化還元状態を調べるために、放射光EXAFS分析を実施した。まず、EXAFS関数をRuO$$_2$$のような標準物質のスペクトルと比較し、カーブフィッティング解析から構造パラメーターを取得した。加えて、2種類の標準物質のデータの線形結合解析から、金属と酸化物の割合の導出を試み、熱処理温度の上昇に伴い、金属成分の割合が増加することを明らかにした。確認されたロジウムの化学形は、Rh$$_2$$O$$_3$$ではなくRhO$$_2$$であり、酸化物の形態ではルテニウムと同伴した挙動を示すことも明らかになった。

論文

In situ XAFS and HAXPES analysis and theoretical study of cobalt polypyrrole incorporated on carbon (CoPPyC) oxygen reduction reaction catalysts for anion-exchange membrane fuel cells

朝澤 浩一郎*; 岸 浩史*; 田中 裕久*; 松村 大樹; 田村 和久; 西畑 保雄; Saputro, A. G.*; 中西 寛*; 笠井 秀明*; Artyushkova, K.*; et al.

Journal of Physical Chemistry C, 118(44), p.25480 - 25486, 2014/11

 被引用回数:12 パーセンタイル:51.33(Chemistry, Physical)

Non-noble metal electrocatalysts not only are a solution to limited resources but also achieve higher efficiency for fuel cells, especially in alkaline media such as alkaline membrane fuel cells. Co-polypyrrole-based electrocatalysts provide high oxygen reduction reaction (ORR) reactivity, but the active sites and reaction mechanism have yet to be elucidated fully. In this study, ex situ and in situ synchrotron characterization and theoretical study have been combined to evaluate the ORR mechanism on two possible active sites consisting of Co coordinated with pyrrolic nitrogen and Co coordinated with pyridinic nitrogen.

論文

Electrochemical behavior of actinides and actinide nitrides in LiCl-KCl eutectic melts

白井 理*; 山名 元*; 荒井 康夫

Journal of Alloys and Compounds, 408-412, p.1267 - 1273, 2006/02

 被引用回数:36 パーセンタイル:13.71(Chemistry, Physical)

ウラン,ネプツニウム,プルトニウムの金属及び窒化物のLiCl-KCl共晶塩中の電気化学的挙動を、固体電極(Mo)並びに液体電極(Cd, Bi)を用いて調べた。金属の3価/0価の平衡電位は、液体電極上ではアクチノイド金属の活量が低下するために、固体電極の場合よりも正側にシフトした。また、窒化物の平衡電位も、窒化物の生成自由エネルギーにほぼ相当する電位分だけ、正側にシフトした。これらの挙動をアクチノイド系列と希土類系列について比較して議論した。

論文

Behavior on Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$ under varied surface condition

Olivares, R.*; 小田 卓司*; 大矢 恭久*; 田中 知*; 土谷 邦彦

Fusion Engineering and Design, 75-79, p.765 - 768, 2005/11

 被引用回数:8 パーセンタイル:46.86(Nuclear Science & Technology)

チタン酸リチウム(Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$)は、核融合炉ブランケット用トリチウム増殖材の第1候補材として有望視されている。Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$からのトリチウム放出挙動を把握するため、表面における水素同位体の状態や水分の吸脱着特性を明らかにする必要がある。このため、Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$表面での水分吸脱着特性,水素同位体の化学状態及び表面の酸化還元状態を調べた。その結果、前処理を施していない試料に対してArスパッタリングを行ったLi$$_{2}$$TiO$$_{3}$$表面は、LiとOが選択的にスパッタされ、Li組成比の減少,Ti$$^{4+}$$のTi$$^{3+}$$への還元が観察された。その後の加熱実験では、473K以上の温度からTiの酸化及びLi空孔の回復が起こり、673Kで完全になる。一方、加熱後の水蒸気曝露により、水は解離吸着した。以上より、Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$表面のLi及びOの空孔は、H$$_{2}$$Oの吸着を起こすこと、Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$表面はTiO$$_{2}$$に近い状態であることがわかった。

論文

Sampling and treatment of rock cores and groundwater under reducing environments of deep underground

