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論文

Multi-methodical study of the Ti, Fe$$^{2+}$$ and Fe$$^{3+}$$ distribution in chevkinite-subgroup minerals; X-ray diffraction, neutron diffraction, $$^{57}$$Fe M$"o$ssbauer spectroscopy and electron-microprobe analyses

永嶌 真理子*; Armbruster, T.*; 赤坂 正秀*; 佐野 亜沙美; 浜根 大輔*; Malsy, A.*; 今岡 照喜*; 中島 和夫*

Physics and Chemistry of Minerals, 47(6), p.29_1 - 29_18, 2020/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Materials Science, Multidisciplinary)

足摺岬(日本), タンギールバレー(パキスタン), ディアマル地区(パキスタン), スカルドゥ地区(パキスタン)の3つの非メタミックチェブキナイト亜族鉱物を結晶化学的手法により研究した。粉末X線回折及び透過電子顕微鏡観察の結果、結晶性の良い試料であることが確認された。また、電子顕微鏡分析の結果、チェブキナイト-(Ce)として一般的に知られている組成であることが確認された。単結晶X線構造の精密化により決定されたサイト散乱値から、八面体のM3とM4に従属Nbが、Ashizuri試料ではM1に従属Thが、パキスタン産の両試料ではM1に従属Mgが割り当てられていることが示唆された。中性子飛行時間粉末回折法を用いて、全試料の八面体サイト間のTi/Fe分布を決定し、メスバウアー分光法を用いて四つの八面体サイトの鉄価数を決定した。ハラモッシュ試料のM1の鉄価数は鉄が支配的であるのに対し、足摺岬とタンギールバレーの試料では鉄が支配的であった。

論文

Mineral composition characteristics of radiocesium sorbed and transported sediments within the Tomioka river basin in Fukushima Prefecture

萩原 大樹; 小西 博巳*; 中西 貴宏; 藤原 健壮; 飯島 和毅; 北村 哲浩

Journal of Environmental Radioactivity, 211, p.106042_1 - 106042_10, 2020/01

 被引用回数:1 パーセンタイル:100(Environmental Sciences)

The deposited radiocesium in the Fukushima river basin is transported in the river systems by soil particles and redistributed in the downstream areas. Although predicting the behaviors of minerals that adsorb radiocesium and of radiocesium dissolved in river water within the river systems is essential, the dominant mineral species that adsorb radiocesium have not yet been comprehensively identified. We identify herein such mineral species by investigating the $$^{137}$$Cs distribution and the mineral species in each size fraction that are found in the bedload sediments from an upstream reservoir to an estuary within the Tomioka river basin located east of Fukushima Prefecture in Japan. In the fine sand sediment, which is the dominant fraction in terms of the $$^{137}$$Cs quantity in the river bedload, the $$^{137}$$Cs concentrations of the felsic and mafic minerals are comparable to that of micas. The mafic minerals contain 62% of the $$^{137}$$Cs in the fine sand fraction in the upstream area, while the felsic minerals contain the highest quantities of $$^{137}$$Cs in the downstream area. These results suggest that the quantification of the mineral species and the $$^{137}$$Cs concentration of each size fraction are critically important in predicting the behaviors of the minerals and radiocesium within the Fukushima river basin in the future.

論文

レーザーアブレーション試料導入法を用いた炭酸塩鉱物の局所年代測定

横山 立憲

Isotope News, (764), p.11 - 14, 2019/08

原子核崩壊による核種変化、または放射線による損傷を利用して岩石や化石試料の形成年代を測定する放射年代測定は、地球惑星科学の分野において、過去の自然事象を解明する際に広く用いられる。岩石・鉱物試料の中でも、炭酸塩鉱物の年代測定技術の開発は、近年急速に進みつつある。炭酸塩の年代測定は、例えば鍾乳石や蒸発岩及び鉱石の形成年代を知るために実施されてきたが、岩石の割れ目を充填するように存在する炭酸塩は、過去の地下水から沈殿して生成され、その年代情報は地下水流動経路の変遷の解読に繋がり、過去の断層運動の解明などにも大きく寄与すると期待される。炭酸塩が地下環境において、地下水から段階的に成長した場合、その内部には微細な累帯構造が形成されることがある。また、炭酸塩の起源となる水の微量元素組成が変化した場合、累帯間で微量元素組成に違いが生じうる。このような試料について分析を実施する場合に有効な局所分析手法の一つとして、レーザーアブレーション装置と誘導結合プラズマ質量分析装置を組み合わせたLA-ICP質量分析法がある。本稿では、LA-ICP質量分析法を用いた炭酸塩鉱物の年代測定技術の開発について紹介する。

