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論文

Influence of humic substances on the $$^{63}$$Ni migration through crushed rock media

田中 忠夫; 坂本 義昭; 向井 雅之; 前田 敏克; 中山 真一

Radiochimica Acta, 92(9-11), p.725 - 729, 2004/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:88.45(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

国際腐植物質学会から提供されているNordicフミン酸及びフルボ酸を0$$sim$$30mg/l共存させた条件下で、粉砕した花崗岩及び凝灰岩を充てんしたカラム中における$$^{63}$$Niの移行実験を実施した。いずれのケースでもカラムを透過するNiの量は、腐植物質濃度が高くなるに従って増加した。カラムを透過するNiの割合は注入液中で腐植物質錯体を形成しているNiの割合に対応しており、カラムに注入した腐植物質錯体がそのまま流出したことを示唆する結果を得た。カラムを透過するNiの移行は、水溶液中におけるNiと腐植物質の錯形成と解離の速度を考慮した移行モデルを適用することによって説明できた。

論文

Migration models of neptunium and americium in groundwater under the present condition of humic substances

田中 忠夫; 坂本 義昭; 澤田 博司; 小川 弘道

JAERI-Conf 2003-010, p.134 - 141, 2003/09

地層中における放射性核種の収着性及び移動性に及ぼす可溶性天然有機物の影響について研究した。本研究では、国際腐植物質学会から提供されているNordicフミン酸を共存させた条件下で、粉砕した花崗岩中におけるNp(V)及びAm(III)の移行実験を実施した。Npの場合、カラムからの破過曲線におけるNp濃度の経時変化及びカラム内を透過するNpの移行速度は、フミン酸の共存による影響を受けなかった。一方、Amの破過傾向は共存するフミン酸濃度によって影響を受けることがわかった。カラムシステムを透過するAmの移行は、フミン酸とAmの錯生成反応の非平衡状態を考慮した移行モデルを適用することによって説明できた。

論文

Speciation of Eu(III) in an anion exchange separation system with LiCl-H$$_{2}$$O/alcohol mixed media by time-resolved laser-induced fluorescence spectroscopy

有阪 真*; 木村 貴海; 菅沼 英夫*; 吉田 善行

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 255(2), p.385 - 389, 2003/02

 被引用回数:5 パーセンタイル:58.93(Chemistry, Analytical)

塩化リチウム-水/アルコール混合媒体を用いる陰イオン交換(AG 1X8樹脂)系におけるEu(III)のクロロ錯形成を時間分解レーザー誘起発光分光法により評価した。Eu(III)のクロロ錯形成は、塩化リチウムまたはアルコール濃度の増加に伴い溶液相と樹脂相の両相で促進された。アルコール濃度の増加による錯形成促進効果はメタノールよりエタノールの方が顕著だった。溶液相では観察されなかった陰イオン錯体が樹脂相では見いだされ、樹脂相の化学環境はEu(III)のクロロ錯形成にとって特異な反応場を提供することがわかった。Eu(III)の陰イオン交換樹脂への吸着挙動は主に樹脂相の化学環境に支配され、Eu(III)は、吸着過程を通じて錯陰イオンを形成することを見いだした。

論文

金属イオンと錯形成する腐植物質官能基のATR-FTIR法による${it in situ}$分析

田中 忠夫; 坂本 義昭; 小川 弘道

原子力バックエンド研究, 9(1), p.29 - 34, 2002/09

金属イオンとの錯形成に関わる腐植物質官能基についての情報を赤外吸収スペクトルから得るため、ATR(Attenuated Total Reflection)法を用いることにより、水溶液に溶存させた状態での赤外吸収スペクトル測定について検討した。ATR法により、金属イオンとの錯形成によって腐植物質の赤外吸収スペクトルに生じる変化を確認できた。また、粉体試料を用いる従来の赤外吸収スペクトル測定では困難であった錯形成速度についての情報,pHや元素濃度など液性の変化に呼応した官能基の情報が取得できた。これらの結果から、錯形成に伴う腐植物質官能基の状態変化に関する赤外吸収スペクトル情報を${it in situ}$で得るために、ATR法が適用できる可能性が見いだされた。

