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佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 鈴木 英哉*
Journal of Nuclear Science and Technology, 61(7), p.883 - 893, 2024/07
被引用回数：3 パーセンタイル：54.24(Nuclear Science & Technology)アルキルジアミドアミン(ADAAM)を使ったAm/Cm相互分離を行った。ADAAMは硝酸-ドデカン系で非常に高いAm/Cm分離比5.9を示した。1.5M硝酸-0.2M ADAAM条件を用いる多段抽出で抽出後の有機相中にAm 96.5%、Cm 1.06%回収できることを確認した。Am/Cm相互分離後に発生した水相、有機相体積削減のための付加的な多段抽出を行い、Am, Cmを2, 3段の水相に濃縮できることを確認した。
鈴木 英哉*; 伴 康俊
Analytical Sciences, 39(8), p.1341 - 1348, 2023/08
被引用回数：4 パーセンタイル：57.53(Chemistry, Analytical)原子力機構では再処理で発生した高レベル廃液中のマイナーアクチノイド(MA)を抽出分離する新しい技術として、SELECTプロセスを提案している。SELECTプロセスにおけるMA分離は、MA及び希土類(RE)の一括回収、MAとREの分離及びAmとCmの分離ステップから構成されておいり、各ステップにおいて3種類の実用的な抽出剤が用いられている。このステップ構成は水相の硝酸濃度調整を容易にしているが、CmとNdの分離係数が小さく、多くの分離段数が必要となる。そこで、本研究ではADAAM(EH)とHONTAの混合溶媒を適用したAmのみの分離を検討した。同混合溶媒は、高硝酸濃度においてAm及び軽ランタノイド(La, Ce, Pr及びNd)を抽出し、Cm, Y及び中重ランタノイドは水相に残存した。その後、低硝酸濃度条件で軽ランタノイドは同混合溶媒から逆抽出される。さらに、Amは0.2又は5mol/Lの硝酸濃度条件で逆抽出される。この混合溶媒を使用した方法では、分離係数の小さいCmとNdとの分離を回避することができ、さらにAmは1回の抽出操作及び2回の逆抽出操作でCm及びREから分離可能であり、SELECTプロセスの分離段数の削減が見込まれる。
金子 政志; 鈴木 英哉; 松村 達郎
Inorganic Chemistry, 57(23), p.14513 - 14523, 2018/12
被引用回数：23 パーセンタイル：79.08(Chemistry, Inorganic & Nuclear)マイナーアクチノイドの分離変換技術開発の一環として、アメリシウム(Am)とキュリウム(Cm)の分離が課題となっている。本研究では、AmとCmの分離メカニズム解明を目的として、異なる二つのジアミド型配位子であるジグリコールアミド(DGA)とアルキルジアミドアミン(ADAAM)によるAm/Cm選択性の違いを、密度汎関数計算を用いて解析した。モデル錯体として[M(DGA)
]
と[M(ADAAM)(NO)(H
O)]の分子構造探索、錯生成反応ギブズエネルギー計算を行った結果、DGA配位子のCm選択性とADAAM配位子のAm選択性を再現することに成功した。さらに、Am/CmとDGA/ADAAM配位子の化学結合解析を行った結果、結合解離エネルギーの差がAm/Cm選択性の違いに影響を及ぼしており、f軌道電子の共有結合性の違いがAmとCmの分離メカニズムの一因であることが示唆された。
鈴木 英哉*; 伴 康俊; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; 川崎 倫弘*; 松村 達郎
no journal, ,
マイナーアクチノイド(MA)に対する優れた選択能と高い実用性を持つ、ハイブリッド型(窒素ドナー+酸素ドナー)抽出剤であるアルキルジアミドアミン(ADAAM)を用い、高レベル廃液(HLLW)中からAmを分離する方法について検討した。ドデカンで希釈したADAAMは、模擬HLLW中の元素のうちAm, La, Ce, Pr, Nd及びMoを抽出した。次に、ジエチレントリアミン五酢酸(DTPA), マロン酸及び硝酸アンモニウムの混合溶液で逆抽出を行い、抽出された元素の中からAmのみを高い割合(約95%)で分離することに成功した。
金子 政志; 渡邉 雅之; 鈴木 英哉; 松村 達郎
no journal, ,
日本原子力研究開発機構では、分離変換技術の分離プロセスの開発の一環として、マイナーアクチノイドであるAmとCmの分離試薬の開発を行ってきた。我々は、様々な抽出試薬によるAm/Cm分離メカニズムを分子レベルで明らかにすることにより、新規抽出試薬の設計を目指している。本研究では、ジグリコールアミド(DGA)とアルキルジアセトアミドアミン(ADAAM)のAm/Cm分離挙動を計算化学的手法である密度汎関数法を用いてアプローチした。これまでに報告されている単結晶構造や溶媒抽出実験を参照して錯体生成反応をモデル化した結果、DGAやADAAMによるAm/Cm分離挙動を再現することに成功した。さらに、錯体中の電子状態を解析することによって、AmとCmの5f電子の化学結合特性の違いが、Am/Cm選択性の一因であることを示唆した。
鈴木 英哉*; 伴 康俊; 宝徳 忍; 森田 圭介; 筒井 菜緒; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; 川崎 倫弘*; 松村 達郎
no journal, ,