論文

鉱物質混和材を使用したセメントペースト硬化体に対するセシウムおよびヨウ素の見掛けの拡散係数

三原 守弘; 原澤 修一*; 鳥居 和之*

原子力バックエンド研究(CD-ROM), 26(1), p.15 - 23, 2019/06

鉱物質混和材(フライアッシュ:FA, 高炉スラグ微粉末:BFS, シリカフューム:SF)を用いた水セメント比50%および30%の材齢28日のセメントペースト硬化体を作製し、CsおよびIの見掛けの拡散係数(D$$_{a}$$)を、電子線プローブマイクロアナライザーを用いた方法により算定した。Csについては、水セメント比50%ではBFS、水セメント比30%ではSFの使用がD$$_{a}$$の低減に大きく寄与した。IのD$$_{a}$$の低減には、水セメント比50%ではBFS、水セメント比30%についてはその大きな変化は確認できなかった。SFを用いることによりCsの収着性の向上が見られ、BFSを用いることによりIの収着性が向上する傾向が確認された。これらのセメントペースト硬化体の間隙構造は、微細な間隙によって連結したものであることも確認され、SFおよびBFSの使用がD$$_{a}$$の低減に寄与したものと考えられた。

論文

セシウムを含む粘土鉱物のナノスケール化学状態分析によりセシウム除去プロセスの開発を探る; 軟X線放射光光電子顕微鏡の絶縁物観察への応用

吉越 章隆

放射光利用の手引き, p.130 - 138, 2019/02

次世代放射光利用に関する啓蒙書の分担執筆を行う。2018年出版の論文[Appl. Phys. Lett.112 (2018) 021603]の内容を解説するとともに、次世代放射光を光源とする光電子顕微鏡の発展と環境試料や絶縁性機能性材料分析への可能性を記述する。

論文

Direct observation of symmetrization of hydrogen bond in $$delta$$-AlOOH under mantle conditions using neutron diffraction

佐野 亜沙美; 服部 高典; 小松 一生*; 鍵 裕之*; 永井 隆哉*; Molaison, J. J.*; Dos Santos, A. M.*; Tulk, C. A.*

Scientific Reports (Internet), 8(1), p.15520_1 - 15520_9, 2018/10

 被引用回数:9 パーセンタイル:20.41(Multidisciplinary Sciences)

含水鉱物の高圧相である$$delta$$-AlOOHについて、地球深部に相当する高圧環境下で水素結合に関連すると考えられる物性の変化が起きることが報告されていたが、その原因については議論があった。今回、J-PARC MLFのPLANETおよびSNSのSNAPにおける高圧下中性子実験により$$delta$$-AlOOHの水素位置の圧力変化を観測し、水素原子が二つの隣接する酸素原子間の中点に存在するようになる「水素結合の対称化」が、地下約520kmに相当する圧力18万気圧で起きることを初めて直接観察した。またそれより少し低い圧力下では、前駆現象として、水素が酸素間の中点をはさんだ二つの等価な位置をそれぞれ1/2の確率で占めるディスオーダー状態が起きること、また水素をその同位体である重水素に置き換えると変化の起きる圧力が高圧側に移動することも見出した。これらの現象が起きた圧力は、先行研究により見つかっていた、圧縮挙動の変化や弾性波速度の上昇といった物性変化が起きる圧力とほぼ一致しており、水素結合の対称化とその前駆現象が鉱物の性質に大きな影響を及ぼしていることが、今回初めて実験的に裏付けられた。

論文

Radiocesium interaction with clay minerals; Theory and simulation advances Post-Fukushima

