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論文

Thermodynamic and thermophysical properties of the actinide nitrides

宇埜 正美*; 西 剛史*; 高野 公秀

Comprehensive Nuclear Materials, 2nd Edition, Vol.7, p.202 - 231, 2020/08

2012年にエルゼビア社から初版が刊行された原子力燃料・材料の詳説のうち、アクチニド窒化物の熱力学と熱物性に関して、近年論文として公開された最新の研究成果を追記して内容の充実化を図り改訂した。追記した主要なデータは、核変換用窒化物燃料の窒化ジルコニウム母材中へのアクチニド窒化物の固溶度、アクチニド窒化物中での自己照射損傷による結晶格子膨張とそれに伴う熱伝導率低下、窒化ジルコニウムを母材としたマイナーアクチノイド含有燃料の熱伝導率の組成依存性、および窒化キュリウムの熱膨張である。

論文

Development of nitride fuel cycle technology for transmutation of minor actinides

林 博和; 西 剛史*; 佐藤 匠; 倉田 正輝

Proceedings of 21st International Conference & Exhibition; Nuclear Fuel Cycle for a Low-Carbon Future (GLOBAL 2015) (USB Flash Drive), p.1811 - 1817, 2015/09

原子力機構では、マイナーアクチノイド(MA: Np, Am, Cm)など長寿命核種の核変換に関する研究を実施している。階層型燃料サイクル概念に基づき、核変換専用の加速器駆動システム(ADS)を用いてMA核変換を行う方法については、ウランを含まない窒化物燃料を用いることが検討されている。MAの核変換率を向上させるためには、使用済燃料を処理し、残存するMAを回収して再利用することが必要であり、その燃料サイクル技術の研究開発は重要である。本論文では、原子力機構で実施している窒化物燃料と乾式再処理法を用いた燃料サイクルに関する研究の現状及び今後の予定を紹介する。

論文

Properties of minor actinide compounds relevant to nuclear fuel technology

湊 和生; 高野 公秀; 西 剛史; 伊藤 昭憲; 赤堀 光雄

Recent Advances in Actinide Science, p.317 - 322, 2006/06

高レベル廃棄物の放射性毒性を低減し、地層処分場を有効に使用するために、将来の燃料サイクルの選択肢として、プルトニウムばかりでなくマイナーアクチノイド(MA)もリサイクルすることが考えられている。MA含有燃料の研究開発のために、新しい不活性雰囲気の実験設備を整備し、MA窒化物,MA酸化物の熱物性を測定した。MA窒化物は炭素熱還元法によりMA酸化物から調製した。格子定数及びその熱膨張を高温X線回折により測定し、熱拡散率をレーザフラッシュ法により測定した。

論文

Present status and future perspective of research and development on partitioning and transmutation technology at JAERI

大井川 宏之; 湊 和生; 木村 貴海; 森田 泰治; 荒井 康夫; 中山 真一; 西原 健司

Proceedings of International Conference on Nuclear Energy System for Future Generation and Global Sustainability (GLOBAL 2005) (CD-ROM), 6 Pages, 2005/10

原研では、原子力委員会により2000年に行われた分離変換技術に関するチェック・アンド・レビューの結果に基づき、階層型燃料サイクル概念に関する研究開発を実施してきた。このうち、群分離工程に関しては、4群群分離概念の構築に続き、より革新的な概念であるARTISTプロセスの研究を進めた。核変換用燃料に関しては、NpN, AmN等のマイナーアクチノイド窒化物燃料の調製を行い、物性測定等を実施した。照射後燃料を再処理する方法としては、高温化学処理技術の研究を実施した。加速器駆動核変換システムに関しては、加速器,鉛ビスマス,未臨界炉心についての研究開発を実施するとともに、核変換実験施設を第II期として含む大強度陽子加速器プロジェクト(J-PARC)の建設に着手した。さらに、放射性廃棄物の処理・処分に対する分離変換技術の導入効果を検討した。

論文

Research and development on accelerator-driven transmutation system at JAERI

佐々 敏信; 大井川 宏之; 辻本 和文; 西原 健司; 菊地 賢司; 倉田 有司; 斎藤 滋; 二川 正敏; 梅野 誠*; 大内 伸夫; et al.

