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論文

金属硝酸塩水溶液のマイクロ波加熱特性ならびに金属酸化物の粉末性状評価

瀬川 智臣; 川口 浩一; 石井 克典; 鈴木 政浩; 深澤 智典*; 福井 国博*

粉体工学会誌, 57(9), p.485 - 494, 2020/09

使用済燃料の再処理工程において、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液をマイクロ波加熱脱硝法により混合酸化物粉末に転換している。ラボスケールの基礎実験において研究開発された知見に基づき、工学規模への適用性の評価や金属硝酸塩水溶液の様々なマイクロ波加熱脱硝特性データを取得するため、硝酸セリウム,硝酸コバルト,硝酸銅水溶液を用いてマイクロ波加熱特性及び金属酸化物粉末特性の研究を行った。脱硝反応の進行速度は位置により差がみられ、周縁部の方が中心部に比べて脱硝反応が速く進行した。硝酸セリウム水溶液ではポーラスな硬い乾固体、硝酸コバルト水溶液では発泡乾固体、硝酸銅水溶液では粉末状生成物が得られることが分かった。生成物の脱硝率及び平均粒子径は、硝酸セリウム水溶液,硝酸コバルト水溶液,硝酸銅水溶液の順に大きくなることを確認した。数値シミュレーションにより、金属硝酸塩水溶液の底面周縁部はマイクロ波により加熱されやすく、脱硝反応が周縁部から開始する実験結果と一致することを明らかにした。

論文

Oxide dispersion strengthened steels

鵜飼 重治*; 大野 直子*; 大塚 智史

Comprehensive Nuclear Materials, 2nd Edition, Vol.3, p.255 - 292, 2020/08

Fe-Cr基酸化物分散強化型(ODS)鋼は、Na冷却型高速炉の高燃焼度燃料被覆管等に必要とされる高温・高燃焼度環境下での耐久性に優れた先進材料として期待されている。本稿ではまず、高燃焼度燃料被覆管としての重要性能である管周方向の機械的特性評価(引張,クリープ等)等のFe-Cr基ODS鋼被覆管に関わる研究開発の現状についてレビューを行った。さらに、軽水炉の事故耐性燃料被覆管、および鉛ビスマス冷却型高速炉の燃料被覆管として期待されている高耐食性Fe-Cr-Al基ODS鋼被覆管の研究状況についてもレビューを行った。

論文

Development of ODS tempered martensitic steel for high burn up fuel cladding tube of SFR

大塚 智史; 丹野 敬嗣; 岡 弘; 矢野 康英; 舘 義昭; 皆藤 威二; 橋立 竜太; 加藤 章一; 古川 智弘; 伊藤 主税; et al.

2018 GIF Symposium Proceedings (Internet), p.305 - 314, 2020/05

酸化物分散強化型(ODS)鋼は、先進原子力システム用の高強度・耐照射性材料として、世界的に研究開発が進められてきた。日本原子力研究開発機構(JAEA)では、ODS鋼をナトリウム冷却高速炉(SFR)の高燃焼度被覆管の最有力候補材と位置づけ研究開発を進めてきた。ODS鋼適用による高燃焼度化の達成により、SFRの経済性向上および放射性廃棄物の減容・有害度の低減が可能となる。本稿は、JAEAにおけるSFR高燃焼度被覆管用ODSマルテンサイト鋼の開発状況とその展望について取りまとめたものである。

論文

Physical properties of non-stoichiometric (U,Pu)O$$_{2}$$

渡部 雅; 松本 卓; 廣岡 瞬; 森本 恭一; 加藤 正人

2018 GIF Symposium Proceedings (Internet), p.315 - 320, 2020/05

近年、日本原子力研究開発機構のプルトニウム燃料第一開発室の研究グループは、(U,Pu)O$$_{2pm x}$$の多数の物性値について系統的な測定を実施した。格子定数,弾性定数,熱膨張率,酸素ポテンシャル,酸素化学拡散係数及び熱伝導率は温度、O/M比, Pu含有量を関数として測定することに成功した。また、O/M比及びPu含有量の各種物性値に対する影響についても評価を行った。本研究では、これらの実験データをレビューするとともに最新の実験データも紹介する。また、これらの物性データは燃料コード開発に使用することが可能である。

論文

Negatively charged muonium and related centers in solids

伊藤 孝; 髭本 亘; 下村 浩一郎*

Journal of the Physical Society of Japan, 89(5), p.051007_1 - 051007_8, 2020/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Physics, Multidisciplinary)