奥村 雅彦; Kerisit, S.*; Bourg, I. C.*; Lammers, L. N.*; 池田 隆司*; Sassi, M.*; Rosso, K. M.*; 町田 昌彦

Journal of Environmental Radioactivity, 189, p.135 - 145, 2018/09

 被引用回数:21 パーセンタイル:8.77(Environmental Sciences)

東京電力福島第一原子力発電所事故により、環境中に放出された放射性セシウムは土壌中の粘土鉱物に強く吸着されていることがわかっているが、その吸着メカニズムは今も解明されていない。本論文は、これまで蓄積された粘土鉱物による放射性セシウム吸着現象に関する実験結果と、最新のシミュレーション研究の進展をまとめたものである。論文では、実験結果についてまとめられ、それらの結果を基にした最新のシミュレーション研究によって明らかにされた、次のような研究結果について説明されている:(1)粘土鉱物表面におけるセシウム吸着のエネルギースケール、(2)実験では観測が難しい粘土鉱物エッジの原子レベル構造についての理解の進展、(3)粘土鉱物の水和した層間におけるセシウム吸着現象の詳細、(4)ほつれたエッジにおけるイオン半径と層間距離の関係と吸着の選択性、(5)層間におけるセシウムの深部への移動、(6)放射性セシウムの核崩壊の影響。さらに、これらの知見に基づいた除染による廃棄土壌の減容技術開発の可能性についても述べられている。

報告書

土岐花崗岩体の全岩化学組成および鉱物容量比データベース

酒井 利啓

JAEA-Data/Code 2018-006, 75 Pages, 2018/07

JAEA-Data-Code-2018-006.pdf:2.9MB
JAEA-Data-Code-2018-006-appendix(CD-ROM).zip:0.87MB

超深地層研究所計画および広域地下水流動研究における地質学的・岩石学的な基礎情報の整備を目的として、土岐花崗岩体に関する「全岩化学組成データ(主要成分元素, 微量成分元素)」と「鉱物容量比(モード)」を整理し、分析データベースとして取りまとめた。対象は広域地下水流動研究において行われた掘削深度500$$sim$$1000m級のボーリング孔(14孔)の岩石コアと地表露頭から採取した696個の岩石試料、および超深地層研究所計画において行われたボーリング孔(12孔)の岩石コアと研究坑道から採取した636個の岩石試料である。花崗岩類, 貫入岩, 割れ目充填物の岩石試料の分析値に3次元的な位置情報を付した。

論文

九州北部に分布する結晶質岩内の割れ目の特徴と形成過程について

村上 裕晃; 芦澤 政臣*; 田中 和広*

応用地質, 59(1), p.2 - 12, 2018/04

結晶質岩地域における地下深部の透水性割れ目の特徴および形成と発達を把握することを目的とし、九州北部に分布する花崗閃緑岩からなる岩盤中に建設した地下施設を利用した地質調査を実施した。地下坑道における新鮮な花崗閃緑岩露頭において割れ目を観察し、割れ目の分布間隔、方向、変質、充填鉱物、湧水の有無の調査を行った。割れ目の頻度、方向および充填鉱物の特徴によると、花崗閃緑岩内の割れ目はA-Dおよび低角度(LA)の5つのグループに分類される。全割れ目に高温環境で形成される緑泥石および石英が充填していることから、全ての割れ目は岩体が高温であった冷却初期に形成されたと考えられる。Bグループの割れ目は最も多く湧水が認められ、現在の透水性割れ目として機能している。さらにBグループの割れ目の充填鉱物の組み合わせと産状から考察した結果、Bグループの割れ目は開口と閉塞が交互に生じたと示唆された。また、Bグループの割れ目は熱水の影響を示唆する赤色変質部を多く伴い、トレース長が長く、他のグループの割れ目を切る傾向があることから、割れ目の形成初期から現在までの長期にかけて重要な透水性割れ目として機能していたと考えられる。

論文

Nanoscale spatial analysis of clay minerals containing cesium by synchrotron radiation photoemission electron microscopy

吉越 章隆; 塩飽 秀啓; 小林 徹; 下山 巖; 松村 大樹; 辻 卓也; 西畑 保雄; 小暮 敏博*; 大河内 拓雄*; 保井 晃*; et al.

