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報告書

マイクロ・ナノテクノロジーを利用したアルファ微粒子の溶解・凝集分散に及ぼすナノ界面現象の探求(委託研究); 令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京科学大学*

JAEA-Review 2025-026, 72 Pages, 2025/11

JAEA-Review-2025-026.pdf:7.97MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和4年度に採択された研究課題のうち、「マイクロ・ナノテクノロジーを利用したアルファ微粒子の溶解・凝集分散に及ぼすナノ界面現象の探求」の令和5年度分の研究成果について取りまとめたものである。安全で合理的な燃料デブリ取出しを進めるためには、デブリ加工時に発生するアルファ微粒子の溶解や変性挙動の把握は不可欠である。本研究は、金属酸化物ナノ粒子の凝集、溶解、変性挙動を熱力学的・速度論的に解明しうるマイクロ・ナノデバイスを創出すると共に、数理科学と組み合わせることで、アルファ微粒子の溶解・凝集・変性プロセスのメカニズム解明と反応モデル化を実現することを目的としている。具体的には、(1)ナノ粒子溶解特性評価、(2)溶解ダイナミクス分析、(3)凝集ダイナミクス分析、(4)表面微構造解析、(5)数理科学的モデリングの5項目を日本側・英国側で分担し、互いに有機的に連携しながら推し進める。令和5年度には、模擬燃料デブリ微粒子(UO$$_{2}$$メカニカル微粒子、UO$$_{2}$$ケミカル微粒子及び(U,Zr)O$$_{2}$$微粒子)のバルク及びマイクロ溶解試験を実施し、これらナノ粒子の溶解挙動に与える粒子サイズ、反応時間、H$$_{2}$$O$$_{2}$$濃度の効果について解析することに成功した。特に、(U,Zr)O$$_{2}$$デブリ微粒子では、H$$_{2}$$O$$_{2}$$濃度に応じてZrの触媒反応の進行度合いが異なり、H$$_{2}$$O$$_{2}$$濃度に依存してガス発生量とU溶解量が変化することを明らかにした。また、ナノ粒子分散液と反応溶液とを瞬時に反応させ、動的な凝集・溶解挙動の評価及び溶出したUを定量することができるマイクロ流体デバイスを構築し、マイクロ流路内でのH$$_{2}$$O$$_{2}$$処理によるUの凝集・溶解速度を算出した。英国側研究者と連携を密にして研究を進め、所期の目標を達成した。

報告書

アルファ微粒子の実測に向けた単一微粒子質量分析法の高度化(委託研究); 令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 大阪大学*

JAEA-Review 2025-019, 95 Pages, 2025/09

JAEA-Review-2025-019.pdf:9.49MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和3年度に採択された研究課題のうち、「アルファ微粒子の実測に向けた単一微粒子質量分析法の高度化」の令和3年度から令和5年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、燃料デブリ取り出しの際に発生するウランやプルトニウムを含むアルファ微粒子のリアルタイムモニタリングに向け、単一微粒子質量分析法の高度化を目的とした。リフレクトロンを内装した改良型ATOFMSを新たに製作し、模擬アルファ微粒子を用いて試験を実施した。得られたTOFスペクトルでは、Zr及び$$^{238}$$Uとそれらの酸化物のイオンピークが検出され、Zrと$$^{238}$$Uの2価イオンも検出された。$$^{238}$$U$$^{+}$$のイオンピークの質量分解能は1,700となり、$$^{239}$$Pu$$^{+}$$を分離するのに十分な分解能を有していることを確認した。ナノ微粒子の肥大化濃縮法では、アルファ微粒子の水溶液捕集装置、減容装置、超音波アトマイザ装置、オンラインドライヤー装置等で構成される肥大化濃縮装置を製作して条件の最適化を行った。模擬アルファ微粒子などを用いた試験により、最適化条件ではATOFMSで測定可能な粒径0.4-0.8$$mu$$mの肥大化微粒子を主として生成することがわかった。微粒子の分析により、肥大化過程においてナトリウム、ケイ素、鉄など装置の構成元素を取り込んで肥大化することがわかった。肥大化装置の効率は4.5倍と見積もられた。改良型ATOFMS装置ならびに濃縮肥大化装置を開発した結果、調べた実験条件における検出下限濃度は、$$^{238}$$Uが7.0$$times$$10$$^{-13}$$Bq/cm$$^{3}$$、$$^{235}$$Uが4.2$$times$$10$$^{-12}$$Bq/cm$$^{3}$$、$$^{239}$$Puが1.3$$times$$10$$^{-8}$$Bq/cm$$^{3}$$と評価した。これらは空気中濃度限度より低く、当初の目的に到達したことを示している。