Muonium (Mu) centers formed upon implantation of $$mu^+$$ in a solid have long been investigated as an experimentally accessible model of isolated hydrogen impurities. Recent discoveries of hydridic centers formed at oxygen vacancies have stimulated a renewed interest in H$$^-$$ and corresponding Mu$$^-$$ centers in oxides. However, the two diamagnetic centers, Mu$$^+$$ and Mu$$^-$$, are difficult to separate spectroscopically. In this review article, we summarize established and developing methodologies for identifying Mu$$^-$$ centers in solids, and review recent Mu studies on said centers supposedly formed in mayenite, oxygen-deficient SrTiO$$_{3-x}$$, and BaTiO$$_{3-x}$$H$$_x$$ oxyhydride.

論文

Computer code analysis of irradiation performance of axially heterogeneous mixed oxide fuel elements attaining high burnup in a fast reactor

上羽 智之; 横山 佳祐; 根本 潤一*; 石谷 行生*; 伊藤 昌弘*; Pelletier, M.*

Nuclear Engineering and Design, 359, p.110448_1 - 110448_7, 2020/04

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

高速炉で高燃焼度を達成した軸非均質MOX燃料ピンの照射挙動を、連成した計算コードを持ちいて解析した。照射後試験では、軸非均質燃料ピンのMOX燃料カラムと上下・内部ブランケットカラムの境界部近傍において、Cs濃度とピン外径の局所的な増加が確認されている。解析の結果、Cs濃度増加はMOX部からブランケット部へのCsの軸方向移動によるものであると評価された。また、Cs-U-O化合物の形成によるブランケットペレットのスエリングは、PCMIを引き起こすほど顕著には生じていないと評価された。ピン外径増加に及ぼすPCMIの寄与は小さく、外径増加の主な要因は、被覆管スエリングとピン内ガス圧による照射クリープであると評価された。

論文

Zeolitic vanadomolybdates as high-performance cathode-active materials for sodium-ion batteries

Zhang, Z,*; Wang, H.*; 吉川 浩史*; 松村 大樹; 畑尾 秀哉*; 石川 理史*; 上田 渉*

ACS Applied Materials & Interfaces, 12(5), p.6056 - 6063, 2020/02

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nanoscience & Nanotechnology)

Developing new cathode-active materials for rechargeable batteries is important to fulfill the growing demands of energy transformation, storage, and utilization. Zeolitic transition-metal oxides based on vanadomolybdate, constructed by pentagon metal-oxygen clusters as building blocks and metal ions as linkers in a trigonal symmetry, are good candidates for cathodes of Na rechargeable batteries. The material is activated via amorphization of the crystal structure in the ab plane during discharging process, keeping the molecular structure of the building blocks stable, which causes high specific capacity and good cycle performance.

論文

X-ray absorption spectroscopy and magnetocaloric study of Pr$$_{1-x}$$Sr$$_{x}$$CoO$$_{3}$$ (0$$leq x leq$$0.5)

松村 大樹; 辻 卓也; 吉井 賢資

Materials Chemistry and Physics, 238, p.121885_1 - 121885_5, 2019/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

ペロブスカイトPr$$_{1-x}$$Sr$$_{x}$$CoO$$_{3}$$(0$$leq x leq$$0.5)についてX線吸収分光測定を行うとともに、x=0.5で観測される110Kの磁気異常の起源を探るため磁気熱量効果測定を行った。Co${it K}$吸収端のX線吸収測定からは、xが増えるとともにCoの原子価が増加し、Co-O結合距離が縮まることが分かった。また、CoO$$_{6}$$多面体の歪みも増大することが分かった。Co-O結合距離の縮み方は、xが大きいほど大きいことも分かった。測定温度範囲である17-300Kでは、Co${it K}$吸収端の吸収スペクトルには異常は見られなかった。磁気熱量効果の結果と合わせ、110Kの異常は磁気構造の変化であることが分かった。

論文

Polaronic nature of a muonium-related paramagnetic center in SrTiO$$_3$$

伊藤 孝; 髭本 亘; 幸田 章宏*; 下村 浩一郎*

Applied Physics Letters, 115(19), p.192103_1 - 192103_4, 2019/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:54.16(Physics, Applied)

The hyperfine features and thermal stability of a muonium (Mu)-related paramagnetic center were investigated in the SrTiO$$_3$$ perovskite titanate via muon spin rotation spectroscopy. The hyperfine coupling tensor of the paramagnetic center was found to have prominent dipolar characteristics, indicating that the electron spin density is dominantly distributed on a Ti site to form a small polaron near an ionized Mu$$^+$$ donor. Based on a hydrogen-Mu analogy, interstitial hydrogen is also expected to form such a polaronic center in the dilute doping limit. The small activation energy of 30(3) meV found for the thermal dissociation of the Mu$$^+$$-polaron complex suggests that the strain energy required to distort the lattice is comparable to the electronic energy gained by localizing the electron.

