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論文

Current-induced modulation of coercive field in the ferromagnetic oxide SrRuO$$_{3}$$

山ノ内 道彦*; 小山田 達郎*; 佐藤 晃一*; 太田 裕道*; 家田 淳一

IEEE Transactions on Magnetics, 55(7), p.1400604_1 - 1400604_4, 2019/07

We investigated the coercive field $$H_{c}$$ for Domain Wall (DW) motion as a function of the current $$I$$ in the ferromagnetic oxide SrRuO$$_{3}$$, a model system with narrow DWs for fabricating high-density spintronics devices. The DW is moved by $$I$$ in the direction of the current, and $$H_{c}$$ is modulated linearly in $$I$$. This linear relationship is consistent with an effective magnetic field $$H_{eff}$$ driving the DW. The direction of DW motion and the magnitude of $$H_{eff}$$ are well described by a model based on the field-like torque arising from the spin relaxation of conduction electrons in the DW.

論文

Study on coordination structure of Re adsorbed on Mg-Al layered double hydroxide using X-ray absorption fine structure

田中 万也; 香西 直文; 大貫 敏彦; Grambow, B.

Journal of Porous Materials, 26(2), p.505 - 511, 2019/04

本研究では、XAFS法を用いてMg-Al層状複水酸化物(LDH)に吸着したレニウム(テクネチウムのアナログ)の局所構造を調べた。焼成したLDHと未焼成のLDHでは、焼成LDHの方がレニウムの吸着量が多かった。塩化物イオン, 硝酸イオン, 硫酸イオン等の存在下においてはレニウムの吸着量が低下した。レニウムの吸着はLDH層間への陰イオン交換によるものと考えられ、可逆反応であることが分かった。XAFSスペクトルの解析結果から、レニウムは外圏錯体として吸着していることが明らかとなった。外圏錯体は静電的吸着であり、競合する陰イオンの存在により吸着量が低下する事実と調和的である。

論文

マイクロ波加熱を利用した金属酸化物粒子の合成とその性状制御法の開発

瀬川 智臣

粉体工学会誌, 55(10), P. 547, 2018/10

本発表は2018年3月に著者が提出し、学位を授与された論文の紹介記事である。使用済燃料の再処理工程において、マイクロ波加熱直接脱硝法により、硝酸ウラニル・硝酸プルトニウム混合溶液から酸化ウラン・酸化プルトニウム混合酸化物粉末を製造しており、マイクロ波加熱のエネルギー利用効率の改善および粉末品質の向上を目的とし、マイクロ波加熱による金属硝酸塩水溶液から金属酸化物粉末の生成メカニズムの評価を行うとともに、マイクロ波アクセプタ添加によるマイクロ波加熱の最適化およびマイクロ波加熱と電気ヒータ加熱を併用したハイブリッド加熱による粒子性状制御法の検証を行い、各手法の有効性を明らかにした。

論文

Ce substitution and reduction annealing effects on electronic states in Pr$$_{2-x}$$Ce$$_x$$CuO$$_4$$ studied by Cu $$K$$-edge X-ray absorption spectroscopy

浅野 駿*; 石井 賢司*; 松村 大樹; 辻 卓也; 伊奈 稔哲*; 鈴木 謙介*; 藤田 全基*

Journal of the Physical Society of Japan, 87(9), p.094710_1 - 094710_5, 2018/09

 パーセンタイル:100(Physics, Multidisciplinary)

We investigated the Ce substitution and reduction annealing effects on the electronic states at copper sites by Cu $$K$$-edge X-ray absorption near-edge structure measurements in Pr$$_{2-x}$$Ce$$_x$$CuO$$_{4+alpha-delta}$$ (PCCO) with varying $$x$$ and $$delta$$ (amount of oxygen loss during annealing). Absorption near-edge spectra were modified by Ce substitution and reduction annealing similarly with increasing $$x$$ and $$delta$$. Considering electron doping by Ce substitution, this similarity indicates an increase in electron number at the copper sites due to annealing ($$n_{AN}$$). Furthermore, quantitative analyses of the spectra clarified that the number of Cu$$^+$$ sites, corresponding to the induced electron number by Ce substitution increases linearly with $$x$$ in the as-sintered PCCO, whereas $$n_{AN}$$ is not exactly equal to 2$$delta$$. For each $$x$$-fixed sample, $$n_{AN}$$tends to exceed 2$$delta$$ with increasing $$delta$$, suggesting the emergence of two types of carrier due to annealing.