現在、日本原子力研究開発機構では高レベル廃液中からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための新しい分離技術であるSELECTプロセスの研究開発を行っている。SELECTプロセスにおいて、マイナーアクチノイド(MA)に対する高い分離能と高い実用性を持つ抽出剤(HONTA, ADAAM)が開発された。本研究では、2種の抽出剤(HONTA, ADAAM)を混合した新しい手法について検討した結果、模擬HLLW中からアメリシウムのみを効率的に分離することに成功した。
鈴木 英哉*; 下条 晃司郎; 中村 聡志; 江森 達也; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; 川崎 倫弘*; 伴 康俊
no journal, ,
日本原子力研究開発機構では、分離変換技術の確立を目指し、溶媒抽出法による再処理及びMA分離のための新技術SELECTプロセス(Solvent Extraction from Liquid-waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)の研究開発を行っている。本研究では、SELECTプロセスの更なる効率化を目指し、酸性アミド型の新抽出剤ニトリロ酢酸ジアセトアミド(B-TONAADA)とアルキルジアミドアミン(ADAAM)の2種類を混合した混合溶媒系による抽出試験を実施した。その結果、MAと希土類元素を含む水相中から、酸濃度を調整することで、効率的にアメリシウム(Am)を分離する方法を見出した。
箕輪 一希*; 渡部 創; 伴 康俊; 中瀬 正彦*; 渡邊 真太*; 松浦 治明*
no journal, ,
MA回収プロセスの最終工程であるMA相互分離プロセスで有効なアルキルジアミドアミン吸着材の吸着原理解明のためにXAFS測定, FEFF, FDMNESを用いて解析を行った。FEFFを用いたフィッティング解析より、酸濃度による錯体構造の違いはみられなかった。また、FDMNESによる窒素のXANESスペクトルの解析を行った結果、スペクトル中にRE(ADAAM)(NO)錯体情報が観測されることが分かった。
岡田 諒*; 渡部 創; 中瀬 正彦*; 伴 康俊; 塩飽 秀啓; 松浦 治明*
no journal, ,
MA回収プロセスの1つであるAm/Cm相互分離プロセスで有効であるADAAM抽出剤の性能評価として、抽出錯体のXAFS解析を行った。側鎖影響、硝酸濃度影響及びポリマー相互作用を確認できた。
松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 樋川 智洋
no journal, ,
核燃料サイクルの放射性廃棄物減容・有害度低減化のため、新規な再処理・MA分離プロセスである「SELECTプロセス(Solvent Extraction from Liquid-waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)を開発した。SELECTプロセスで利用する全ての抽出剤は、JAEAにおいて開発しCHON原則に合致している。再処理では、TBPに替わる抽出剤としてモノアミドを採用し、MA+RE回収プロセスでは、高い効率でMAを回収可能なTDdDGA、MA/RE分離プロセスとAm/Cm分離プロセスでは、それぞれHONTA, ADAAM抽出剤を開発した。これらは、全て使用後の処理において焼却して完全にガス化することが可能である。また分離プロセス内で添加する他の試薬類についてもCHON原則に合うものを使用し、プロセスから発生する廃棄物を最小化した。SELECTプロセスについて、使用済燃料及び高レベル廃液を用いた実証試験を実施した。再処理ではU溶液及びU+Pu混合溶液を回収し、MA分離ではMAをアメリシウムとキュリウムの混合溶液として回収した。
松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 樋川 智洋; 筒井 菜緒; 宝徳 忍; 鈴木 明日香
no journal, ,
分離変換技術の開発では、高レベル廃棄物の処分に係る負担の軽減化を目的として、長寿命核種を分離し核変換することによって短半減期化することを目指している。このためには、高レベル放射性廃液(HLW)中から特に寿命が長く放射能毒性の高いマイナーアクチノイド(MA)を分離するプロセスの実現が必要である。長寿命のMAのうちNpは再処理プロセスにおいてU, Puと共に回収し、Amを高レベル廃液から分離する。再処理後のHLWは、極めて高い放射能濃度を有する多成分の高硝酸濃度溶液であることから、3段階の分離操作によってAmの分離を達成する構成とした。このMA分離プロセスでは、まずMA・RE一括回収プロセスにおいてAn(III)をREと共に回収しHLWから99.9%のAn(III)を回収する。次のMA/RE相互分離プロセスにおいてAn(III)とREを相互に分離することで大量に存在し燃料製造時の妨害となるREを除去し、最後のAm/Cm分離プロセスにおいて半減期が短く発熱性であるCmを分離して核変換システムに供給可能な組成のAmを得る。各分離操作は、MAトレーサーを含む模擬廃液をフィード液としたフローシート試験によって性能を確認し、さらに上流側であるMA・RE一括回収プロセスから実廃液試験を実施中である。発表では、各プロセスの開発の詳細について、実施中である実廃液試験の結果を含めて紹介する。
松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香; 樋川 智洋; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; et al.