論文

Current-induced modulation of coercive field in the ferromagnetic oxide SrRuO$$_{3}$$

山ノ内 道彦*; 小山田 達郎*; 佐藤 晃一*; 太田 裕道*; 家田 淳一

IEEE Transactions on Magnetics, 55(7), p.1400604_1 - 1400604_4, 2019/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Engineering, Electrical & Electronic)

We investigated the coercive field $$H_{c}$$ for Domain Wall (DW) motion as a function of the current $$I$$ in the ferromagnetic oxide SrRuO$$_{3}$$, a model system with narrow DWs for fabricating high-density spintronics devices. The DW is moved by $$I$$ in the direction of the current, and $$H_{c}$$ is modulated linearly in $$I$$. This linear relationship is consistent with an effective magnetic field $$H_{eff}$$ driving the DW. The direction of DW motion and the magnitude of $$H_{eff}$$ are well described by a model based on the field-like torque arising from the spin relaxation of conduction electrons in the DW.

論文

Study on coordination structure of Re adsorbed on Mg-Al layered double hydroxide using X-ray absorption fine structure

田中 万也; 香西 直文; 大貫 敏彦; Grambow, B.

Journal of Porous Materials, 26(2), p.505 - 511, 2019/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:35.35(Chemistry, Applied)

本研究では、XAFS法を用いてMg-Al層状複水酸化物(LDH)に吸着したレニウム(テクネチウムのアナログ)の局所構造を調べた。焼成したLDHと未焼成のLDHでは、焼成LDHの方がレニウムの吸着量が多かった。塩化物イオン, 硝酸イオン, 硫酸イオン等の存在下においてはレニウムの吸着量が低下した。レニウムの吸着はLDH層間への陰イオン交換によるものと考えられ、可逆反応であることが分かった。XAFSスペクトルの解析結果から、レニウムは外圏錯体として吸着していることが明らかとなった。外圏錯体は静電的吸着であり、競合する陰イオンの存在により吸着量が低下する事実と調和的である。

論文

マイクロ波加熱を利用した金属酸化物粒子の合成とその性状制御法の開発

瀬川 智臣

粉体工学会誌, 55(10), P. 547, 2018/10

本発表は2018年3月に著者が提出し、学位を授与された論文の紹介記事である。使用済燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法により、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から酸化ウラン・酸化プルトニウム混合酸化物粉末を製造しており、マイクロ波加熱のエネルギー利用効率の改善および粉末品質の向上を目的とし、マイクロ波加熱による金属硝酸塩水溶液から金属酸化物粉末の生成メカニズムの評価を行うとともに、マイクロ波アクセプタ添加によるマイクロ波加熱の最適化およびマイクロ波加熱と電気ヒータ加熱を併用したハイブリッド加熱による粒子性状制御法の検証を行い、各手法の有効性を明らかにした。

論文

Ce substitution and reduction annealing effects on electronic states in Pr$$_{2-x}$$Ce$$_x$$CuO$$_4$$ studied by Cu $$K$$-edge X-ray absorption spectroscopy

浅野 駿*; 石井 賢司*; 松村 大樹; 辻 卓也; 伊奈 稔哲*; 鈴木 謙介*; 藤田 全基*

Journal of the Physical Society of Japan, 87(9), p.094710_1 - 094710_5, 2018/09

 被引用回数:4 パーセンタイル:41.05(Physics, Multidisciplinary)

We investigated the Ce substitution and reduction annealing effects on the electronic states at copper sites by Cu $$K$$-edge X-ray absorption near-edge structure measurements in Pr$$_{2-x}$$Ce$$_x$$CuO$$_{4+alpha-delta}$$ (PCCO) with varying $$x$$ and $$delta$$ (amount of oxygen loss during annealing). Absorption near-edge spectra were modified by Ce substitution and reduction annealing similarly with increasing $$x$$ and $$delta$$. Considering electron doping by Ce substitution, this similarity indicates an increase in electron number at the copper sites due to annealing ($$n_{AN}$$). Furthermore, quantitative analyses of the spectra clarified that the number of Cu$$^+$$ sites, corresponding to the induced electron number by Ce substitution increases linearly with $$x$$ in the as-sintered PCCO, whereas $$n_{AN}$$ is not exactly equal to 2$$delta$$. For each $$x$$-fixed sample, $$n_{AN}$$tends to exceed 2$$delta$$ with increasing $$delta$$, suggesting the emergence of two types of carrier due to annealing.