論文

Adsorption of Cs onto biogenic birnessite; Effects of layer structure, ionic strength, and competition cations

Yu, Q.*; 田中 万也; 香西 直文; 坂本 文徳; 谷 幸則*; 大貫 敏彦

ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 2(8), p.797 - 810, 2018/08

Mn酸化物の多くは微生物起源であり、Csを吸着することが知られている。本研究では、微生物起源Mn酸化物形成時に環境中の微量元素が取り込まれることによるMn酸化物の構造変化とCsの吸着挙動の関係を調べた。微生物起源Mn酸化物が金属イオン(Zn, Ni等)を取り込んで形成すると、取り込まれた金属イオンはpHが低下すると溶出し、Mn酸化物に空孔が生じる。この空孔がCsの吸着サイトとなることがわかった。

論文

Model calculation of Cr dissolution behavior of ODS ferritic steel in high-temperature flowing sodium environment

大塚 智史; 丹野 敬嗣; 岡 弘; 矢野 康英; 加藤 章一; 古川 智弘; 皆藤 威二

Journal of Nuclear Materials, 505, p.44 - 53, 2018/07

 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

高温流動Na中での燃料被覆管からのCr溶出挙動に及ぼす各種試験パラメータ(Na中溶存Cr濃度、試験温度、軸方向温度勾配、Na流速)の影響を系統的に把握するための計算モデルを構築し、数値計算を行った。Cr溶出挙動が液体Na中の溶存Cr濃度の微量の変化に大きく影響される計算結果を得た。Na中のCr濃度は、Na冷却高速炉(SFR)内における燃料被覆管からのCr溶出挙動の予測・制御のため、注目すべき重要なパラメータであると考えられる。Na中溶存Cr濃度を0.07wtppmmとした場合の本モデル計算で得たODS鋼被覆管肉厚方向のCr濃度プロファイルは、BOR-60照射試験データとよく一致した。

論文

In situ X-ray absorption fine structure studies of amorphous and crystalline polyoxovanadate cluster cathodes for lithium batteries

Wang, H.*; 磯部 仁*; 松村 大樹; 吉川 浩史*

Journal of Solid State Electrochemistry, 22(7), p.2067 - 2071, 2018/07

 被引用回数:2 パーセンタイル:46.64(Electrochemistry)

Amorphous and crystalline MetfV10 electrodes for lithium ion batteries were prepared by mixing MetfV10 with different binders: polyvinylidenefluoride (PVDF) or polytetrafluoroethylene (PTFE). The reaction mechanism was studied using in situ X-ray absorption fine structure (XAFS) and impedance measurements. The X-ray absorption near-edge structure (XANES) results exhibited a 10-electron reduction per the formula of MetfV10 during discharge, resulting in a large capacity. Extended X-ray absorption fine structure (EXAFS) analyses suggested a slight expansion in the molecular size of MetfV10. The impedance measurements reveal that an increase of discharge capacities for the amorphous cathode is due to lower resistance than in the crystalline cathode. This study presents a rational selection of amorphous or crystalline cathode materials for high power and high energy density lithium batteries.

論文

Magnetization, specific heat, $$^{17}$$O NMR, and $$^{237}$$Np M$"o$ssbauer study of U$$_{0.15}$$Np$$_{0.85}$$O$$_2$$

Martel, L.*; Hen, A.*; 徳永 陽; Kinnart, F.*; Magnani, N.*; Colineau, E.*; Griveau, J.-C.*; Caciuffo, R.*

Physical Review B, 98(1), p.014410_1 - 014410_8, 2018/07

 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

U$$_{0.15}$$Np$$_{0.85}$$O$$_2$$混晶系化合物の磁気,電子状態を磁化,比熱,核磁気共鳴,メスバウアーの各手法を用いて行った。同化合物はT$$_{N}$$=17Kで反強磁性に転移する。異なる測定手法を複合的に用いることで、(1)空間的に変調した磁気モーメント、(2)微小なNpモーメントの出現、7.4Kでの比熱の異常などが明らかになった。本結果をもとにUO$$_2$$とNpO$$_2$$の特性について議論する。