報告書

マイクロ・ナノテクノロジーを利用したアルファ微粒子の溶解・凝集分散に及ぼすナノ界面現象の探求(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2024-022, 59 Pages, 2024/09

JAEA-Review-2024-022.pdf:4.27MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和4年度に採択された研究課題のうち、「マイクロ・ナノテクノロジーを利用したアルファ微粒子の溶解・凝集分散に及ぼすナノ界面現象の探求」の令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。安全で合理的な燃料デブリ取出しを進めるためには、デブリ加工時に発生するアルファ微粒子の溶解や変性挙動の把握は不可欠であることに鑑み、本研究は、金属酸化物ナノ粒子の凝集、溶解、変性挙動を熱力学的・速度論的に解明し得るマイクロ・ナノデバイスを創出すると共に、数理科学と組み合わせることで、アルファ微粒子の溶解・凝集・変性プロセスのメカニズム解明と反応モデル化を実現することを目的としている。具体的には、(1)ナノ粒子溶解特性評価、(2)溶解ダイナミクス分析、(3)凝集ダイナミクス分析、(4)表面微構造解析、(5)数理科学的モデリングの5項目を日本側・英国側で分担し、互いに有機的に連携しながら推し進める。令和4年度には、マイクロ限外ろ過分離法を用いて金属酸化物ナノ粒子(TiO$$_{2}$$、CeO$$_{2}$$、ZrO$$_{2}$$、ZnO)の溶解特性を調べ、これら金属酸化物ナノ粒子と反応溶媒(純水、硝酸、H$$_{2}$$O$$_{2}$$)との組み合わせによって、個々のナノ粒子の変性挙動は異なっており、特に、H$$_{2}$$O$$_{2}$$処理がナノ粒子の変性と溶解の促進を引き起こすことを見出した。また、金属酸化物ナノ粒子と反応溶媒との衝突反応を観測できるマイクロデバイスを創出し、観察画像の輝度変化からナノ粒子の凝集速度を求めることに成功した。

報告書

アルファ微粒子の実測に向けた単一微粒子質量分析法の高度化(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 大阪大学*

JAEA-Review 2023-040, 104 Pages, 2024/05

JAEA-Review-2023-040.pdf:5.01MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和3年度に採択された研究課題のうち、「アルファ微粒子の実測に向けた単一微粒子質量分析法の高度化」の令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、燃料デブリ取り出しの際に発生するウランやプルトニウムを含むアルファ微粒子のリアルタイムモニタリングに向け、単一微粒子質量分析法の高度化を目的とする。令和4年度において、改良型ATOFMSの試作装置を製作し、粒子検出部の捕集効率、検出効率の測定、TOFスペクトル測定を実施した。捕集効率が約85%、検出効率が約60%、粒子検出効率は約6%と見積もられた。レーザー光のビームプロファイルが均質となるように光学系を構築すれば、より高い効率で微粒子を検出することができると考えられる。肥大化濃縮法では、濃縮部ならびに肥大化の試験を行い、微粒子を高効率で溶液中に濃縮捕集できること、製作したエアーアシスト型アトマイザでは肥大微粒化効率が非常に低いことがわかった。冷却型捕集装置や超音波アトマイザの使用などの改良策を提案した。(U,Zr)O$$_{2}$$ペレットから生成した微粒子についてICP-MS分析を実施し、肥大化濃縮装置で捕集した微粒子は捕集の際にUの一部が超純水に溶解することを見出した。肥大化装置の効率を算出し、効率が約0.1%であると定量した。(U,Zr)O$$_{2}$$微粒子の表面状態をSEMEDSを用いて観察し、大きさが100nm程度のUを含んだ粒子による集合体が観測され、一部の微粒子は肥大化に成功していることが示唆された。