論文

Adsorption of Cs onto biogenic birnessite; Effects of layer structure, ionic strength, and competition cations

Yu, Q.*; 田中 万也; 香西 直文; 坂本 文徳; 谷 幸則*; 大貫 敏彦

ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 2(8), p.797 - 810, 2018/08

Mn酸化物の多くは微生物起源であり、Csを吸着することが知られている。本研究では、微生物起源Mn酸化物形成時に環境中の微量元素が取り込まれることによるMn酸化物の構造変化とCsの吸着挙動の関係を調べた。微生物起源Mn酸化物が金属イオン(Zn, Ni等)を取り込んで形成すると、取り込まれた金属イオンはpHが低下すると溶出し、Mn酸化物に空孔が生じる。この空孔がCsの吸着サイトとなることがわかった。

論文

Model calculation of Cr dissolution behavior of ODS ferritic steel in high-temperature flowing sodium environment

大塚 智史; 丹野 敬嗣; 岡 弘; 矢野 康英; 加藤 章一; 古川 智弘; 皆藤 威二

Journal of Nuclear Materials, 505, p.44 - 53, 2018/07

AA2017-0603.pdf:1.7MB

 被引用回数:1 パーセンタイル:74.25(Materials Science, Multidisciplinary)

高温流動Na中での燃料被覆管からのCr溶出挙動に及ぼす各種試験パラメータ(Na中溶存Cr濃度、試験温度、軸方向温度勾配、Na流速)の影響を系統的に把握するための計算モデルを構築し、数値計算を行った。Cr溶出挙動が液体Na中の溶存Cr濃度の微量の変化に大きく影響される計算結果を得た。Na中のCr濃度は、Na冷却高速炉(SFR)内における燃料被覆管からのCr溶出挙動の予測・制御のため、注目すべき重要なパラメータであると考えられる。Na中溶存Cr濃度を0.07wtppmmとした場合の本モデル計算で得たODS鋼被覆管肉厚方向のCr濃度プロファイルは、BOR-60照射試験データとよく一致した。

論文

In situ X-ray absorption fine structure studies of amorphous and crystalline polyoxovanadate cluster cathodes for lithium batteries

Wang, H.*; 磯部 仁*; 松村 大樹; 吉川 浩史*

Journal of Solid State Electrochemistry, 22(7), p.2067 - 2071, 2018/07

 被引用回数:10 パーセンタイル:38.92(Electrochemistry)

Amorphous and crystalline MetfV10 electrodes for lithium ion batteries were prepared by mixing MetfV10 with different binders: polyvinylidenefluoride (PVDF) or polytetrafluoroethylene (PTFE). The reaction mechanism was studied using in situ X-ray absorption fine structure (XAFS) and impedance measurements. The X-ray absorption near-edge structure (XANES) results exhibited a 10-electron reduction per the formula of MetfV10 during discharge, resulting in a large capacity. Extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) analyses suggested a slight expansion in the molecular size of MetfV10. The impedance measurements reveal that an increase of discharge capacities for the amorphous cathode is due to lower resistance than in the crystalline cathode. This study presents a rational selection of amorphous or crystalline cathode materials for high power and high energy density lithium batteries.

論文

Magnetization, specific heat, $$^{17}$$O NMR, and $$^{237}$$Np M$"o$ssbauer study of U$$_{0.15}$$Np$$_{0.85}$$O$$_2$$

Martel, L.*; Hen, A.*; 徳永 陽; Kinnart, F.*; Magnani, N.*; Colineau, E.*; Griveau, J.-C.*; Caciuffo, R.*

Physical Review B, 98(1), p.014410_1 - 014410_8, 2018/07

 被引用回数:1 パーセンタイル:87.28(Materials Science, Multidisciplinary)

U$$_{0.15}$$Np$$_{0.85}$$O$$_2$$混晶系化合物の磁気,電子状態を磁化,比熱,核磁気共鳴,メスバウアーの各手法を用いて行った。同化合物はT$$_{N}$$=17Kで反強磁性に転移する。異なる測定手法を複合的に用いることで、(1)空間的に変調した磁気モーメント、(2)微小なNpモーメントの出現、7.4Kでの比熱の異常などが明らかになった。本結果をもとにUO$$_2$$とNpO$$_2$$の特性について議論する。