論文

事故地域における河川水中放射性核種の溶存形態

松永 武; 長尾 誠也*; 武田 聖司; 上野 隆; 天野 光

第43回環境放射能調査研究成果論文抄録集,平成12年度, p.49 - 50, 2002/03

水環境における放射性核種の移行挙動の理解を進める目的で、チェルノブイル原子力発電所近傍の地域において、チェルノブイル事故により放出された放射性核種の河川水中の溶存形態について研究した。限外ろ過の手法を適用した野外環境での観測結果と、溶存化学種に関するモデル計算の結果、水中に溶存する$$^{239,240}$$Pu,$$^{241}$$Amについては、高分子量の溶存有機物との錯体形成が、それら核種の溶存形態に大きな役割を一般に有していることが示唆された。

論文

Direct observation of Cm(III)-fulvate species on fulvic acid-montmorillonite hybrid by laser-induced fluorescence spectroscopy

高橋 嘉夫*; 木村 貴海; 薬袋 佳孝*

Geochimica et Cosmochimica Acta, 66(1), p.1 - 12, 2002/01

 被引用回数:62 パーセンタイル:20.25

環境中において粘土鉱物などの無機粒子とフミン酸などの有機物は強く結合して、有機-無機複合体を形成する。このような複合体と金属イオンとの相互作用を明らかにするために、レーザー誘起蛍光分光法(LIF)を用いてフルボ酸-モンモリロナイト複合体に吸着したCm(III)を直接的に観察した。LIFによりCm(III)はフルボ酸錯体として複合体に吸着することが明確に示された。Cm(III)の固液分配及び錯形成の結果と合わせて、一般に、環境中におけるアクチノイド(III)イオンの挙動はフミン物質の固液分配により支配されることを明らかにした。

論文

Exisitence forms of Am(III) in the presence of humic substances in saline groundwater at pH 7-10

長尾 誠也; 中口 譲*; 鈴木 康弘*; 平木 敬三*; 藤嶽 暢英*; 小川 弘道

Proceedings of International Conference on the Biogeochemistry of Trace Elements (ICOBTE2001), P. 666, 2001/00

地下水中に溶存する高分子電解質の腐植物質は、放射性核種と錯体を形成するために地下環境における放射性核種の移行性に影響を及ぼす可能性が指摘されている。本研究では、沿岸付近での処分場を想定した場合に必要となる塩水地下水におけるAmと腐植物質との錯体特性を把握するために、塩水地下水から分離精製した腐植物質を用いて錯体実験を行い、分子サイズを基に腐植物質が共存した場合のAmの存在形態を調べた。その結果、pH7$$sim$$10の人工海水において、腐植物質が存在しない場合には85$$sim$$100%のAmは孔径450nmのフィルターに捕集される粒子態として存在したが、腐植物質が存在する場合には、Amは腐植物質と錯体を形成するために粒子態Amの割合は30~60%と減少することが明らかとなった。また、溶存成分のAmは、主に、分子サイズ3万~1万と5千以下に存在し、フミン酸とフルボ酸により違いは認められなかった。これは、フミン酸とフルボ酸の構造特性が比較的似ているためと考えられる。

論文

Speciation of europium(III) sorbed on a montmorillonite surface in the presence of polycarboxylic acid by laser-induced fluorescence spectroscopy

高橋 嘉夫*; 木村 貴海; 加藤 義春; 薬袋 佳孝*

Environmental Science & Technology, 33(22), p.4016 - 4021, 1999/00

 被引用回数:40 パーセンタイル:24.8(Engineering, Environmental)

水溶液中でポリアクリル酸、ポリメタクリル酸で被われたモンモリロナイトなどの有機-無機複合体上に吸着したEu(III)のスペシエーションに時間分解蛍光法を応用した。Eu(III)吸着種の発光寿命、発光スペクトルの測定から、Eu(III)はEu(III)-ポリカルボン酸錯体としてモンモリロナイト上に吸着することを見いだした。さらに、Eu(III)-ポリカルボン酸錯体及び無機Eu(III)化学種の安定性が有機-無機複合体上のEu(III)吸着種を制御することを明らかにした。これらから、天然水系においてEu(III)がフミン酸-粘土鉱物などの有機-無機複合体と接触すると、Eu(III)はフミン酸錯体として吸着することが示唆された。