論文

Reduction and oxidation annealing effects on Cu $$K$$-edge XAFS for electron-doped cuprate superconductors

浅野 駿*; 鈴木 謙介*; 松村 大樹; 石井 賢司*; 伊奈 稔哲*; 藤田 全基*

Journal of Physics; Conference Series, 969, p.012051_1 - 012051_5, 2018/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:7.51

Reduction and oxidation annealing effects on the electronic states around the copper sites for Pr$$_{2-x}$$Ce$$_x$$CuO$$_4$$ and Nd$$_{2-x}$$Ce$$_x$$CuO$$_4$$ with $$x$$ = 0 and $$x$$ = 0.15 were investigated by Cu $$K$$-edge X-ray absorption measurements. Cu $$K$$ near-edge spectra were changed by the reduction annealing in a manner similar to the case of Ce substitution for both $$x$$ = 0 and $$x$$ = 0.15. This means an increase of electron density at the copper sites, indicating the aspect of electron doping in the reduction annealing. This reduction annealing effect on the near-edge spectra are reverted by the additional oxidation annealing. The amount of electron density around the copper sites is varied by the reduction and oxidation annealing, reversibly, corresponding to the reversible variation of the physical property from insulating to superconductivity.

論文

Reaction of hydrogen peroxide with uranium zirconium oxide solid solution; Zirconium hinders oxidative uranium dissolution

熊谷 友多; 高野 公秀; 渡邉 雅之

Journal of Nuclear Materials, 497, p.54 - 59, 2017/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:64.68(Materials Science, Multidisciplinary)

ウラン・ジルコニウム酸化物固溶体[(U,Zr)O$$_{2}$$]のH$$_{2}$$O$$_{2}$$との反応についての理解は、(U,Zr)O$$_{2}$$組成を持つ溶融燃料の放射線環境下での劣化を評価するためには不可欠である。そこで、(U,Zr)O$$_{2}$$粉末試料を用いて、H$$_{2}$$O$$_{2}$$によるUの溶出を調べた。H$$_{2}$$O$$_{2}$$反応量に対するU溶出の収率を測定した結果、(U,Zr)O$$_{2}$$のU溶出収率はUO$$_{2}$$と比べて著しく低いことが明らかになった。そのメカニズムを調べるため、H$$_{2}$$O$$_{2}$$の反応によるO$$_{2}$$の発生を測定したところ、O$$_{2}$$発生量とH$$_{2}$$O$$_{2}$$消費量は1:2の比であり、H$$_{2}$$O$$_{2}$$の不均化反応の化学量論と一致した。この結果から、(U,Zr)O$$_{2}$$のH$$_{2}$$O$$_{2}$$による酸化的溶解が抑制された理由は、不均化反応への触媒活性と考えられる。さらに、同時に行った(U,Zr)O$$_{2}$$のラマン分光分析の結果も触媒的不均化反応を支持しており、これらの結果から、H$$_{2}$$O$$_{2}$$による酸化的溶解反応に対して、(U,Zr)O$$_{2}$$はUO$$_{2}$$よりもはるかに安定であることが明らかになった。

論文

Observation of momentum-dependent charge excitations in hole-doped cuprates using resonant inelastic X-ray scattering at the oxygen $$K$$ edge

石井 賢司*; 遠山 貴巳*; 浅野 駿*; 佐藤 研太朗*; 藤田 全基*; 脇本 秀一; 筒井 健二*; 曽田 繁利*; 宮脇 淳*; 丹羽 秀治*; et al.

