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論文

Theoretical elucidation of Am(III)/Cm(III) separation mechanism with diamide-type ligands using relativistic density functional theory calculation

金子 政志; 鈴木 英哉; 松村 達郎

Inorganic Chemistry, 57(23), p.14513 - 14523, 2018/12

 被引用回数:10 パーセンタイル:70.56(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

マイナーアクチノイドの分離変換技術開発の一環として、アメリシウム(Am)とキュリウム(Cm)の分離が課題となっている。本研究では、AmとCmの分離メカニズム解明を目的として、異なる二つのジアミド型配位子であるジグリコールアミド(DGA)とアルキルジアミドアミン(ADAAM)によるAm/Cm選択性の違いを、密度汎関数計算を用いて解析した。モデル錯体として[M(DGA)$$_{3}$$]$$^{3+}$$と[M(ADAAM)(NO$$_{3}$$)$$_{3}$$(H$$_{2}$$O)]の分子構造探索、錯生成反応ギブズエネルギー計算を行った結果、DGA配位子のCm選択性とADAAM配位子のAm選択性を再現することに成功した。さらに、Am/CmとDGA/ADAAM配位子の化学結合解析を行った結果、結合解離エネルギーの差がAm/Cm選択性の違いに影響を及ぼしており、f軌道電子の共有結合性の違いがAmとCmの分離メカニズムの一因であることが示唆された。

口頭

原子力機構におけるMA分離プロセス開発の現状

松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 樋川 智洋; 筒井 菜緒; 宝徳 忍; 鈴木 明日香

no journal, , 

分離変換技術の開発では、高レベル廃棄物の処分に係る負担の軽減化を目的として、長寿命核種を分離し核変換することによって短半減期化することを目指している。このためには、高レベル放射性廃液(HLW)中から特に寿命が長く放射能毒性の高いマイナーアクチノイド(MA)を分離するプロセスの実現が必要である。長寿命のMAのうちNpは再処理プロセスにおいてU, Puと共に回収し、Amを高レベル廃液から分離する。再処理後のHLWは、極めて高い放射能濃度を有する多成分の高硝酸濃度溶液であることから、3段階の分離操作によってAmの分離を達成する構成とした。このMA分離プロセスでは、まずMA・RE一括回収プロセスにおいてAn(III)をREと共に回収しHLWから99.9%のAn(III)を回収する。次のMA/RE相互分離プロセスにおいてAn(III)とREを相互に分離することで大量に存在し燃料製造時の妨害となるREを除去し、最後のAm/Cm分離プロセスにおいて半減期が短く発熱性であるCmを分離して核変換システムに供給可能な組成のAmを得る。各分離操作は、MAトレーサーを含む模擬廃液をフィード液としたフローシート試験によって性能を確認し、さらに上流側であるMA・RE一括回収プロセスから実廃液試験を実施中である。発表では、各プロセスの開発の詳細について、実施中である実廃液試験の結果を含めて紹介する。

口頭

Current status of R&D on reprocessing and minor actinide separation process with CHON ligands in JAEA

松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香; 樋川 智洋; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; et al.

no journal, , 

PUREX法再処理は実用再処理工場に採用されており、MAを高レベル廃液から分離するために開発されたTRUEX法及び4群群分離法は、実高レベル廃液からの分離性能を実証している。しかし、これらの分離プロセスに採用されている抽出剤は、分子中にリンを含み、これは分離プロセスからの二次廃棄物の発生源となる。分離プロセスからの発生廃棄物の低減化のため、CHON原則に合った抽出剤による再処理及びMA分離プロセスの開発を進めた。再処理にはモノアミド、MA分離プロセスにはTDdDGA, HONTA, ADAAMを開発し、これらを採用した再処理及びMA分離プロセスについて、トレーサーを含む模擬液による連続抽出試験及び実廃液を用いた試験を実施し、その性能を確認した。

口頭

ジアミド型配位子によるAm/Cm分離メカニズムに関する計算化学研究

金子 政志; 渡邉 雅之; 鈴木 英哉; 松村 達郎

no journal, , 

日本原子力研究開発機構では、分離変換技術の分離プロセスの開発の一環として、マイナーアクチノイドであるAmとCmの分離試薬の開発を行ってきた。我々は、様々な抽出試薬によるAm/Cm分離メカニズムを分子レベルで明らかにすることにより、新規抽出試薬の設計を目指している。本研究では、ジグリコールアミド(DGA)とアルキルジアセトアミドアミン(ADAAM)のAm/Cm分離挙動を計算化学的手法である密度汎関数法を用いてアプローチした。これまでに報告されている単結晶構造や溶媒抽出実験を参照して錯体生成反応をモデル化した結果、DGAやADAAMによるAm/Cm分離挙動を再現することに成功した。さらに、錯体中の電子状態を解析することによって、AmとCmの5f電子の化学結合特性の違いが、Am/Cm選択性の一因であることを示唆した。

口頭

Development on SELECT process for reprocessing and minor actinide separation in JAEA

