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electron state in the heavy fermion superconductor NpPd
Al
目時 直人; 青木 大*; Griveau, J.-C.*; 大槻 純也*
Journal of the Physical Society of Japan, 89(2), p.024707_1 - 024707_6, 2020/02
被引用回数：3 パーセンタイル：23.47(Physics, Multidisciplinary)重い電子系超伝導体NpPdAlの擬三重項5電子基底状態を明らかにした。主に
からなる一重項基底状態
の
,K上に、
が主要な成分の二重項第一励起状態
を仮定することで帯磁率の温度依存性が説明できる。磁化曲線は擬スピン
=1の局所有効ハミルトニアン
(
)で説明でき、これは四極子演算子
と等価である。比熱は擬三重項を反映してエントロピーがR
となるように規格化した近藤モデルによって理解でき、近藤温度
,Kは分裂幅,Kと同程度であり、多チャンネル近藤効果を示しうる二重項が含まれた擬三重項が重い電子状態と超伝導を担っていることが明らかになった。
states in UPdAl and valence crossover in the Vicinity of Heavy-Fermion superconductivity目時 直人; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 松田 雅昌*
Journal of the Physical Society of Japan, 87(11), p.114712_1 - 114712_9, 2018/11
被引用回数：3 パーセンタイル：25.42(Physics, Multidisciplinary)ウラン金属間化合物UPdAlは、四価イオンU
の局在5(
)電子状態を伴うことを中性子散乱による結晶場スペクトルから明らかにした。この電子状態は、最近研究した電子数と結晶構造が同じ希土類参照物質PrPdAlと同一であり、c軸方向に大きな磁気モーメントを伴う平べったい形状の軌道が、縦長の体心正方晶の持つ二次元結晶場ポテンシャルによって安定化されていることがわかった。ウランの5電子が金属状態において局在的な性格を持つことは非常に珍しい発見であり、やはり、結晶構造の特殊性に起因する。ウランが四価イオンであることは、三価のNpPdAlとの間に価数転移が存在することを意味し、この価数転移が結晶格子の異常や電気抵抗の増加によって観察されることを明らかにした。また、価数が不安定な領域で超伝導や磁気転移、重い電子系状態など多体効果の存在を示す数多くの現象が生じていることがわかった。
神戸 振作; 酒井 宏典; 徳永 陽; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣
Journal of the Physical Society of Japan, 83(11), p.114710_1 - 114710_6, 2014/11
被引用回数：1 パーセンタイル：18.96(Physics, Multidisciplinary)
Ga NMRを金属の強磁性体UGaで測定した。Gaサイトの内部磁場の温度依存を測定し、それが自発磁化の温度依存と一致することを確認した。Gaサイトでの電場勾配(EFG)および超微細結合定数は、強磁性秩序化によって引き起こされた
電子状態の変化により、変化することがわかった。スピン格子緩和率
は
近傍では強磁性揺らぎにより増大していることがわかった。5磁気モーメントは、よい金属伝導性にもかかわらず、UGaの中でほとんど局在していると考えらる。
Si本多 史憲; 目時 直人; 松田 達磨; 芳賀 芳範; 大貫 惇睦
Journal of the Physical Society of Japan, 75(Suppl.), p.121 - 123, 2006/08
UCuSiの磁気構造が、85.7