no journal, ,
PUREX法再処理は実用再処理工場に採用されており、MAを高レベル廃液から分離するために開発されたTRUEX法及び4群群分離法は、実高レベル廃液からの分離性能を実証している。しかし、これらの分離プロセスに採用されている抽出剤は、分子中にリンを含み、これは分離プロセスからの二次廃棄物の発生源となる。分離プロセスからの発生廃棄物の低減化のため、CHON原則に合った抽出剤による再処理及びMA分離プロセスの開発を進めた。再処理にはモノアミド、MA分離プロセスにはTDdDGA, HONTA, ADAAMを開発し、これらを採用した再処理及びMA分離プロセスについて、トレーサーを含む模擬液による連続抽出試験及び実廃液を用いた試験を実施し、その性能を確認した。
鈴木 英哉*; 伴 康俊; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 樋川 智洋; 筒井 菜緒; 柴田 光敦*; 黒澤 達也*; 川崎 倫弘*; 松村 達郎
no journal, ,
日本原子力研究開発機構では、分離変換技術の確立を目指して、高レベル放射性廃液中からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための新しい分離技術の研究開発を行っている。分離プロセスでは、性質の似ているランタノイドとMAとの相互分離が大きな課題となる。また、核変換用燃料を取り扱う上で、アメリシウム(Am)から発熱性のキュリウム(Cm)を除去することが望ましい。しかしながら、性質の酷似するAmとCmの分離は極めて困難である。本研究では、実用性の高い新抽出剤のADAAMを用いた新しいAm分離法を開発し、良好な分離を得ることに成功した。
佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 鈴木 英哉*
no journal, ,
マイナーアクチノイドであるAm, Cmは類似の化学的性質を持ち、一般に相互分離は難しい。一方、自発核分裂により中性子を放出するCmと長半減期核種の核変換が望まれるAmの分離要求がある。従来溶媒抽出法で相互分離は困難であったが、原子力機構で開発された含アミン窒素3座配位性ジアミド抽出剤のADAAMは硝酸-ドデカン系でAm/Cmのたいへん高い分離比を示した。そこで我々は、Am/Cm相互分離性や新たな基礎特性を含めた溶媒抽出に関する情報を提供するため、ADAAMの誘電率や粘性、比重などの物性に加えて、水溶性のAn錯形成剤と組み合わせたときのAm/Cm分離比の変動について調査した。
佐々木 祐二; 金子 政志; 鈴木 英哉*; 伴 康俊
no journal, ,
原子力機構で開発した含窒素3座配位ジアミド抽出剤のADAAMは硝酸-ドデカン系で分離比およそ6という高いAm/Cm分離性を示した。マスキング剤を組み合わせてより高い分離性取得を目指したが、現在までに良好なマスキング剤を把握できていない。そこで、ADAAM単独でAm/Cm分離についてバッチ式多段抽出試験を試みた。本試験方法の有意点の一つとして、試料溶液量を少なく簡便に実施できる。計算上では12段の多段抽出によって、Amを95%以上回収し、共存Cmを5%以下に相互分離可能である。一方、やや低い分離比のために最初添加するラフィネート溶液は分離後数倍の廃液量に増える可能性がある。そこで、分離後廃液の濃縮についても検討する。
松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香; 樋川 智洋; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; et al.
