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松村 達郎; 竹下 健二*
ACS Symposium Series, 933, p.261 - 273, 2006/07
TPENのピリジル基の結合位置が異なる3種の異性体、t2pen, t3pen, t4penを合成し、これらと脂肪酸の一種であるデカン酸との協同抽出によるAm(III)とEu(III)の分離を試みた。これら3種の異性体は、水溶液中での、水素イオン,金属イオンとの錯形成に関する挙動は非常に似ているが、AmとEuの抽出挙動はまったく異なることが明らかとなった。t2penのみがデカン酸との協同抽出によりAmを抽出可能であり、Euとの分離係数は100であった。他の2種類の異性体は、抽出能力が非常に低くAmとEuの分離は観察されなかった。ピリジル基の窒素ドナーが骨格のN-C-C-N構造に近接しているt2penのみが、Amを分離可能であった。
Mirvaliev, R.*; 渡邉 雅之; 松村 達郎; 館盛 勝一*; 竹下 健二*
Journal of Nuclear Science and Technology, 41(11), p.1122 - 1124, 2004/11
被引用回数：22 パーセンタイル：78.02(Nuclear Science & Technology)高レベル廃棄物の長期放射能毒性の劇的な低減化を目指す分離変換技術の実現には、高レベル廃液からマイナーアクチノイドを分離し、ADS等に供給する分離技術の開発が重要である。しかし、マイナーアクチノイドのうちAm, Cmは溶液中で3価のイオンとなりランタノイドと類似した化学的挙動を取るため相互の分離が困難であることが知られており、各国においてこの分離に適用できる抽出剤の開発が精力的に進められている。N,N,N',N'-tetrakis(2-methylpyridyl)ethylenediamine (TPEN)は、水相中においてAmとランタノイド元素との錯体安定度定数に10
の差があることが報告されており、われわれはこれまでニトロベンゼン系,D2EHPA-オクタノール系において、TPENによるAmのランタノイド元素からの抽出分離を確認してきた。今回、より実用に適した新規協同抽出系であるTPEN・デカン酸-オクタノール系において、Am(III)がLn(III)から選択的に分離されることを見いだし、その分離係数、SF
は最大84を示した。
and homologues in the framework of relativistic density functionaltheoryVarga, S.*; Fricke, B.*; 平田 勝; Bastug, T.; Pershina, V.*; Frizsche, S.*
Journal of Chemical Physics, 104(27), p.6495 - 6498, 2000/06
相対論密度汎関数を用いてRf,Zr,Hf及びTiの4塩化物の全エネルギー計算を行った。金属原子と塩素原子間の距離は、RLDA計算による推定値と実験結果が良好に一致した。また、全エネルギー計算では、実験値と比較して、やや大きいエネルギー値をとるものの、実験的に得られている結合エネルギーの傾向を再現することができた。これらの結果から、相対論密度汎関数法による超アクチノイド元素の化学的性質予測研究の有用性を示すことができた。
線スペクトロメトリーによる回収ウラン中の微量アクチノイドの定量河野 信昭; 渡部 和男
JAERI-Research 98-023, 20 Pages, 1998/03
JAERI-Research-98-023.pdf:0.82MB
イオン交換分離/線スペクトロメトリーによる回収ウラン中の微量アクチノイド(
U,
Np,
Pu,
Pu+
Pu,
Am及び
Cm)の定量法を確立した。模擬回収ウラン試料を硝酸-フッ化水素酸で分解した後、陰イオン交換分離法によりウラン、ネプツニウム、プルトニウム及びアメリシウム-キュリウムを相互分離した。テトラエチレングリコール分散-蒸発乾固法により測定線源を調製し、線スペクトロメトリーによりアクチノイド核種を定量した。イオン交換分離法による回収率は、いずれの核種についても90%以上であった。
小川 徹; 赤堀 光雄; R.G.Haire*; 小林 紀昭
Journal of Nuclear Materials, 247, p.215 - 221, 1997/00
被引用回数：11 パーセンタイル：64.74(Materials Science, Multidisciplinary)超ウラン元素(TRU)を含む燃料の製造、再処理、照射挙動予測のために、熱化学的解析は不可欠な手段となってきている。TRU含有合金、窒化物に関する熱力学的モデル化の現状とその応用例を紹介する。また、併せて、アクチノイド合金化挙動解明のための最近の実験的研究の成果を報告する。
篠原 伸夫