の長周期スピン/電荷密度波状態であることを、中性子散乱実験によって明らかにした。この長周期構造は、5f電子の遍歴性に起因すると思われる。同じ結晶構造を持つ他の化合物で報告されたより短周期の構造は、局在5f電子間のフラストレートした反強磁性相互作用に基づくいわゆるANNNIモデルによって説明されてきたが、UCuSiの磁気構造はこのモデルで説明できない。そのため、5f電子の遍歴性は、同じ結晶構造を持つ一連の化合物の共通の性質であることを結論した。
松村 達郎; 竹下 健二*
ACS Symposium Series, 933, p.261 - 273, 2006/07
TPENのピリジル基の結合位置が異なる3種の異性体、t2pen, t3pen, t4penを合成し、これらと脂肪酸の一種であるデカン酸との協同抽出によるAm(III)とEu(III)の分離を試みた。これら3種の異性体は、水溶液中での、水素イオン,金属イオンとの錯形成に関する挙動は非常に似ているが、AmとEuの抽出挙動はまったく異なることが明らかとなった。t2penのみがデカン酸との協同抽出によりAmを抽出可能であり、Euとの分離係数は100であった。他の2種類の異性体は、抽出能力が非常に低くAmとEuの分離は観察されなかった。ピリジル基の窒素ドナーが骨格のN-C-C-N構造に近接しているt2penのみが、Amを分離可能であった。
Si本多 史憲; 目時 直人; 松田 達磨; 芳賀 芳範; 大貫 惇睦
Journal of Physics; Condensed Matter, 18(2), p.479 - 492, 2006/01
被引用回数：21 パーセンタイル：64.41(Physics, Condensed Matter)UCuSiの磁気構造が、85.7の長周期スピン/電荷密度波状態であることを、中性子散乱実験によって明らかにした。この長周期構造は、5f電子の遍歴性に起因すると思われる。同じ結晶構造を持つ他の化合物で報告されたより短周期の構造は、局在5f電子間のフラストレートした反強磁性相互作用に基づくいわゆるANNNIモデルによって説明されてきたが、UCuSiの磁気構造はこのモデルで説明できない。そのため、5f電子の遍歴性は、同じ結晶構造を持つ一連の化合物の共通の性質であることを結論した。
electrons and the Fermi surface properties in an enhanced Pauli paramagnet NpGe
青木 大*; 山上 浩志*; 本間 佳哉*; 塩川 佳伸; 山本 悦嗣; 中村 彰夫; 芳賀 芳範; 摂待 力生*; 大貫 惇睦
Journal of the Physical Society of Japan, 74(8), p.2149 - 2152, 2005/08
被引用回数：25 パーセンタイル：72.04(Physics, Multidisciplinary)Bi-フラックス法によりパウリ常磁性体NpGeの高品位の単結晶試料を育成し、ドハースファンアルフェン効果(dHvA)測定を行った。これにより本系のフェルミ面トポロジーを実験的に明らかにし、遍歴5電子バンドモデルに基づいた相対論的バンド計算の結果とよく合うことを見いだした。フェルミ面は
100
方向に頚部を持ったほぼ球状の電子フェルミ面からなり、これはまた、単一のバンドから成るR点に中心を持つ中空のボールを形成している。サイクロトロン有効質量は2.6-16
の値であり、対応するバンド質量より3.5倍ほど増大している。
(T=Fe, Rh and Ni)青木 大*; 本間 佳哉*; 塩川 佳伸; 酒井 宏典; 山本 悦嗣; 中村 彰夫; 芳賀 芳範; 摂待 力生*; 大貫 惇睦
Journal of the Physical Society of Japan, 74(8), p.2323 - 2331, 2005/08
被引用回数：53 パーセンタイル：84.51(Physics, Multidisciplinary)Gaフラックス法によりNpTGa(T=Fe, Rh and Ni)系の高品位単結晶を育成し、電気伝導度,比熱,磁化率,磁化等のマクロ物性測定を行った。これらすべてのNp115系化合物は、低温で反強磁性タイプの磁気秩序を示すことを明らかにした。ネール温度は、T=Fe, Rh, Niに対して、各々118(78), 36(32), 30(18)Kであり、カッコ内に示したように、より低温においてさらに磁化方向の変化を伴う別の磁気転移を起こすことが明らかになった。また、電子比熱係数は、T=Fe, Rh, Niに対し、各々30, 52, 100mJ/K