報告書

アルファ微粒子の実測に向けた単一微粒子質量分析法の高度化(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 大阪大学*

JAEA-Review 2023-039, 71 Pages, 2024/03

JAEA-Review-2023-039.pdf:4.43MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和3年度に採択された研究課題のうち、「アルファ微粒子の実測に向けた単一微粒子質量分析法の高度化」の令和3年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、燃料デブリ取り出しの際に発生するウランやプルトニウムを含むアルファ微粒子のリアルタイムモニタリングに向け、単一微粒子質量分析法の高度化を目的とする。令和3年度において、質量分解能を向上する改良型単一微粒子質量分析計(ATOFMS)の開発に向けて、シミュレーションによりイオン軌道や飛行距離を最適化した結果、市販ATOFMSと比べて10倍以上の質量分解能ならびに9倍以上のイオン透過率が得られる構造を得、さらにそれに適合する粒子検出部の設計を完了した。また、検出効率を改善するために新たに開発する肥大化濃縮装置を設計し、それに必要な装置や部品を購入した。試作した肥大化部を用いて予備実験を行い、溶液から乾燥微粒子を製造できること等を確認した。模擬アルファ微粒子の粒径ならびに含有元素分布に関する研究。さらに、模擬アルファ微粒子の表面状態観測を実施し、気化・凝縮を経て生成したと考えられるサブ$$mu$$mの粒径を持つ球状微粒子と、原料が飛散したと考えられる不定形の粒子が存在することを見出した。また、濃縮肥大化した粒子に対する表面状態等の性状分析も可能であることを見出した。

報告書

単一微粒子質量分析法に基づくアルファ微粒子オンラインモニタリングに向けた基礎検討(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 大阪大学*

JAEA-Review 2021-074, 104 Pages, 2022/03

JAEA-Review-2021-074.pdf:4.91MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「単一微粒子質量分析法に基づくアルファ微粒子オンラインモニタリングに向けた基礎検討」の令和元年度と令和2年度の研究成果について取りまとめたものである。本課題は令和2年度が最終年度となるため2年度分の成果を取りまとめた。本研究は、1Fの燃料デブリ切削の際に発生するアルファ微粒子のオンラインモニタリングに向け、単一微粒子質量分析技術の適用性について基礎検討を行うことが目的である。令和2年度、模擬試料として(U,Zr)O$$_{2}$$試料ならびにウラン溶液試料を調製・分析し、レーザーアブレーションによる模擬アルファ微粒子製造装置ならびに噴霧法によるエアロゾル生成装置を用いて模擬アルファ微粒子の粒径分布測定を行った。さらに、単一微粒子質量分析計を使用して、模擬アルファ微粒子のオンライン質量分析を行った。模擬アルファ微粒子のオンライン収集ならびにイオン化に成功し、ウラン由来の正負イオンピークを明確に検出できた。測定結果から、$$^{238}$$Uの測定下限値を10$$^{-7}$$ $$sim$$ 10$$^{-6}$$Bq/cm$$^{3}$$と評価し、オンラインモニタリングに適用できることが示唆された。

論文

Selection of filter media used for monitoring airbone alpha-emitting particles in a radiological emergency

木内 伸幸; 大石 哲也; 野口 宏; 加藤 正平; 石沢 昌登*

Radioisotopes, 50(9), p.403 - 407, 2001/09

https://doi.org/10.3769/radioisotopes.50.9_403

再処理施設の緊急時環境モニタリングのためのアルファダストモニタを開発している。高感度な測定を行うためには、フィルタの選定が重要である。このため、国内で市販されている種々のフィルタを対象に表面捕集性能及び圧力損失について試験した。試験結果から、裏側を補強した、PTFE系メンブランフィルタが、表面捕集性能に優れ、かつ圧力損失が少ないことがわかった。