Nuclear Engineering and Design, 230(1-3), p.209 - 222, 2004/05

 被引用回数:30 パーセンタイル:11.67(Nuclear Science & Technology)

原研では、マイナーアクチニドと長寿命核分裂生成物を核変換する加速器駆動システムの研究開発を進めている。システムは大強度陽子加速器,鉛・ビスマス核破砕ターゲット及び窒化物燃料を装荷した鉛・ビスマス冷却未臨界炉心から構成される。約2,500kgのマイナーアクチニドが未臨界炉心に装荷される。このシステムを熱出力800MWで運転することにより、年間250kgが核変換される。未臨界炉心を駆動するため、ビーム出力30MWの超伝導線形加速器を接続する。未臨界炉心設計,核破砕ターゲット技術,鉛・ビスマス利用技術,加速器開発及びマイナーアクチニド燃料開発などの多くの分野で研究開発が行われている。中でも、加速器駆動システムの成立性に関する研究や評価を行うため、核変換実験施設(TEF)が大強度陽子加速器計画の下で提案されている。

論文

Fabrication of nitride fuels for transmutation of minor actinides

湊 和生; 赤堀 光雄; 高野 公秀; 荒井 康夫; 中島 邦久; 伊藤 昭憲; 小川 徹

Journal of Nuclear Materials, 320(1-2), p.18 - 24, 2003/09

 被引用回数:48 パーセンタイル:5.29(Materials Science, Multidisciplinary)

原研では、地層処分の負担軽減,環境負荷低減を目的に、長寿命核種であるマイナーアクチノイドのNp,Am,Cmを窒化物燃料として加速器駆動核変換炉により短寿命核種に核変換する概念を提案している。これまでに、NpN,(Np,Pu)N,AmN,(Am,Y)N,(Am,Zr)N,(Cm,Pu)Nなどの窒化物を炭素熱還元法により酸化物から調製することに成功している。調製した窒化物については、X線回折法による相の同定及び格子定数測定,不純物酸素及び炭素の分析などを実施している。また、ウランを含まない(Pu,Zr)N及びPuN+TiNの燃料ペレットを製造し、材料試験炉JMTRにおいて照射試験を開始した。

論文

核変換研究開発の現状・展望,B; 核変換専用燃料と処理

湊 和生; 荒井 康夫

原子核研究, 47(6), p.31 - 38, 2003/06

長寿命核種の分離変換技術に関して、マイナーアクチノイドを主成分とする窒化物燃料と溶融塩を用いた高温化学再処理に基づく、核変換専用燃料サイクル概念を提案している。核変換専用窒化物燃料及び高温化学再処理技術の特長,研究開発状況、及び今後の展望について述べる。

論文

Research and development on accelerator-driven transmutation system at JAERI

佐々 敏信; 大井川 宏之; 辻本 和文; 西原 健司; 菊地 賢司; 倉田 有司; 斎藤 滋; 二川 正敏; 梅野 誠*; 大内 伸夫; et al.

Proceedings of 11th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-11) (CD-ROM), 9 Pages, 2003/04

原研では、高レベル廃棄物中のマイナーアクチノイド及び長寿命核分裂生成物の核変換を行う加速器駆動システムの研究開発を行っている。システムは大強度陽子加速器、鉛・ビスマス核破砕ターゲット及び窒化物燃料を装荷した鉛・ビスマス冷却未臨界炉心から構成される。未臨界炉心には約2500kgのマイナーアクチノイドが装荷される、熱出力800MWで運転することにより年間250kgのマイナーアクチノイドが核変換される。この核変換量は電気出力1GWの軽水炉10基から1年間に生成するマイナーアクチノイド量に相当する。未臨界炉心を駆動するため、ビーム出力20~30MWの超伝導陽子加速器が接続される。核変換効率を最適化するため、燃料には窒化物が採用されており、照射後は乾式法により再処理が行われる。ADS開発にかかわる多くの関連研究のなかで、特に大強度陽子加速器計画における核変換実験施設について紹介する。

論文

Study on the stability of AmN and (Am,Zr)N

高野 公秀; 伊藤 昭憲; 赤堀 光雄; 湊 和生; 沼田 正美

Proceedings of GLOBAL2003 Atoms for Prosperity; Updating Eisenhower's Global Vision for Nuclear Energy (CD-ROM), p.2285 - 2291, 2003/00

マイナーアクチノイドの核変換用窒化物燃料に関して、その成分となるAmN及び不活性母材との固溶体(Am,Zr)Nの安定性を室温での加水分解挙動と高温での蒸発挙動について実験的に調べた。空気中に放置したAmNは水分と急速に反応して水酸化物Am(OH)$$_{3}$$と思われる化合物になったが、(Am$$_{0.1}$$Zr$$_{0.9}$$)Nでは、1000時間の観察中に加水分解による重量増加は認められなかった。Dyモル分率をパラメータにした(Dy,Zr)Nによる実験では、固溶体の水分に対する安定性はDyのモル分率に大きく依存することがわかった。(Dy,Zr)Nの乾燥空気中での熱重量分析による高温酸化に関する実験では、700K以上で急激な酸化が起こり、Dyモル分率への依存性はほとんど見られなかった。高温でのHe中における蒸発挙動では、1623から1733Kの範囲でAmNの蒸発速度定数を得た。(Am$$_{0.1}$$Zr$$_{0.9}$$)N中のAmNの蒸発速度定数はAmNのそれに比べて小さかったが、AmNの選択的な蒸発が起こり固溶体の組成が変化することがわかった。窒素雰囲気中におけるAmNの蒸発との比較から、焼結などの高温加熱を行う場合には蒸発による損失を抑えるために、窒素雰囲気を用いる必要があることがわかった。