論文

Comparative analysis of actinide(VI) carbonate complexation by Monte Carlo resampling methods

G.Meinrath*; 加藤 義春; 木村 貴海; 吉田 善行

Radiochimica Acta, 84(1), p.21 - 29, 1999/00

AnO$$_{2}$$CO$$_{3(s)}$$(An=U,Np)の溶解度積logK'$$_{sp}$$、炭酸錯体AnO$$_{2}$$CO$$_{3}$$,AnO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{22-}$$及びAnO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{34-}$$の安定度定数log$$beta$$'$$_{101}$$,log$$beta$$'$$_{102}$$,log$$beta$$'$$_{103}$$の確率密度分布を評価するために、0.1MNaClO$$_{4}$$中のUO$$_{2}$$Co$$_{3(s)}$$及びNpO$$_{2}$$CO$$_{3(s)}$$の溶解度データをモンテカルロ法により解析した。変数に対する正規確率密度の仮定を避けて、Kolmogorov-Smirnovテスト、Bayesian統計及びWilcoxon-Mann-Whitney準位テストを用いる母数によらない統計に基づいてデータの比較を行った。Np(VI)に対する変数は一般にU(VI)のものよりも小さいことがわかった。これはNp(VI)の有効電荷がU(VI)よりも小さいこと、炭酸錯体の構造的な特徴と一致する。しかし、これまでに報告されたデータは両イオン系の性質の統計的に決定的な評価を下すにはまだ不十分である。したがって、Pu(VI)も含めこれらの系の更なる研究が必要であると結論づけた。

論文

Carbonate complexation of neptunyl(VI) ion

加藤 義春; 木村 貴海; 吉田 善行; 白数 訓子

Radiochimica Acta, 82, p.63 - 68, 1998/00

VI価アクチニルイオンの溶解度、加水分解種及び炭酸錯体の系統的、統一的な評価を行うため、0.1M NaClO$$_{4}$$,25$$pm$$0.1$$^{circ}$$C,80%CO$$_{2}$$/O$$_{2}$$雰囲気中でNp(VI)の溶解度を測定した。オゾンの供給により酸化されたNp(VI)の水相はpH測定、液体シンチレーション$$alpha$$線計測、吸収スペクトル計測により分析した。固相はX線回折法、UV-Vis-NIR及びFT-IR光音響分光法により分析し、NpO$$_{2}$$CO$$_{3(s)}$$であることを明らかにした。測定したNp(VI)の溶解度データから、溶解度積log Ksp(NpO$$_{2}$$CO$$_{3}$$)=-14.32$$pm$$0.15を求め、安定度定数log $$beta$$$$_{1}$$(NpO$$_{2}$$CO$$_{30}$$)=9.17$$pm$$0.16,log $$beta$$$$_{2}$$(NpO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{22-}$$)=15.24$$pm$$0.21及びlog $$beta$$$$_{3}$$(NpO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{34-}$$)=20.56$$pm$$0.34を得た。

論文

Distribution coefficient in the sorption of radionuclides onto Ando soil in the presence of humic acid; Influence of the molecular size of humic acid

田中 忠夫; 長尾 誠也; 坂本 義昭; 大貫 敏彦; S.Ni*; 妹尾 宗明*

Journal of Nuclear Science and Technology, 34(8), p.829 - 834, 1997/08

 被引用回数:13 パーセンタイル:26.51(Nuclear Science & Technology)