であった。Fe系を除いては、高温での磁化率はNp原子あたり2.4-2.7ボーア磁子のキューリ則にほぼ従い、高温では局在5f
(Np
)電子状態にあることが示された。
池田 修悟; 目時 直人; 芳賀 芳範; 金子 耕士; 松田 達磨; 大貫 惇睦
Physica B; Condensed Matter, 359-361, p.1030 - 1032, 2005/06
被引用回数：1 パーセンタイル：5.77(Physics, Condensed Matter)われわれはGaフラックス法を用いて、UPdGaの単結晶を育成することに成功した。帯磁率は弱い温度依存性を示すとともに、異方性も小さく、5が遍歴的であると考えられる。また
=31Kにおいて、帯磁率とともに電気抵抗が急激に減少することを明らかにした。また中性子回折から、磁気構造が
=[0,0,1/2]で表されることを見いだした。0.33
の大きさを持つ
軸に平行なウランの磁気モーメントが、面内では強磁性的に、面間では反強磁性的に結合している構造となっている。
Galatanu, A.; 芳賀 芳範; 松田 達磨; 池田 修悟; 山本 悦嗣; 青木 大*; 竹内 徹也*; 大貫 惇睦
Journal of the Physical Society of Japan, 74(5), p.1582 - 1597, 2005/05
被引用回数：39 パーセンタイル：79.60(Physics, Multidisciplinary)これまでわれわれが育成したウラン化合物について、温度800Kまでの高温磁化率測定を行った。これらの磁化率測定の結果から、ウラン化合物では5f電子状態が局在的なものからパウリ常磁性的なものまで極めて幅広い磁性がみられるが、室温以上の十分高温では、局在的なキュリーワイス則に従う振舞いに、ほとんどの物質が回復することが明らかになった。セリウム化合物と比べると、局在的な振舞いは比較的高温であることも明らかとなった。
田中 久美子; 平田 勝; 関根 理香*
Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 5(2), p.27 - 31, 2004/12
本研究ではPu, Am原子で置換したMgOについて電子状態計算を行い、特に6d, 5f電子がどのように化学結合に関与するかを詳しく検討することを目的としている。計算方法には、相対論DV-DFS法を用いた。Mgをアクチノイドで置換すると、基盤MgOのイオン結合性が弱くなり、広い範囲にわたって電荷移動が起こることが推測された。また、MgO中でのAn間の有効電荷を比較すると、Pu原子がよりイオン性が大きいということがわかった。An-Oの結合の安定性を決める指標としては、An6d-O2pの結合性、及び、An5f-O2pのHOMO付近の反結合性という2つの因子が重要ではないかと考えた。
Mirvaliev, R.*; 渡邉 雅之; 松村 達郎; 館盛 勝一*; 竹下 健二*
Journal of Nuclear Science and Technology, 41(11), p.1122 - 1124, 2004/11
被引用回数：22 パーセンタイル：77.95(Nuclear Science & Technology)高レベル廃棄物の長期放射能毒性の劇的な低減化を目指す分離変換技術の実現には、高レベル廃液からマイナーアクチノイドを分離し、ADS等に供給する分離技術の開発が重要である。しかし、マイナーアクチノイドのうちAm, Cmは溶液中で3価のイオンとなりランタノイドと類似した化学的挙動を取るため相互の分離が困難であることが知られており、各国においてこの分離に適用できる抽出剤の開発が精力的に進められている。N,N,N',N'-tetrakis(2-methylpyridyl)ethylenediamine (TPEN)は、水相中においてAmとランタノイド元素との錯体安定度定数に10の差があることが報告されており、われわれはこれまでニトロベンゼン系,D2EHPA-オクタノール系において、TPENによるAmのランタノイド元素からの抽出分離を確認してきた。今回、より実用に適した新規協同抽出系であるTPEN・デカン酸-オクタノール系において、Am(III)がLn(III)から選択的に分離されることを見いだし、その分離係数、SF