Physical Review B, 96(11), p.115148_1 - 115148_8, 2017/09

AA2017-0402.pdf:0.81MB

 被引用回数:7 パーセンタイル:25.41(Materials Science, Multidisciplinary)

We investigate electronic excitations in La$$_{2-x}$$(Br,Sr)$$_x$$CuO$$_4$$ using resonant inelastic X-ray scattering (RIXS) at the oxygen $$K$$ edge. We observed momentum-dependent spectral weight below 1 eV, which is consistent with theoretical calculation of the dynamical charge structure factor on oxygen orbitals in a three-band Hubbard model. Our results confirm that the momentum-dependent charge excitations exist on the order of the transfer energy ($$t$$), and the broad spectral line shape indicates damped and incoherent character of the charge excitations at the energy range in the doped Mott insulators.

論文

Ligand exchange adsorption and coordination structure of Pd on $$delta$$-MnO$$_{2}$$ in NaCl solution

田中 万也; 田中 雅人*; 渡邊 直子*; 徳永 紘平*; 高橋 嘉夫*

Chemical Geology, 460, p.130 - 137, 2017/06

 被引用回数:2 パーセンタイル:62.26(Geochemistry & Geophysics)

深海海洋底に存在する鉄マンガン団塊・クラストにはPdが海水に比べてかなり濃集していることが知られている。しかし、こうしたPdの濃集機構はこれまでほとんど研究されてこなかった。そこで本研究ではX線吸収微細構造法を用いて鉄マンガン団塊・クラストの主要構成物質であるマンガン酸化物へのPd吸着機構を調べた。その結果、海水を模擬したNaCl水溶液中では塩化物錯体(Cl配位)であるPdはマンガン酸化物表面に吸着する過程で酸素配位に変化することが明らかとなった。さらに、マンガン酸化物表面に吸着したPdは単核二座配位と二核二座配位の2種類の内圏型錯体を形成することが分かった。これら2種類の内圏型錯体の形成は密度汎関数理論を用いた量子化学計算の結果からも支持された。こうした内圏型錯体の形成は、マンガン酸化物-NaCl水溶液間のPd吸着実験から得られた分配係数が大きいことと調和的であると言える。

論文

抗酸化物質エダラボンによる活性酸素除去およびDNA酸化損傷の化学的修復

端 邦樹; Lin, M.*; 横谷 明徳*; 藤井 健太郎*; 山下 真一*; 室屋 裕佐*; 勝村 庸介*

放射線化学(インターネット), (103), p.29 - 34, 2017/04

エダラボン(3-メチル-1-フェニル-2-ピラゾリン-5-オン)は高い抗酸化作用を示す物質である。本研究では、$${}^{bullet}$$OHやN$$^{bullet}$$$$_{3}$$等の酸化性ラジカルとエダラボンとの反応をパルスラジオリシス法によって測定し、発生するエダラボンラジカルの生成挙動を観察した。その結果、$${}^{bullet}$$OH以外の酸化性ラジカルとの反応は電子移動反応であるが、$${}^{bullet}$$OHとは付加体を形成することが分かった。また、DNAのモノマーであるdeoxyguanosine monophosphate(dGMP)の一電子酸化型のラジカルとの反応についても調べたところ、電子移動反応によって非常に効率よくdGMPラジカルを還元することが示された。エダラボンを添加したプラスミドDNA水溶液への$$gamma$$線照射実験によって、実際のDNA上に発生したラジカルの除去効果を調べたところ、塩基損傷の前駆体に対してエダラボンが作用することが示された。これらの結果は、生体内においてエダラボンが酸化性ラジカルの捕捉作用だけでなく、ラジカルによって酸化されたDNAを化学的に修復する作用も示すことを示唆するものである。

論文

Oxide dispersion-strengthened/ferrite-martensite steels as core materials for Generation IV nuclear reactors

鵜飼 重治*; 大塚 智史; 皆藤 威二; de Carlan, Y.*; Ribis, J.*; Malaplate, J.*

Structural Materials for Generation IV Nuclear Reactors, p.357 - 414, 2017/00

酸化物分散強化型(ODS)鋼は、第四世代炉の被覆管として有望視されている。本稿では、日本およびフランスで進められてきたODSフェライト/マルテンサイト鋼の開発状況の概要を述べる。まず、ODSフェライト/マルテンサイト鋼の化学組成を示す。次にフェライト系ODS鋼およびマルテンサイト系ODS鋼について、それぞれ再結晶および$$alpha$$/$$gamma$$相変態を利用した製管・組織制御技術について述べる。最適化された製造技術は基本的に両国共通である。端栓接合技術としては、加圧抵抗溶接法の開発が進められている。ODSフェライト/マルテンサイト鋼が優れた高温強度と耐照射性を有することが確認されている。