Applied Physics Letters, 112(2), p.021603_1 - 021603_5, 2018/01

 被引用回数:2 パーセンタイル:75.59(Physics, Applied)

放射光光電子顕微鏡(SR-PEEM)を人工的にCs吸着したミクロンサイズの風化黒雲母微粒子のピンポイント分析に適用した。絶縁物にもかかわらず、チャージアップの影響無しに構成元素(Si, Al, Cs, Mg, Fe)の空間分布を観察できた。Csが粒子全体に分布することが分かった。Cs M$$_{4,5}$$吸収端近傍のピンポイントX線吸収分光(XAS)から、1価の陽イオン状態(Cs$$^{+}$$)であることがわかった。さらに、Fe L$$_{2,3}$$吸収端の測定から、Feの価数状態を決定した。我々の結果は、サンプルの伝導性に左右されること無く、SR-PEEMがさまざまな環境試料に対するピンポイント化学分析法として利用可能であることを示すものである。

論文

Reply to "Comments on radiation-damage resistance in phyllosilicate minerals from first principles and implications for radiocesium and strontium retention in soils"

Sassi, M.*; Rosso, K. M.*; 奥村 雅彦; 町田 昌彦

Clays and Clay Minerals, 65(5), p.371 - 375, 2017/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:14.29(Chemistry, Physical)

本論文は、われわれが発表した論文「層状珪酸塩鉱物の放射線による損傷についての第一原理計算評価と放射性セシウムと放射性ストロンチウムの土壌保持物性に対する示唆」へのコメントに対する返答である。コメントでは、ベータ線によるフレンケルタイプの欠損の生成確率の評価が不十分である、と主張されていた。これに対して、われわれは、コメントで考えられている状況は不十分であり、隣接する粘土鉱物まで考えれば評価は妥当であることを述べた。

論文

Localization of cesium on montmorillonite surface investigated by frequency modulation atomic force microscopy

荒木 優希*; 佐藤 久夫*; 奥村 雅彦; 大西 洋*

Surface Science, 665, p.32 - 36, 2017/11

 被引用回数:7 パーセンタイル:50.89(Chemistry, Physical)

粘土鉱物表面におけるイオン交換反応は、通常その交換量だけに着目し、ミクロスコピックな研究はまだあまりなされていない。本研究では、反応が多く起こると考えられている粘土鉱物表面に着目し、周波数変調方式原子間力顕微鏡を用いてイオン分布を調べた。粘土鉱物はモンモリロナイト、イオンはセシウムイオンを対象として、研究を行った。その結果、セシウムが線状に分布し、その構造がしばらく保たれるという現象を発見した。第一原理シミュレーションにより、粘土鉱物内部の構造を評価したが、内部の電荷が直線構造を取る可能性は低いことが示された。これらの結果は、この直線構造の起源は粘土鉱物表面-イオン-水の三者による未解明吸着プロセスが存在することが示唆していると考えられる。

論文

Removal of soluble strontium via incorporation into biogenic carbonate minerals by halophilic bacterium Bacillus sp. strain TK2d in a highly saline solution

堀池 巧*; 土津田 雄馬*; 中野 友里子*; 落合 朝須美*; 宇都宮 聡*; 大貫 敏彦; 山下 光雄*

Applied and Environmental Microbiology, 83(20), p.e00855-17_1 - e00855-17_11, 2017/10

 被引用回数:7 パーセンタイル:43.87(Biotechnology & Applied Microbiology)

福島第一原子力発電所事故により、放射性ストロンチウムの一部が海洋に漏出した。塩濃度が高い条件では一般的な吸着剤によるSrの除去効率が低いので、本研究では生物起源鉱物による塩水中からの水溶性Srの除去を検討した。海底堆積物から単離したバチルス属細菌のTK2k株は、塩水中のSrの99%以上を除去した。Srはまず細胞表面に吸着し、その後細胞外に形成した炭酸塩鉱物に取り込まれることを明らかにした。