松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 樋川 智洋

no journal, , 

核燃料サイクルの放射性廃棄物減容・有害度低減化のため、新規な再処理・MA分離プロセスである「SELECTプロセス(Solvent Extraction from Liquid-waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)を開発した。SELECTプロセスで利用する全ての抽出剤は、JAEAにおいて開発しCHON原則に合致している。再処理では、TBPに替わる抽出剤としてモノアミドを採用し、MA+RE回収プロセスでは、高い効率でMAを回収可能なTDdDGA、MA/RE分離プロセスとAm/Cm分離プロセスでは、それぞれHONTA, ADAAM抽出剤を開発した。これらは、全て使用後の処理において焼却して完全にガス化することが可能である。また分離プロセス内で添加する他の試薬類についてもCHON原則に合うものを使用し、プロセスから発生する廃棄物を最小化した。SELECTプロセスについて、使用済燃料及び高レベル廃液を用いた実証試験を実施した。再処理ではU溶液及びU+Pu混合溶液を回収し、MA分離ではMAをアメリシウムとキュリウムの混合溶液として回収した。

口頭

マイナーアクチノイド分離のための新しい抽出法の開発

鈴木 英哉*; 伴 康俊; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; 川崎 倫弘*; 松村 達郎

no journal, , 

マイナーアクチノイド(MA)に対する優れた選択能と高い実用性を持つ、ハイブリッド型(窒素ドナー+酸素ドナー)抽出剤であるアルキルジアミドアミン(ADAAM)を用い、高レベル廃液(HLLW)中からAmを分離する方法について検討した。ドデカンで希釈したADAAMは、模擬HLLW中の元素のうちAm, La, Ce, Pr, Nd及びMoを抽出した。次に、ジエチレントリアミン五酢酸(DTPA), マロン酸及び硝酸アンモニウムの混合溶液で逆抽出を行い、抽出された元素の中からAmのみを高い割合(約95%)で分離することに成功した。

口頭

マイナーアクチノイド分離のための新しい抽出法の開発

鈴木 英哉*; 伴 康俊; 津幡 靖宏; 筒井 菜緒; 樋川 智洋; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; 川崎 倫弘*; 松村 達郎

no journal, , 

現在、日本原子力研究開発機構では高レベル廃液中からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための新しい分離技術であるSELECTプロセスの研究開発を行っている。SELECTプロセスにおいて、マイナーアクチノイド(MA)に対する高い分離能と高い実用性を持つ抽出剤(HONTA、ADAAM)が開発された。2種の抽出剤(HONTA, ADAAM)を混合して用い、MAと希土類元素(RE)との相互分離について検討した結果、非常に良好な相互分離を達成できた。さらに、本研究ではアメリシウム(Am)とキュリウム(Cm)の良好な分離係数が得られ、効率的なAmの単独回収にも成功した。

口頭

MA分離のための新しい抽出法の開発

鈴木 英哉*; 伴 康俊; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 樋川 智洋; 筒井 菜緒; 柴田 光敦*; 黒澤 達也*; 川崎 倫弘*; 松村 達郎

no journal, , 

日本原子力研究開発機構では、分離変換技術の確立を目指して、高レベル放射性廃液中からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための新しい分離技術の研究開発を行っている。分離プロセスでは、性質の似ているランタノイドとMAとの相互分離が大きな課題となる。また、核変換用燃料を取り扱う上で、アメリシウム(Am)から発熱性のキュリウム(Cm)を除去することが望ましい。しかしながら、性質の酷似するAmとCmの分離は極めて困難である。本研究では、実用性の高い新抽出剤のADAAMを用いた新しいAm分離法を開発し、良好な分離を得ることに成功した。

口頭

高レベル廃液中からのアメリシウム分離のための新しい抽出法の開発

鈴木 英哉*; 伴 康俊; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 森田 圭介; 樋川 智洋; 筒井 菜緒; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; 川崎 倫弘*; et al.

no journal, , 

日本原子力研究開発機構では、分離変換技術の確立を目指して、高レベル廃液(HLLW)中からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための新しい分離技術の研究開発を行っている。分離プロセスでは、性質の似ているランタノイドとMAとの相互分離が大きな課題となっている。また、核変換用燃料を取り扱う上で、発熱性のキュリウム(Cm)をアメリシウム(Am)から除去することが望ましい。しかしながら、性質の酷似するAmとCmの分離は極めて困難である。本研究では、実用性の高い2種類の抽出剤HONTAとADAAMを用い、これらを混合して用いる新しい分離法によって、模擬HLLW中からAmのみを効率的に分離することに成功した。

口頭

MA回収用CHON型抽出剤を含浸させた吸着材中に形成される希土類の錯体構造解析

岡田 諒*; 渡部 創; 中瀬 正彦*; 伴 康俊; 塩飽 秀啓; 松浦 治明*

no journal, , 

MA回収プロセスの1つであるAm/Cm相互分離プロセスで有効であるADAAM抽出剤の性能評価として、抽出錯体のXAFS解析を行った。側鎖影響、硝酸濃度影響及びポリマー相互作用を確認できた。

口頭

高レベル廃液中からのアメリシウム分離のための新しい抽出法の開発,2

鈴木 英哉*; 伴 康俊; 宝徳 忍; 森田 圭介; 筒井 菜緒; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; 川崎 倫弘*; 松村 達郎

no journal, , 

現在、日本原子力研究開発機構では高レベル廃液中からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための新しい分離技術であるSELECTプロセスの研究開発を行っている。SELECTプロセスにおいて、マイナーアクチノイド(MA)に対する高い分離能と高い実用性を持つ抽出剤(HONTA, ADAAM)が開発された。本研究では、2種の抽出剤(HONTA, ADAAM)を混合した新しい手法について検討した結果、模擬HLLW中からアメリシウムのみを効率的に分離することに成功した。

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