クロボク土と$$^{60}$$Co、$$^{85}$$Sr及び$$^{241}$$Amの相互作用に及ぼすフミン酸の影響について、フミン酸の分子サイズに着目して調べた。$$^{60}$$Coの分配係数(K$$_{d}$$)はフミン酸の共存によってほとんど影響を受けなかったが、$$^{85}$$SrのK$$_{d}$$は共存するフミン酸の濃度が高くなるに従って大きくなった。一方、$$^{241}$$AmのK$$_{d}$$は、クロボク土に対するフミン酸のK$$_{d}$$と同様に、共存するフミン酸の濃度が高くなるに従って小さくなった。水溶液中で、$$^{241}$$Amは分画分子量30,000~100,000のサイズのフミン酸と安定な結合体を選択的に形成したが、$$^{60}$$Co及び$$^{85}$$Srは100,000以下のサイズのフミン酸と$$^{241}$$Amに比べて弱く結合することが分かった。これらの結果から、$$^{60}$$Coや$$^{85}$$SrのK$$_{d}$$は陽イオンとフミン酸結合体の両化学種の収着によって主に支配されるが、$$^{241}$$AmのK$$_{d}$$はクロボク土に対するフミン酸の収着及び間隙による機械的な捕獲によって制御されることが示された。

論文

Effects of humic acid on the sorption of neptunium(V) on kaolinite

新津 好伸*; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*; 坂本 義昭; 大貫 敏彦; 長尾 誠也; 村岡 進

Journal of Nuclear Materials, 248, p.328 - 332, 1997/00

 被引用回数:33 パーセンタイル:8.32

放射性核種の地層中での吸着挙動は、地下水組成、特に有機物の存在により影響を受ける。そこで本研究ではフミン酸がNp(V)のカオリナイトへの吸着に及ぼす影響について調べた。その結果、pH8以下ではNp(V)の分配係数はフミン酸濃度とともに増加するが、pH8以上では逆に低下することがわかった。この現象は、フミン酸がカオリナイトへ吸着することによるNp(V)-humateのカオリナイト表面での形成反応と、溶液中でのNp(V)-humateの形成によるNp(V)の吸着の低下による結果であることを明らかにし、これらの反応がpHとフミン酸濃度により大きく支配されていることを示した。

報告書

Molecular size distribution of Np(V)-humate

坂本 義昭; 長尾 誠也; 田中 忠夫

JAERI-Research 96-055, 14 Pages, 1996/10

JAERI-Research-96-055.pdf:0.64MB

放射性廃棄物の安全評価においては、地下水での放射性核種の溶存形態が重要となる。地下水に溶存しているフミン酸は放射性核種と錯形成して、放射性核種の溶存形態に影響を及ぼすことが知られている。そこで本研究では、Np(V)の溶存形態に及ぼすフミン酸の影響として、フミン酸の分子量分布の影響について検討した。フミン酸及びNp(V)-humateの分子量分布を限外ろ過フィルターにより測定した結果、フミン酸の分子量分布がイオン強度により変化してもNp(V)-humateの分子量は主に10,000~30,000daltonsの範囲にあった。更に分子量毎にNp(V)-humateの安定度定数を測定した結果、10,000~30,000daltonsの分子量にあるNp(V)-humateの値が大きく、Np(V)とフミン酸の錯形成においては、このような特性の分子量にあるフミン酸とNp$$_{20+}$$の相互作用が重要であることが示唆された。

報告書

表層土壌圏における核種動態等に関する研究(3)

not registered

PNC-TJ1600 96-004, 78 Pages, 1996/03

PNC-TJ1600-96-004.pdf:2.2MB

表層土壌圏における核種動態等をより正確に理解するために、まず土壌を構成する粘土鉱物の構造を理解し、土壌圏における核種動態の媒体である水の熱力学的性質を明らかにした。土壌鉱物としてナトリウムモンモリロナイトを対象とし、この中での水の相対部分モルギブス自由エネルギー、エンタルピーおよびエントロピーを含水率の関数として決定し、X線回折の結果と合わせて、土壌中の水の存在形態を決定した。土壌中の水の存在形態は土壌の含水率に依存して変化した。モンモリロナイトにおいては、層間の1層の水和は0ないし16重量%の含水率の範囲で起こり、2層の水和は16ないし27重量%の範囲で、また3層の水和は27重量%以上の含水率で起こった。間隙水は第3の領域にのみ共存した。次に、表層土壌圏に普遍的に存在する天然有機物のフミン酸がストロンチウムの分配に与える影響を検討した。Srのフミン酸錯体がSrHAとSr(HA)2であることを実験によって特定し、それらの安定度定数と熱力学関数を決定し、その結果を基に錯形成の機構を考察した。また、カオリナイトに対するストロンチウムの分配に対するフミン酸の影響を検討した。カオリナイトに対するストロンチウムの分配に対してフミン酸の影響は40ppm以上のフミン酸濃度で見出され、40ppm以上ではフミン酸濃度が高くなるほどSrの分配係数が低下した。また、この影響はpHが高くなるほど顕著であった。最後に、土壌圏における放射性核種の移行挙動の評価のための基礎研究の一環として、圧密ナトリウムモンモリロナイト中のナトリウム、セシウムおよびストロンチウムの見かけの拡散係数とその活性化エネルギーを決定した。