no journal, ,
原子力エネルギーを継続して利用していくためには、高レベル廃棄物の放射能毒性の低減化と減容化は重要な課題である。分離変換技術はこれらを解決する有効な方策であると期待されている。原子力機構では、高レベル廃液からマイナーアクチノイド(MA)を分離回収し、核変換システムに供給するためのMA分離プロセスの開発を進めている。このMA分離プロセスは3つの分離ステップから構成されている。An(III)・RE一括回収プロセスでは、高レベル廃液から高い効率でMAを回収可能なTDdDGA抽出剤を開発し、An(III)/RE相互分離プロセス及びAm/Cm分離プロセスでは、抽出剤としてそれぞれHONTAとADAAMを開発した。これらの抽出剤は、すべてCHON原則に合った構造で、プロセスから発生する廃棄物の低減化に寄与している。このMA分離プロセスは、高レベル廃液の模擬液及び実液による連続抽出試験によって、その分離性能を評価した。
松村 達郎; 伴 康俊; 宝徳 忍; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香
no journal, ,
To continue the utilization of the nuclear fission energy, the management of the high-level radioactive waste is one of the most important issues to be solved. Partitioning and Transmutation technology of HLW is expected to be effective to mitigate the burden of the HLW disposal by reducing the radiological toxicity and heat generation. The Japan Atomic Energy Agency (JAEA) has been conducting the research and development on accelerator-driven subcritical system (ADS) as a dedicated system for the transmutation of long-lived radioactive nuclides. This paper overviews the recent progress and future R&D plan of the study on the ADS and related fuel cycle technology in JAEA. The new minor actinide (MA) separation process using innovative extractants in accord with CHON principle has been developed in JAEA for the P&T technology of HLW which is expected to be effective to mitigate the burden of the HLW disposal by reducing the radiological toxicity and heat generation. The new nonorganophosphorus extractants which have appropriate extraction behaviors for each separation steps were developed. Continuous counter-current experiments of each solvent extraction process with tracers of MA were carried out using mixer-settler extractors. The experimental results showed that the separation performance of the solvent extraction processes were demonstrated successfully.
鈴木 英哉*; 伴 康俊; 津幡 靖宏; 筒井 菜緒; 樋川 智洋; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; 川崎 倫弘*; 松村 達郎
no journal, ,
現在、日本原子力研究開発機構では高レベル廃液中からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための新しい分離技術であるSELECTプロセスの研究開発を行っている。SELECTプロセスにおいて、マイナーアクチノイド(MA)に対する高い分離能と高い実用性を持つ抽出剤(HONTA、ADAAM)が開発された。2種の抽出剤(HONTA, ADAAM)を混合して用い、MAと希土類元素(RE)との相互分離について検討した結果、非常に良好な相互分離を達成できた。さらに、本研究ではアメリシウム(Am)とキュリウム(Cm)の良好な分離係数が得られ、効率的なAmの単独回収にも成功した。
鈴木 英哉*; 伴 康俊; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 森田 圭介; 樋川 智洋; 筒井 菜緒; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; 川崎 倫弘*; et al.
no journal, ,
日本原子力研究開発機構では、分離変換技術の確立を目指して、高レベル廃液(HLLW)中からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための新しい分離技術の研究開発を行っている。分離プロセスでは、性質の似ているランタノイドとMAとの相互分離が大きな課題となっている。また、核変換用燃料を取り扱う上で、発熱性のキュリウム(Cm)をアメリシウム(Am)から除去することが望ましい。しかしながら、性質の酷似するAmとCmの分離は極めて困難である。本研究では、実用性の高い2種類の抽出剤HONTAとADAAMを用い、これらを混合して用いる新しい分離法によって、模擬HLLW中からAmのみを効率的に分離することに成功した。
佐々木 祐二; 伴 康俊
no journal, ,
原子力機構は、Ln+An一括抽出剤のDGA化合物、Mo, Tc, Pd用抽出剤のMIDOAやNTAアミド, Am/Cm分離用のADAAM等、世界的に見ても優れた抽出剤やマスキング剤を開発してきた。しかし、関連する分離工程で多くの試薬が検討され、どれを利用するのが望ましいかを判断しにくい現状にある。ここでは、これまでに得られた抽出剤やマスキング剤の基礎情報を基に、それぞれ工程の連動性や高レベル廃液中の金属濃度なども考慮しながら評価を行う。Ln+An一括抽出工程で各種DGAとDOODA, Ln/An分離工程でNTAアミドとDTBA、Am/Cm分離工程でADAAMとDGA/DOODA等と、3つの抽出分離工程で条件を比較する。結果を踏まえて、より簡便で有効な分離スキームを検討する。