論文

Quantitative analysis of radiocesium retention onto birnessite and todorokite

Yu, Q.*; 大貫 敏彦*; 香西 直文; 坂本 文徳; 田中 万也; 笹木 恵子*

Chemical Geology, 470, p.141 - 151, 2017/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:71.09(Geochemistry & Geophysics)

本研究では、2種類のMn酸化物(トドロカイトとバーネサイト)が持つCs保持能を評価した。トドロカイトには、Csの吸着選択性がバーネサイトよりも高いサイトがあることがわかった。Cs初期濃度10$$^{-9}$$mol/Lで吸着させた後、吸着したCsを1M NaClとNH$$_{4}$$Clで脱離させたところ、約34%のCsが脱離せずにトドロカイトに残った。この値はバーネサイトに残ったCsの割合よりもずっと多かった。これらの結果は、トドロカイトが土壌中の放射性Csの固定に寄与することを強く示唆する。

論文

Transmutation effects on long-term Cs retention in phyllosilicate minerals from first principles

Sassi, M.*; 奥村 雅彦; 町田 昌彦; Rosso, K. M.*

Physical Chemistry Chemical Physics, 19(39), p.27007 - 27014, 2017/10

 被引用回数:4 パーセンタイル:67.97(Chemistry, Physical)

福島第一原子力発電所事故によって放出された放射性セシウムなどの環境中の放射性セシウムは、粘土鉱物に吸着されて長期間保持されると考えられているが、これまで、放射性セシウムが崩壊した際の効果は評価されてこなかった。本研究は、金雲母(粘土鉱物の一種)に吸着された放射性セシウムが崩壊してバリウムへの核変換が起こると、1価のから2価のイオンへ変化することに着目し、第一原理計算によってその効果を調べた。その結果、金雲母を電荷中性に保つためにセシウムやカリウムを放出する可能性があることがわかった。

論文

Origin of 6-fold coordinated aluminum at (010)-type pyrophyllite edges

奥村 雅彦; Sassi, M.*; Rosso, K. M.*; 町田 昌彦

AIP Advances (Internet), 7(5), p.055211_1 - 055211_9, 2017/05

 被引用回数:5 パーセンタイル:57.3(Nanoscience & Nanotechnology)

放射性セシウムを比較的強く吸着すると予想されている粘土鉱物のエッジは、実験的に調べることが困難であり、未だに構造がわかっておらず、数値シミュレーションによる研究が有効である。これまでに、最も単純な2:1珪酸塩鉱物であるパイロフィライトについて、密度汎関数法等を用いた研究が進められており、エッジ部分のアルミニウムは5つの酸素と共有結合し、さらに、水分子を配位子とした6配位構造が安定であることが知られていた。しかし、電荷の中性条件からは水分子が配位する必要はなく、なぜ6配位が最安定構造なのかは明らかになっていなかった。そこで、我々は、密度汎関数法を用いて詳細に調べた。その結果、アルミニウムが水分子の酸素原子を引きつけ、さらに、水分子の水素とエッジを構成するヒドロキシル基が水素結合のネットワークを構成し、6配位構造が安定化することがわかった。

論文

Molecular dynamics simulations of cesium adsorption on illite nanoparticles

Lammers, L.*; Bourg, I. C.*; 奥村 雅彦; Kolluri, K.*; Sposito, G.*; 町田 昌彦

Journal of Colloid and Interface Science, 490, p.608 - 620, 2017/03

 被引用回数:41 パーセンタイル:9.91(Chemistry, Physical)

分子動力学法を用いる粘土鉱物シミュレーションは、これまで、無限系がほとんどであったが、本研究では、初めて粘土鉱物の微粒子の模型を作成し、セシウム吸着のシミュレーションを行った。その結果、微粒子のエッジ表面において、基盤表面では見られない強い吸着が起こることがわかった。特に、セシウムイオンとナトリウムイオンの強豪吸着では、エッジサイトはセシウムを選択的に吸着することがわかった。また、本研究で開発したエッジサイトの力場の構成法についても解説した。