は最大84を示した。
佐伯 正克; 中田 正美; 北澤 孝史*
KURRI-KR-106, p.38 - 42, 2004/03
これまでに蓄積されたネプツニウム化合物の構造に関するデータと、
Npメスバウアスペクトルの異性体シフトの間に存在する相関関係を、種々の角度から検討した。6価化合物については、ネプツニウムに配位する全配位子との平均結合距離と強い相関があるとされていたが、ネプツニル基を含む化合物について、酸素のみが配位している場合には、ネプツニル基のNp-O距離との相関のほうがより強いことを、広い結合距離にわたって明らかにした。しかし、窒素やフッ素が配位した化合物の場合には、この相関から外れることも見いだし、配位元素の電気陰性度による説明を試みたが、十分な結果は得られなかった。5価化合物の場合には、今回見いだした相関は成立しない。今後、5f電子の挙動をより定量的に議論する必要がある。
antiferromagnet UPtSi目時 直人; 小池 良浩; 芳賀 芳範; Bernhoeft, N.*; Lander, G. H.*; 常盤 欣文; 大貫 惇睦
Acta Physica Polonica B, 34(2, Part2), p.979 - 982, 2003/02
局在5f電子系と信じられてきたウラン金属間化合物UPtSi磁気励起を単結晶試料を用いて測定した。その結果、過去に多結晶試料を用いた70Kの測定で報告された結晶場励起は存在しないことが明らかになり、約30MeVの励起エネルギーまで広く連続的な磁気励起帯の存在を発見した。この事実はUPtSiがそれまで信じらていたようにその5f電子は局在的ではなく、遍歴的であることを意味している。非常に興味深いことに、反強磁性転移温度より低温でこの磁気励起にギャップが開く振る舞いが観察された。この磁気励起とギャップの起源について議論する。
大道 敏彦*; 荒井 康夫
Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.156 - 159, 2002/11
岩塩型アクチノイド化合物(MX,M:アクチノイド,X:メタロイド)の幾つかの熱力学及び磁気的性質を原子間距離を基に類推した。MXの結合エネルギーの報告値は、二,三の例外を除いてポーリングの式を用いて求めた結合電子密度と比例関係を示した。一方、全価電子から結合電子を除いた電子数と有効磁気モーメントの報告値との関係は、L-Sカップリング及びフントの法則から計算したものと良く一致したことから、この電子数は局在する5f電子数に相当するものと考えられる。これらの結果を用いて、MX中のアクチノイド原子の酸化状態や磁気エントロピーの寄与等についても議論した。
and UPtGa常盤 欣文; 芳賀 芳範; 目時 直人; 中村 彰夫; 石井 慶信; 大貫 惇睦
Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.210 - 213, 2002/11
遍歴反強磁性体UNiGa及びUPtGaの磁気的性質を研究した。これらの化合物は最近発見された新しい重い電子系超伝導体CeTInと同じ結晶構造を持つ5遍歴反強磁性体である。その帯磁率測定の結果、帯磁率は非常に小さく、その温度依存性も常磁性状態で弱く遍歴的であることを明らかにした。また電気抵抗は常磁性状態で
(n1)の温度依存性を示し、5f遍歴系でしばしば観察されている温度変化を示した。反強磁性転移温度で電気抵抗はピークを示し、これはCrやUGaなどの遍歴磁性体特有のSDWにともなうギャップによるものと考えられる。また磁気構造も明らかにした。UNiGaはすべての隣同士のスピンの方向が反対向きをとる構造、一方UPtGaは結晶構造がUNiGaと同じであるにもかかわらず、c面内で強磁性的に並んだスピンが、c軸方向に反強磁性的に積層していることを明らかにした。磁気モーメントの大きさはそれぞれウランあたり0.90ボーア磁子と0.27ボーア磁子であった。
under pressure中村 充孝; 小池 良浩; 目時 直人; 加倉井 和久; 芳賀 芳範; Lander, G. H.; 青木 大*; 大貫 惇睦