論文

Three-dimensional electronic structures and the metal-insulator transition in Ruddlesden-Popper iridates

山崎 篤志*; 藤原 秀紀*; 橘 祥一*; 岩崎 大昌*; 東野 勇志*; 吉見 千秋*; 中川 広野*; 中谷 泰博*; 山神 光平*; 荒谷 秀和*; et al.

Physical Review B, 94(11), p.115103_1 - 115103_10, 2016/11

AA2016-0587.pdf:2.55MB

 被引用回数:11 パーセンタイル:24.6(Materials Science, Multidisciplinary)

軟X線角度分解光電子分光を用いて、Ruddlesden-Popper型イリジウム酸化物Sr$$_{n+1}$$Ir$$_{n}$$O$$_{3n+1}$$の3次元バンド構造を調べた。その結果、IrO$$_{2}$$面構造の次元性の増加と共に発現する金属-絶縁体転移に関する直接的な証拠を得た。この転移は、スピンー軌道結合により生じた$$j_{eff}$$ = 1/2バンドがフェルミエネルギーを横切ることにより生じる。入射光エネルギーを350eV以上走査することにより、SrIrO$$_{3}$$の3次元フェルミ面形状及び、Sr$$_{3}$$Ir$$_{2}$$O$$_{7}$$$$k_{z}$$依存した光電子強度の振動を明らかにした。本手法は、電子状態の全体像の理解において非常に有効である。

論文

Observation of all-in type tetrahedral displacements in nonmagnetic pyrochlore niobates

鳥越 秀平*; 石本 祐太朗*; 青石 優平*; 村川 寛*; 松村 大樹; 吉井 賢資; 米田 安宏; 西畑 保雄; 樹神 克明; 富安 啓輔*; et al.

Physical Review B, 93(8), p.085109_1 - 085109_5, 2016/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:66.42(Materials Science, Multidisciplinary)

We observed all-in type Nb tetrahedral displacement in nonmagnetic pyrochlore niobates A$$_{2}$$Nb$$_{2}$$O$$_{7}$$ (A = Nd$$_{0.5}$$Ca$$_{0.5}$$ and Y$$_{0.5}$$Ca$$_{0.5}$$) through the analysis of the neutron pair distribution function and the extended X-ray absorption function spectroscopy. The all-in type Nb tetrahedral displacement, which has the character of a charge singlet state, is driven by the formation of the bonding orbital. The diffuse scattering in the X-ray diffraction, which has the resonant component in the Nb $$L$$3 edge, indicates that the all-in type Nb tetrahedral displacement has the periodicity with its short-range correlation.

論文

Growth of single-phase nanostructured Er$$_2$$O$$_3$$ thin films on Si (100) by ion beam sputter deposition

Mao, W.*; 藤田 将弥*; 近田 拓未*; 山口 憲司; 鈴木 晶大*; 寺井 隆幸*; 松崎 浩之*

Surface & Coatings Technology, 283, p.241 - 246, 2015/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:91.38(Materials Science, Coatings & Films)

イオンビームスパッタ蒸着法では初めて、成膜温度973K、成膜時の真空度10$$^{-5}$$Pa未満という条件で、Si (100)基板上に単相のEr$$_2$$O$$_3$$(110)薄膜を作製することに成功した。Erのシリサイドが反応時に生成するものの1023Kでの加熱アニールにより、E$$_2$$O$$_3$$の単相膜に変化し、エピタキシャル成長することを反射高速電子線回折法(RHEED)やX線回折法(XRD)などの手法によって確認した。

論文

Experimental evidence of crystalline hillocks created by irradiation of CeO$$_{2}$$ with swift heavy ions; TEM study

石川 法人; 大久保 成彰; 田口 富嗣

Nanotechnology, 26(35), p.355701_1 - 355701_8, 2015/09

 被引用回数:6 パーセンタイル:54.42(Nanoscience & Nanotechnology)