論文

JAEA東濃地科学センターのJEOL JXA-8530F FE-EPMAを用いた鉱物分析と年代測定

清水 麻由子; 佐野 直美; 鈴木 和博

名古屋大学年代測定研究,1, p.36 - 43, 2017/03

東濃地科学センターのJEOL JXA-8530F FE-EPMAを用いて、モナザイトCHIME年代測定法の実用化と重鉱物を用いた後背地解析手法の構築を行った。CHIME年代測定では、本装置が備えるH型分光器の利点をいかし従来よりも短時間で測定できるよう、X線の干渉補正係数を求め干渉補正を行った。CHIME年代測定を行う上で問題になるThやUの特性X線の干渉補正には、これらの純物質を測定して補正係数を求めるのが最も近道であるが、日本では法規制によりこれらの純物質が使用できない場合もある。そこで天然のモナザイトの測定データから干渉補正係数を求める方法を考案した。このようにして求めた干渉補正係数を用いて補正を行い、年代既知のモナザイトのCHIME年代を求めた。その結果、誤差の範囲で既存研究の結果と一致した。更に、重鉱物の存在比と化学組成から後背地解析を行う手法も整備した。短時間で可能な限り多くの鉱物粒子を測定するため、1スポットを約3分半で測定できるよう条件を設定した。露頭記載やESR信号測定が既になされている砕屑性堆積物試料にこの手法を適用したところ、これらのデータと整合的な結果を得ることができた。

論文

Molecular simulation of cesium adsorption at the basal surface of phyllosilicate minerals

Kerisit, S.*; 奥村 雅彦; Rosso, K. M.*; 町田 昌彦

Clays and Clay Minerals, 64(4), p.389 - 400, 2016/08

 被引用回数:16 パーセンタイル:23.87(Chemistry, Physical)

層状珪酸塩鉱物の基盤表面におけるセシウムの吸着特性について、分子動力学法を用いて系統的に評価した。層電荷と八面体構造の組み合わせにより計6種類の層状珪酸塩鉱物について評価を行い、層電荷の大きさが大きいほど吸着が強く、また、八面体構造の違いに起因する基盤表面のシリコン及びアルミニウムの微細な配置の違いが吸着の強さに影響を与えることがわかった。

論文

Modeling dynamics of $$^{137}$$Cs in forest surface environments; Application to a contaminated forest site near Fukushima and assessment of potential impacts of soil organic matter interactions

太田 雅和; 永井 晴康; 小嵐 淳

Science of the Total Environment, 551-552, p.590 - 604, 2016/05

 被引用回数:21 パーセンタイル:21.68(Environmental Sciences)

東京電力福島第一原子力発電所事故由来$$^{137}$$Csの移行評価のために、森林内$$^{137}$$Cs動態予測モデルを開発し、実サイトに適用した。地表有機物層に沈着した$$^{137}$$Csの溶脱及び土壌中の$$^{137}$$Csの吸着・輸送をモデル化し、既存の陸面水循環モデルに導入した。モデル計算は、有機物層から土壌層への事故後3年に渡る$$^{137}$$Cs移行を良好に再現した。長期予測の結果から、沈着した$$^{137}$$Csはその90%以上が30年間に渡り表層5cmの土壌に保持されうることが示され、森林では地下水経由の$$^{137}$$Csの流出は小さいことが明らかとなった。また、$$^{137}$$Cs動態に及ぼす土壌有機物の影響を評価するため、土壌中$$^{137}$$Cs動態のパラメータ(分配係数等)を変えた数値実験を実施した。その結果、この仮想的な土壌では、土壌有機物による$$^{137}$$Csの土壌粒子への吸着の阻害、粘土鉱物への$$^{137}$$Csの固定の低下及び固定された$$^{137}$$Csの再可動の促進が溶存体$$^{137}$$Cs濃度を増加させ、植生の$$^{137}$$Cs取り込みを増大させうること、数10年程度の期間に$$^{137}$$Csの大部分(約30%から60%)が深さ5cmよりも深い部分へ輸送されうることが示された。以上より、土壌有機物が長期に渡り森林内$$^{137}$$Cs移行に影響を及ぼすことが示唆される。

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