江橋 勝弘; 山口 徹治; 田中 忠夫; 荒木 邦夫*; 斉藤 正男*

JAERI-Conf 2005-007, p.242 - 247, 2005/08

地層試料を地下深部の還元性条件を維持した状態で採取・調整する方法を開発し、その方法が実施可能であることを実証した。地下深部の還元的雰囲気を維持させたままの条件下で最大深度200mまで掘削を行い、岩石試料と地下水試料を採取した。採取した地下水は、アルゴンガスでパージしながらステンレス製容器の中に採取し、ドライアイスで凍結化処理し、冷凍保存した。岩石コア試料は応力緩和防止をするために三軸加圧容器に収納し、梱包,移送,一時保管した。現在、採取した地層試料が地下深部の還元環境を維持しているか否かの確認を進めている。

報告書

Li depletion effects on Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$ reaction with H$$_{2}$$ in thermo-chemical environment relevant to breeding blanket for fusion power plants

Alvani, C.*; Casadio, S.*; Contini, V.*; Giorgi, R.*; Mancini, M. R.*; 土谷 邦彦; 河村 弘

JAERI-Review 2005-024, 28 Pages, 2005/07

JAERI-Review-2005-024.pdf:5.73MB

本報告書は、国際エネルギー機関(IEA)の「核融合炉工学に関する協力研究協定」に基づいて実施した固体増殖ブランケット開発に関するサブタスクグループの成果をレビューした報告書である。このサブタスクグループ(タスクF及びWG-F)は、欧州と日本の間で2000年から2004年に行われ、熱化学環境下での水素とチタン酸リチウム(Li$$_{2}$$TiO$$_{3}$$)との反応におけるリチウム減損効果について研究を行った。

論文

微生物によるアクチノイドの選択的濃集

大貫 敏彦

放射線と産業, (106), p.16 - 22, 2005/06

地層中にはさまざまな種類の微生物が生息し、アクチノイドの挙動に影響を与える可能性がある。現在、原研で行われているアクチノイドと微生物との相互作用研究の成果について、希土類元素,アクチノイドの微生物への吸着機構の解明研究,微生物によるアクチノイドの鉱物化及び還元吸着機構,アクチノイド-有機酸錯体と微生物との相互作用、並びに陰イオン化学種の移行への影響など、その概要について紹介する。

報告書

TRU廃棄物試験設備の概要

赤井 政信; 伊藤 信行*; 山口 徹治; 田中 忠夫; 飯田 芳久; 中山 真一; 稲垣 真吾*

JAERI-Tech 2004-058, 47 Pages, 2004/09

JAERI-Tech-2004-058.pdf:7.27MB

TRU廃棄物試験設備は、放射性廃棄物処分の安全評価において必要とされる地中における超ウラン元素(TRU元素)等の挙動に関するデータを取得することを目的として、燃料サイクル安全工学研究施設のバックエンド研究施設内に設置した。本試験設備は、地下深部に特有である還元環境下でデータ取得試験を行うための不活性ガス循環型グローブボックスシステム,放射性核種と人工バリア材及び天然バリア材との化学的・地球化学的相互作用を調べる試験装置(バリア性能試験装置)を内蔵した大気雰囲気のグローブボックスシステム、及び各種分析装置から構成されている。本報告書は、本設備を構成する各装置の原理,構成,機能(測定例),安全設計、並びに本設備を用いた研究成果についてまとめたものである。

論文

Plutonium(VI) accumulation and reduction by lichen biomass; Correlation with U(VI)

大貫 敏彦; 青柳 寿夫*; 北辻 章浩; Samadfam, M.; 木村 康彦; Purvis, O. W.*

Journal of Environmental Radioactivity, 77(3), p.339 - 353, 2004/08

 被引用回数:12 パーセンタイル:70.07(Environmental Sciences)

地衣類によるPu(VI)及びU(VI)の濃集実験を行い、吸着したPu及びUの分布をSEMで分析し、溶液中及び吸着したPuの酸化数を吸光光度計で測定した。その結果、Puは地衣の表面に濃集したがUはずい層にも浸透していた。溶液中及び吸着したPuはV及びIVに還元された。一方、UはVIのままであった。これらの結果から、Pu(VI)が地衣類により溶解度の低いPu(IV)に還元されて、地衣表面に濃集したことがわかった。

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