論文

Determination of coating contamination in coated particles

林 悌二; 岩本 多實

Journal of Nuclear Science and Technology, 13(3), p.132 - 138, 1976/03

https://doi.org/10.3327/jnst.13.132
 被引用回数：1

高温ガス炉には被覆燃料粒子が使用される。この燃料の被覆層には製造過程で燃料である重金属が混入し、その汚染源からの核分裂生成物の放出が炉の運転および保守に大きな影響を与える。国産品の被覆燃料粒子の汚染ウラン量の程度は明らかでなく、従ってこの量を測定し品質管理分析へ適用する方法を検討した。本測定法としてマイカ法、乾式酸化脱被覆に続く固体蛍光々度法、アルファ線計測および質量分析法が考えられ、各方法で被覆層中の汚染ウランを測定した。マイカ法では被覆パイロカーボン層中での核分裂反跳距離を知る必要があり、同位体希釈による質量分析とマイカ上の核分裂飛跡密度から14$$mu$$mと決定した。いずれの破壊法も燃料核からの汚染は比較的容易に除去でき好結果が得られたが、蛍光々度法では試料調整上に難点が認められた。これらの実験結果より、マイカ法とアルフア線計測の併用が本目的に対して最も良い手段であると結論ずけた。

報告書

Measurement of the Plasma Current Distribution in a Tokamak Device with $$alpha$$-Particle Injected Transverse or Parallel to the Toroidal Axis

川崎 温*; 井上 堅司; 竹田 辰興; 吉川 允二

JAERI-M 4531, 31 Pages, 1971/07

JAERI-M-4531.pdf:0.7MB

JFT-2において、プラズマ柱を流れる電流の分布測定のための一方法として、荷電粒子($$alpha$$-粒子)を入射することにより、その軌道の偏移量からプラズマ中のポロイダル磁場の値を推定する方法を検討し、そのための予備的な推測をした。偏移量はJFT-2のパラメータと通常入手し得る$$alpha$$-粒子源では充分大きく、測定にかかる。粒子の軌道解析の外、測定の分解能、$$alpha$$-粒子源、検出器等についても簡単な議論が行なわれた。

口頭

Light yield maximization of triclinic La-GPS scintillator by optimizing La and Ce concentration

坪田 陽一; 和氣 嵩暁*; 金子 純一*; 樋口 幹雄*; 石橋 浩之*

no journal, , 

Gd$$_{2}$$Si$$_{2}$$O$$_{7}$$:Ce(GPS)はNaI:Tlを超える大発光量を持ち、523Kを超える高温環境下でも使用可能な希土類ケイ酸塩シンチレータである。GPSのGdの一部をLaで置換した三斜晶La-GPSもNaI:Tlに匹敵する発光量を有し、複数の単結晶合成例が報告されている。しかしLa-GPSの発光量に関する系統的な研究はいまだ報告されていない。本研究においてはLa-GPSシンチレータの発光量最大化を目指し、発光量のLa及びCe濃度依存性を調査した。(LaxGd1-x-yCey)$$_{2}$$Si$$_{2}$$O$$_{7}$$(x=0.1, y=0-0.16)および(x=0-0.15, y=0.025)の組成の調整したLa-GPS焼結体をガラス基板に固定、研磨することで厚み100$$mu$$m程度のプレートを作製した。$$^{241}$$Amからの$$alpha$$線応答測定の結果、Ce濃度2.5%でLa濃度を変化させた場合、La濃度5-6.7%程度で発光量が最大となり、La濃度増加とともに発光量は減少した。La濃度を10%とし、Ce濃度を変化させた場合、Ce濃度0-2.5%の領域では濃度増加に伴い、発光量が増加し、Ce濃度4%より高い領域では濃度消光により発光量が減少した。

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