論文

Research and development on accelerator-driven system for transmutation of long-lived nuclear waste at JAERI

大井川 宏之; 佐々 敏信; 高野 秀機; 辻本 和文; 西原 健司; 菊地 賢司; 倉田 有司; 斎藤 滋; 二川 正敏; 梅野 誠*; et al.

Proceedings of 13th Pacific Basin Nuclear Conference (PBNC 2002) (CD-ROM), 8 Pages, 2002/10

原子力利用で発生する長寿命放射性廃棄物を処分する際の負荷軽減を目的に、原研では、マイナーアクチニドを効率よく核変換できる加速器駆動システム(ADS)の研究開発を進めている。ADSの設計として、熱出力800MWの鉛ビスマス冷却・マイナーアクチニド窒化物燃料未臨界炉心を、出力30MW程度の超伝導線形加速器と鉛ビスマス核破砕ターゲットによる中性子源で駆動するシステムを提案する。ADSの実用化を目指して、加速器,核破砕ターゲット,窒化物燃料の各分野で多くの研究開発を進めている。また、ADSの物理的・工学的側面からの成立性を研究するための新たな実験施設である核変換実験施設を大強度陽子加速器プロジェクトの一環として建設する計画である。

論文

Research on nitride fuel for transmutation of minor actinides

湊 和生; 荒井 康夫; 赤堀 光雄; 中島 邦久

Proceedings of American Nuclear Society Conference "Nuclear Applications in the New Millennium" (AccApp-ADTTA '01) (CD-ROM), 6 Pages, 2002/00

原研では、加速器駆動炉を用いたマイナーアクチノイドの核変換処理概念を提案しており、そこでは窒化物燃料を候補としている。窒化物燃料は、アクチノイド相互の固溶性に優れ、熱伝導率が高いとともに、硬い中性子スペクトルを実現できる。炭素-14の生成を避けるために窒素-15を用いる必要があるが、燃料の再処理に高温化学法を適用することにより、窒素-15を再利用することができる。ここでは、原研で行ってきた、窒化物燃料の調製試験,特性評価試験、及び照射試験についてまとめた。

報告書

Review of actinide nitride properties with focus on safety aspects

Albiol, T.*; 荒井 康夫

JAERI-Review 2001-040, 50 Pages, 2001/12

JAERI-Review-2001-040.pdf:3.08MB

長寿命核種の核変換用ターゲットあるいは高速炉用新型燃料として期待されているアクチノイド窒化物の研究開発状況について文献レビューを行った。報告値のあるアクチノイド窒化物の物性データを整理したほか、これまで実施されてきた照射試験から得られた知見を要約した。照射健全性に関しては、通常時の燃料挙動に加えて、関心が持たれている過渡時及び事故時の挙動に関する報告も含めた。しかし、事故時の燃料安全性に関するこれまでの研究例は少なく、超高温の物性データの取得と併せて、今後の窒化物燃料炉心の安全性確認のために必要な研究項目を提案した。

論文

Dissolution and formation of nuclear materials in molten media

小川 徹; 湊 和生

Pure and Applied Chemistry, 73(5), p.799 - 806, 2001/05

照射済燃料からアクチノイドを回収する新技術として乾式法が提案されている。原研では、消滅用のTRUを含有する窒化物に対して溶融塩プロセスを応用する手法を検討している。研究の過程で、M-N-Cl系の高温化学、酸素不純物の効果、ランタノイド・アクチノイドの通常の三価のほかの二価の存在の影響について、実験及び解析を進めてきた。溶融塩中の核燃料物質の溶解と析出の過程について、熱力学的解析と電気化学測定の結果を比較した。

論文

The Current status of R&D for accelerator-driven system at JAERI

佐々 敏信; 大井川 宏之; 辻本 和文; 西原 健司; 梅野 誠*; 高野 秀機*

Proceedings of International Conference on Global Environment and Advanced Nuclear Power Plants (GENES4/ANP 2003) (CD-ROM), 8 Pages, 2000/09