論文

Molecular size and functional groups of humic substance complexing with $$^{60}$$Co and $$^{241}$$Am

田中 忠夫; 妹尾 宗明

Radioisotopes, 44(2), p.99 - 102, 1995/02

限外ろ過法で100000MW以上、30000~100000MWおよび5000~30000MWの分子サイズに分画した各フミン酸フラクションについて、$$^{60}$$Co及び$$^{241}$$Amの反応性を比較するとともに、各フラクションが有する官能基をFTIRスペクトル解析で調べた。$$^{60}$$Coと2$$^{41}$$Amは30000~100000MWのフミン酸フラクションと優先的に反応することが分かった。FTIRスペクトル解析から、100000MW以上のフラクションは主として脂肪族のCOOH、30000~100000MWのフラクションは芳香族のCOOHおよびOH、および5000~30000MWのフラクションは芳香族のCOOHが支配的な反応性官能基であることが見い出された。$$^{60}$$Coおよび$$^{241}$$Amとフミン酸との錯形成能のフミン酸分子サイズ依存性は、各分子サイズのフミン酸が有する官能基の種類およびその官能基周辺で生じる立体障害に起因することが示唆された。

論文

Influence of humic acid on sorption of neptunium(V) onto soil

坂本 義昭; 長尾 誠也; 大貫 敏彦; 妹尾 宗明; 大橋 誠和*; 佐藤 正知*; 大橋 弘士*

Mater. Res. Soc. Symp. Proc., Vol. 353, 0, p.997 - 1004, 1995/00

放射性廃棄物の地層処分の安全評価において重要な因子と考えられる地下水中の有機物の影響として、ネプツニウムの吸着に及ぼすフミン酸の影響について検討を行った。まず地下水中でのネプツニウムの化学形態に及ぼす影響として、ネプツニウム-フミン酸の錯形成定数を求めた。更にフミン酸存在下におけるネプツニウムの吸着実験を行った。その結果、ネプツニウムの吸着率はフミン酸が存在することにより約15%程度減少し、この現象はpH7~8の領域で認められた。この結果は、溶液中でのネプツニウムのフミン酸による化学形態の変化に対応する結果となった。

論文

Sorption of $$^{60}$$Co,$$^{85}$$Sr,$$^{137}$$Cs,$$^{237}$$Np and $$^{241}$$Am on soil under coexistence of humic acid; Effects of molecular size of humic acid

田中 忠夫; 妹尾 宗明

Mater. Res. Soc. Symp. Proc., Vol. 353, 0, p.1013 - 1020, 1995/00

フミン酸共存条件下において、$$^{60}$$Co、$$^{85}$$Sr、$$^{137}$$Cs、$$^{237}$$Np及び$$^{241}$$Amの砂質土壌及びクロボク土へのバッチ法による収着実験を行った。収着前後の液相を5種の分子量域に分画した。フミン酸との錯形性能が小さい$$^{85}$$Sr、$$^{137}$$Cs及び$$^{237}$$Npの両土壌への収着量は、フミン酸の共存によって影響を受けなかった。フミン酸錯体を形成する$$^{60}$$Co及び$$^{241}$$Amの土壌への収着量は、フミン酸の共存によって減少した。この減少は$$^{60}$$Coより$$^{241}$$Am、又クロボク土より砂質土壌で大きかった。各分子量の$$^{60}$$Co及び$$^{241}$$Amフミン酸錯体の液中濃度が、フミン酸を吸着しない砂質土壌の収着実験前後で減少し、錯体の解離が生じたことを示した。$$^{241}$$Amは$$^{60}$$Coより安定的な錯体を形成するので、フミン酸共存下で収着量が$$^{60}$$Coより減少したものと考えられる。