論文

Reduction and oxidation annealing effects on Cu $$K$$-edge XAFS for electron-doped cuprate superconductors

浅野 駿*; 鈴木 謙介*; 松村 大樹; 石井 賢司*; 伊奈 稔哲*; 藤田 全基*

Journal of Physics; Conference Series, 969, p.012051_1 - 012051_5, 2018/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:9.48

Reduction and oxidation annealing effects on the electronic states around the copper sites for Pr$$_{2-x}$$Ce$$_x$$CuO$$_4$$ and Nd$$_{2-x}$$Ce$$_x$$CuO$$_4$$ with $$x$$ = 0 and $$x$$ = 0.15 were investigated by Cu $$K$$-edge X-ray absorption measurements. Cu $$K$$ near-edge spectra were changed by the reduction annealing in a manner similar to the case of Ce substitution for both $$x$$ = 0 and $$x$$ = 0.15. This means an increase of electron density at the copper sites, indicating the aspect of electron doping in the reduction annealing. This reduction annealing effect on the near-edge spectra are reverted by the additional oxidation annealing. The amount of electron density around the copper sites is varied by the reduction and oxidation annealing, reversibly, corresponding to the reversible variation of the physical property from insulating to superconductivity.

論文

Reaction of hydrogen peroxide with uranium zirconium oxide solid solution; Zirconium hinders oxidative uranium dissolution

熊谷 友多; 高野 公秀; 渡邉 雅之

Journal of Nuclear Materials, 497, p.54 - 59, 2017/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:49.25(Materials Science, Multidisciplinary)

ウラン・ジルコニウム酸化物固溶体[(U,Zr)O$$_{2}$$]のH$$_{2}$$O$$_{2}$$との反応についての理解は、(U,Zr)O$$_{2}$$組成を持つ溶融燃料の放射線環境下での劣化を評価するためには不可欠である。そこで、(U,Zr)O$$_{2}$$粉末試料を用いて、H$$_{2}$$O$$_{2}$$によるUの溶出を調べた。H$$_{2}$$O$$_{2}$$反応量に対するU溶出の収率を測定した結果、(U,Zr)O$$_{2}$$のU溶出収率はUO$$_{2}$$と比べて著しく低いことが明らかになった。そのメカニズムを調べるため、H$$_{2}$$O$$_{2}$$の反応によるO$$_{2}$$の発生を測定したところ、O$$_{2}$$発生量とH$$_{2}$$O$$_{2}$$消費量は1:2の比であり、H$$_{2}$$O$$_{2}$$の不均化反応の化学量論と一致した。この結果から、(U,Zr)O$$_{2}$$のH$$_{2}$$O$$_{2}$$による酸化的溶解が抑制された理由は、不均化反応への触媒活性と考えられる。さらに、同時に行った(U,Zr)O$$_{2}$$のラマン分光分析の結果も触媒的不均化反応を支持しており、これらの結果から、H$$_{2}$$O$$_{2}$$による酸化的溶解反応に対して、(U,Zr)O$$_{2}$$はUO$$_{2}$$よりもはるかに安定であることが明らかになった。

論文

Observation of momentum-dependent charge excitations in hole-doped cuprates using resonant inelastic X-ray scattering at the oxygen $$K$$ edge

石井 賢司*; 遠山 貴巳*; 浅野 駿*; 佐藤 研太朗*; 藤田 全基*; 脇本 秀一; 筒井 健二*; 曽田 繁利*; 宮脇 淳*; 丹羽 秀治*; et al.

Physical Review B, 96(11), p.115148_1 - 115148_8, 2017/09

AA2017-0402.pdf:0.81MB

 被引用回数:14 パーセンタイル:23.13(Materials Science, Multidisciplinary)

We investigate electronic excitations in La$$_{2-x}$$(Br,Sr)$$_x$$CuO$$_4$$ using resonant inelastic X-ray scattering (RIXS) at the oxygen $$K$$ edge. We observed momentum-dependent spectral weight below 1 eV, which is consistent with theoretical calculation of the dynamical charge structure factor on oxygen orbitals in a three-band Hubbard model. Our results confirm that the momentum-dependent charge excitations exist on the order of the transfer energy ($$t$$), and the broad spectral line shape indicates damped and incoherent character of the charge excitations at the energy range in the doped Mott insulators.

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