日本原子力研究所が提案する加速器駆動核変換システムは超伝導陽子加速器,鉛・ビスマス核破砕ターゲット及び鉛ビスマス冷却未臨界炉心から構成される。20$$sim$$30MWの陽子ビームを投入することにより、熱出力800MWが得られ、年間250kgのマイナーアクチニドを核変換できる。ADSの技術成立性を物理的及び工学的観点から検証するため、J-PARC計画で核変換実験施設の建設を計画するとともに、文部科学省の受託研究として超伝導加速器,鉛・ビスマス取扱技術,未臨界炉心構造について、JNC,大学をはじめとする機関と連携して技術開発を進めている。本報告では、加速器駆動システムの技術開発の現状を、受託研究で得られた成果を中心に報告する。

論文

Thermochemical properties of advanced fission fuel materials

小川 徹; 岡本 芳浩; R.J.K.Konings*

Advances in Science and Technology, 24, p.381 - 392, 1999/00

使用済み燃料の蓄積が進む中で、先進的燃料を探索すべき必要性が強くなってきている。商用炉での酸化物燃料の使用拡大の一方で、その長所と同様に性能上の限界も明らかになっている。超ウラン元素消滅に関しては、窒化物及び合金燃料が有望である。さらに、これらの燃料と乾式再処理との組合せにより、燃料サイクルの経済性の向上も期待できる。これら先進燃料開発に関して、アクチニド-ランタニド-窒素-塩素系の熱化学的性質のデータベース整備、計算科学的モデリング技術開発を進めている。

論文

Actinide nitrides and nitride-halides in high-temperature systems

小川 徹; 小林 紀昭; 佐藤 忠; R.G.Haire*

Journal of Alloys and Compounds, 271-273, p.347 - 354, 1998/00

 被引用回数:16 パーセンタイル:30.19(Chemistry, Physical)

最近のNpN、AmNに関する知見を加えて、アクチノイド-窒化物の蒸発挙動の系統的理解が可能になった。また、U-N-Cl系の電気化学的測定により、ハロゲンを含む三元系の挙動が明らかになってきた。アクチノイド-窒化物の高温蒸発過程他の様々な化学平衡関係は、窒素副格子上の空孔を考慮した副格子モデルで記述できる。

論文

Thermochemical modeling of actinide alloys related to advanced fuel cycles

小川 徹; 赤堀 光雄; R.G.Haire*; 小林 紀昭

Journal of Nuclear Materials, 247, p.215 - 221, 1997/00

 被引用回数:10 パーセンタイル:35.23(Materials Science, Multidisciplinary)

超ウラン元素(TRU)を含む燃料の製造、再処理、照射挙動予測のために、熱化学的解析は不可欠な手段となってきている。TRU含有合金、窒化物に関する熱力学的モデル化の現状とその応用例を紹介する。また、併せて、アクチノイド合金化挙動解明のための最近の実験的研究の成果を報告する。

論文

Dense fuel cycles for actinide burning and thermodynamic database

小川 徹; 山岸 滋; 小林 紀昭; 伊藤 昭憲; 向山 武彦; 半田 宗男; R.G.Haire*

Global 1995,Int. Conf. on Evaluation of Emerging Nuclear Fuel Cycle Systems, 1, p.207 - 214, 1995/00

超ウラン元素、中でもマイナー・アクチニド(Np、Am、Cm)の取扱いの困難さから、アクチニド消滅のための燃料サイクル設計には暫新なアプローチが必要になる。階層サイクル概念ではマイナー・アクチニド(MA)は第二層中に閉じ込められる。このMA消滅処理サイクルに用いる高密度燃料サイクルの概念を提出した。MAの一窒化物は燃料要素に加工され、照射後に溶融塩電解法によって再処理される。代替案として金属燃料の使用も考えられる。これらの燃料サイクル概念の成立性評価の観点から、関連する熱力学データベースの現状と将来の拡張とを論じた。

論文

Anodic dissolution of uranium mononitride in lithium chloride-potassium chloride eutectic melt

小林 紀昭; 小川 徹; 赤堀 光雄; 加藤 義夫

Journal of the American Ceramic Society, 78(8), p.2279 - 2281, 1995/00

 被引用回数:21 パーセンタイル:30.7(Materials Science, Ceramics)

窒化物燃料の再処理を溶融塩電解法によって行うことにより、$$^{15}$$Nの回収再利用が可能になる。溶融塩電解法再処理の成立性検討のためには、アクチニド窒化物及び各種FP窒化物の陽極溶解挙動の知見を必要とする。ここでは、UNの陽極溶解特性を調べ、結果を熱力学的予測と比較した。

論文

TRU燃料挙動予測とデータベースの現状

小川 徹

消滅処理研究の現状; 新しい原子力技術の可能性を求めて, 0, p.117 - 124, 1994/08

マイナーアクチノイド消滅処理における燃料挙動解析上の着眼点とデータベースの現状について、酸化物、窒化物、合金、溶融塩の各系について概観した。

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