UO$$_{2}$$の模擬物質として研究されることが多いCeO$$_{2}$$セラミックス材料に、200MeV Auイオンを斜入射方向から照射し、照射後試料を透過型電子顕微鏡(TEM)で微細観察した。その結果、イオン一つ一つが照射表面に形成するナノサイズの隆起物(ヒロック)が、試料表面に形成されるだけでなく、試料端のクラック面にも形成されることが分かった。試料端のヒロックは、TEMで直接観察することが可能なため、ヒロックの結晶性が本研究で初めて明らかになった。観察されたヒロックは、ほぼ均一で結晶性を有していること、さらには結晶方位が母相と同じことが分かった。さらに、ヒロックが球状形状をしていることが分かったので、表面に入射したイオンの入射点において材料の局所的な溶融を引き起こし、溶融した隆起物が表面張力によって球状に変化したプロセスが示唆された。

論文

Chemical repair activity of free radical scavenger edaravone; Reduction reactions with dGMP hydroxyl radical adducts and suppression of base lesions and AP sites on irradiated plasmid DNA

端 邦樹; 漆原 あゆみ*; 山下 真一*; Lin, M.*; 室屋 裕佐*; 鹿園 直哉; 横谷 明徳; Fu, H.*; 勝村 庸介*

Journal of Radiation Research, 56(1), p.59 - 66, 2015/01

AA2014-0383.pdf:0.93MB

 被引用回数:2 パーセンタイル:75.84(Biology)

Reactions of edaravone (3-methyl-1-phenyl-2-pyrazolin-5-one) toward deoxyguanosine monophosphate (dGMP) hydroxyl radical adducts were investigated by pulse radiolysis technique. Edaravone was found to reduce the dGMP hydroxyl radical adducts through electron transfer reactions. The rate constants of the reactions were higher than 4 $$times$$ 10$$^{8}$$ dm$$^{3}$$ mol$$^{-1}$$ s$$^{-1}$$ and similar to those of the reactions of ascorbic acid, which is a representative antioxidant. Yields of single-strand breaks, base lesions, and abasic sites produced in pUC18 plasmid DNA by $$gamma$$ ray irradiation in the presence of low concentrations of edaravone were also quantified, and the chemical repair activity of edaravone was estimated by a method recently developed by the authors. By comparing suppression efficiencies to the induction of each DNA lesion, it was found that base lesions and abasic sites were suppressed by the chemical repair activity of edaravone, although the suppression of single-strand breaks was not very effective. This phenomenon is attributed to the chemical repair activity of edaravone toward base lesions and abasic sites. However, the chemical repair activity of edaravone for base lesions was lower than that of ascorbic acid.

論文

HCM12A Cr-rich oxide layer investigation using 3D atom probe

菊地 賢司*; 岡田 徳行*; 加藤 幹雄*; 内田 博*; 斎藤 滋

Journal of Nuclear Materials, 450(1-3), p.237 - 243, 2014/07

 被引用回数:3 パーセンタイル:61.51(Materials Science, Multidisciplinary)

加速器駆動未臨界炉(ADS)のビーム入射窓及び構造材料候補材の一つである12Crのフェライト・マルテンサイト鋼(HCM12A)について、3次元アトムプローブ(3DAP)を用いて鉛ビスマス中でHCM12A鋼の表面に形成した酸化物層の構造を調べた。試験材は、三井造船の材料腐食ループにおいて450-500$$^{circ}$$Cの鉛ビスマス中で5,500時間使用された試験片ホルダー部から採取したものである。酸化物層は外側にマグネタイト(Fe$$_{3}$$O$$_{4}$$)層、内側に鉄-クロムのスピネル層((FeCr)$$_{3}$$O$$_{4}$$)の2重構造で、全体の厚さは約18$$mu$$mであった。3DAP用試料はこれらの層の境界から500-700nm離れたスピネル層から製作した。3DAP分析の結果、クロムと酸素濃度が高く、鉄濃度が低い約10nm程度の領域が観測された。クロム高濃度領域の周囲ではシリコンも高濃度であった。スピネル層中の鉛及びビスマス濃度は検出限界以下であった。

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