Radioisotopes, 45(4), p.277 - 278, 1996/04
人工的に合成されたラジオアイソトープ(RI)は、基礎科学の一環として研究されているばかりでなく、医療用の有用RIとして研究され、利用されている。このような加速器あるいは原子炉を利用して製造されるRIの寿命は様々であるが、短半減期RIを対象とした基礎研究や、有効利用のためには、迅速な分離・精製が要求される。本ミニレビューでは、溶媒抽出法を用いた短寿命RIの迅速化学分離に関する研究の一端を紹介した。すなわち遠心連続溶媒抽出器による超アクチノイド元素の研究や、陽子加速器による医療用
Cuの製造と化学分離について述べた。短寿命有用RIは今後の重要な研究課題である。
小川 徹
消滅処理研究の現状; 新しい原子力技術の可能性を求めて, 0, p.117 - 124, 1994/08
マイナーアクチノイド消滅処理における燃料挙動解析上の着眼点とデータベースの現状について、酸化物、窒化物、合金、溶融塩の各系について概観した。
小川 徹
JAERI-M 92-210, 92 Pages, 1993/01
LiF-BeF
-ThF-UF溶融塩、(TRU)Cl
-NaCl溶融塩(TRU:超ウラン元素)の核分裂燃焼に伴う化学反応性について、自由エネルギー最小化法を用いた熱力学的解析を行った。フッ化物溶融塩についての解析結果は米国における溶融塩実験炉(MSRE)の運転経験、特に、一次系内のFP分布測定結果、ハステロイN合金の腐食反応に関する知見を良く再現した。しかし、従来看過されてきた問題として、一次系内でのU-Pd合金粒子の沈澱形成の可能性を見出した。TRU塩化物溶融塩系についての解析結果は、(1)PdTe粒子が蓄積してTe源として作用し続け、構造材合金の腐食をもたらす可能性、(2)NP-Pu-Pd合金粒子の沈澱形成の可能性、(3)フッ化物溶融塩系にはない原子価調整の困難性、(4)溶融塩から蒸発したZrClが排気系内で凝縮する可能性、を示すものであった。
木村 貴海; 中山 真一
3rd Int. Symp. on Advanced Nuclear Energy Research; Global Environment and Nuclear Energy, 6 Pages, 1991/00
溶液および固体中でのアクチニド元素の化学種の分析のために、光音響分光法を用いた状態分析法の開発を進めている。今回はレーザー誘起光音響分光法(LPAS)、紫外可視・近赤外光音響分光法(UV-VIS-NIR PAS)、およびフリーエ変換赤外光音響分光法(FT-IR PAS)を、水溶液中および水溶液から生成した沈殿中のU(IV)、U(VI)の分析に適用した結果を報告する。
中山 真一
日本原子力学会誌, 32(10), p.970 - 974, 1990/10
被引用回数：6 パーセンタイル：56.72(Nuclear Science & Technology)放射性廃棄物の処分において、アクチニド元素の地球化学的挙動の予測は重要な課題である。アクチニド元素の地球化学的挙動には、地下水の化学的性質が大きく影響する。酸化性地下水とでネプツニウムの溶解度や化学種の分布が非常に異なるという計算例を示して、地下水の化学とアクチニド元素の地球化学に関する研究の重要性を述べた。
小川 徹; 向山 武彦; 高野 秀機; 滝塚 貴和; 鈴木 康文; 刑部 真弘*
JAERI-M 89-123, 38 Pages, 1989/09
TRU消滅処理炉の設計研究のなかで、Na冷却金属燃料専焼炉(M-ABR)及びHe冷却粒子燃料専焼炉(P-ABR)の2種の炉について、燃料の概念的構成について提案するとともに、それらの燃料型の成立性に係る問題点について検討した。また、高温化学再処理法に基づいて専焼炉と一体化したTRU燃料サイクル施設について、基礎化学の立場からの検討を行うとともに、工学上の問題点の摘出を行った。
佐藤 哲也
no journal, ,
原子番号が100を超えるような元素周期表の重い領域にある元素は、その大きな中心電荷によって電子軌道に対する相対論効果の影響が大きくなるため、化学的性質が周期表の予想とは異なる可能性が指摘されている一方、これらの重元素・超重元素の合成には重イオン核反応を必要とし、さらに得られる核種はすべて短寿命の放射性核種であるため、一度に一個ないし数個の原子しか取り扱うことができず、その化学的性質は現在も不明な点が多い。原子力機構では、重い元素の化学的性質の周期性に強い影響を及ぼす相対論効果のはたらきの理解に資するため、重元素・超重元素の化学的性質を明らかにすることを目的に、放射化学的手法とオンライン技術を組み合わせて研究を進めておこなっており、これまで、気相・液相における迅速化学分離手法の応用を進めてきた他、新たにオンライン同位体分離技術も組み合わせることで特筆すべき成果を得てきた。本報告では、現在までに原子力機構で得られたこれらの成果を概観するとともに、イオントラップ化学などを用いた今後の将来計画について議論する。