Journal of Physics and Chemistry of Solids, 63(6-8), p.1193 - 1196, 2002/06
被引用回数：15 パーセンタイル：58.34(Chemistry, Multidisciplinary)5f電子系が有する特異な性質により、ウラン化合物では今までに見られないような多彩な物理が現象として現れる。本研究では、UGaの高圧下中性子回折実験を行った結果、新たな知見が得られたので発表,説明した。具体的には、反強磁性転移温度(ネール温度)が加圧により減少することを見いだした。この事実はUGaの遍歴磁性を裏付けるものである。また、加圧によってドメイン構造の再配列が誘起されることを見いだした。この実験事実から、これまで未解決の問題であったUGaの磁気モーメントの方向について定量的な評価を行い、重要な知見を得ることに成功した。
and UPtGa常盤 欣文; 芳賀 芳範; 目時 直人; 石井 慶信; 大貫 惇睦
Journal of the Physical Society of Japan, 71(3), p.725 - 728, 2002/03
遍歴反強磁性体UNiGa及びUPtGaの磁気構造及び結晶構造を決定した。UNiGaはすべての隣同士のスピンの方向が反対向きをとる構造、一方UPtGaは結晶構造がUNiGaと同じであるにもかかわらず、c面内で強磁性的に並んだスピンがc軸方向に反強磁性的に積層していることを明らかにした。磁気モーメントの大きさはそれぞれウランあたり0.90ボーア磁子と0.27ボーア磁子であった。この磁気構造の違いは、互いに最も近いウランの磁気相互作用が強磁性的か、もしくは反強磁性的か二つの化合物で異なることを意味しており、単にフェルミ面のネスティングからは説明できない。化合物の違いによってGa(4i)サイトの位置が大きく変化することが、中性子粉末解析から明らかにされた。磁気モーメントのサイズと、磁気相互作用の違いは、この原子位置の変化に伴うU-5バンドとGa-4
バンドの混成の強弱と、ウランの軌道を媒介にした磁気相互作用の変化によって説明できる可能性を示した。
U M
ssbauer spectroscopic study of UX(X=Ga, P, As, Sb)筒井 智嗣; 中田 正美; 那須 三郎*; 芳賀 芳範; 本間 徹生; 山本 悦嗣; 常盤 欣文; 青木 大*; Wi
niewski, P.*; 大貫 惇睦
Journal of the Physical Society of Japan, Vol.70, Supplement A, p.34 - 36, 2001/05
UX(X=Ga, P, As, Sb, Bi)はいずれも2次元原子配列を持つ磁性体であり、UGaは強磁性体、そのほかの化合物は反強磁性体である。de Haas-van Alphen効果測定によりUGaのフェルミ面は3次元フェルミ面だけで構成されているのに対し、その他の化合物のフェルミ面は2次元フェルミ面で構成されている。そこで本研究では、これらの化合物の原子配列、フェルミ面と5f軌道との相関を調べることを目的としてUメスバウアー分光測定を行った。これらの化合物ではすべて磁気秩序状態で電気四極子相互作用と磁気双極子相互作用が観測された。いずれの化合物も核位置の電場勾配の主軸と磁気モーメントの方向は平行である。電場勾配の符号は、UGaが正,ほかの化合物が負である。これらの結果は、これらの化合物においてフェルミ面の次元性が原子配列でなく、5f軌道や磁気構造と相関があることを示唆している。
平田 勝; Bastug, T.*; 館盛 勝一; 関根 理香*; 尾上 順*; 中松 博英*
Advances in Quantum Chemistry, Volume 37, p.325 - 333, 2001/00
相対論密度汎関数法を用いて硝酸ウラニル錯体のポテンシャルエネルギー曲線を計算した。ウランに配位している水分子及びウラニル酸素の原子位置を変化させながら全エネルギー計算を行い最安定原子間距離を求めた結果、水分子についてはこれまでに報告されている実験結果と良好な一致を示した。一方、ウラニル酸素については、わずかに原子間距離の長いところで安定となることがわかった。また、得られたポテンシャル曲線各々の化学結合の強さを反映しており、ウラニル酸素は水分子より深いポテンシャル曲線となることがわかった。