報告書

Influence of humic acid on migration of $$^{60}$$Co, $$^{85}$$Sr and $$^{137}$$Cs in coastal sandy soil

田中 忠夫; N.Shiwei*

JAERI-M 93-185, 17 Pages, 1993/10

JAERI-M-93-185.pdf:0.64MB

海岸砂質土壌中における$$^{60}$$Co,$$^{85}$$Sr及び$$^{137}$$Csの移行性に及ぼすフミン酸錯体形成の影響を明らかにするための吸着・移行実験を行った。$$^{60}$$Co及び$$^{85}$$Srは溶存フミン酸との錯体を形成した。$$^{60}$$Coの錯形成能はフミン酸の分子量に依存しなかったが、$$^{85}$$Srはフミン酸の分子量に依存した。フミン酸共存条件下において、砂質土壌に対する$$^{60}$$Coの収着比は減少し、移行性は増大した。液相中$$^{60}$$Co化学種の分子量の分布は、収着平衡並びに錯化平衡の成立により、収着実験の前後において同じ傾向を示した。$$^{85}$$Srの移行性は、フミン酸共存によって収着比が影響を受けなかったのにも係わらず、フミン酸共存条件下で増大した。そのような矛盾は、吸着実験と移行実験との間での反応速度の違いから生じたものと推測された。$$^{137}$$Csの吸着性と移行性はフミン酸の共存によって影響を受けなかった。

論文

Electrode processes of plutonium ions in phosphate media

吉田 善行; 青柳 寿夫; 木原 壯林*

Z. Anal. Chem., 340, p.403 - 409, 1991/00

各種酸化状態のプルトニウムイオンのリン酸-硝酸混合溶液系における電解挙動を、グラッシーカーボン繊維を作用電極とするカラム電極によるフロークーロメトリー、およびグラッシーカーボン-ディスク電極を用いるボルタンメトリーにより調べた。Pu(VI)/Pu(V)およびPu(IV)/Pu(III)の酸化還元反応は、リン酸混合溶液中で可逆であり、それ等の半波電位はPuO$$_{2}$$(H$$_{2}$$PO$$_{4}$$)$$^{+}$$、Pu(HPO$$_{4}$$)$$_{2}$$の錯形成反応に基づきより負電位にシフトする。非可逆な還元反応であるPuO$$_{2+}$$+2e$$^{-}$$$$Leftrightarrow$$Pu$$^{3+}$$はリン酸の存在する溶液系でより速く進行し、カラム電極電解によると+0.35Vで定量的還元がおこる。PuO$$_{2+}$$の還元過程で、化学反応を伴ってすばやくPu$$^{4+}$$に分解するPuO$$^{2+}$$中間化学種の存在を考慮することによりこの還元過程を明らかにした。リン酸混合溶液系を利用する分析化学的利点についても考察した。

論文

Complexation of terbium ion with the copolymer of acrylicacid and acrylamide grafted onto polyethylene

秋場 秀人*; 西出 宏之*; 土田 英俊*; 大道 英樹; 岡本 次郎

J.Macromol.Sci.,Part A, 23(9), p.1125 - 1135, 1986/09

前照射法によりポリエチレン粉末にアクリル酸およびアクリルアミドのグラフトを行った。アクリル酸とアクリルアミドを共グラフトした場合はアクリル酸を単独グラフトした場合に比べてテルビウムイオンの吸着が早い。また前者の場合の錯形成定数は後者の場合より大きくなった。これはグラフト錯中にアクリルアミドの部分が導入させたことにより、カルボキシル基とテルビウムイオンとの間の錯形成における立体障害が減少したためと考えられる。前者の樹脂をカラムに充填し、テルビウムイオンとコバルトイオンなど繊維金属イオンを含む水溶液を流したところ、テルビウムイオンと遷移金属イオンが効率よく分離された。

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