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論文

The Impact of cement on argillaceous rocks in radioactive waste disposal systems; A Review focusing on key processes and remaining issues

Wilson, J.*; Bateman, K.; 舘 幸男

Applied Geochemistry, 130, p.104979_1 - 104979_19, 2021/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.65(Geochemistry & Geophysics)

地層処分概念では、セメント系材料の様々な目的での使用が想定されている。粘土質岩が対象母岩である場合、高アルカリ条件のセメント間隙水が、粘土質岩中の主要鉱物を不安定化させ、セメントと岩石の境界部に変質領域を生じさせる。文献のレビューにより、実験研究、アナログ研究及びモデル化研究から得られるプロセスの理解の現状と、残された課題が抽出された。セメントと粘土質岩の相互作用で生じる鉱物の変遷プロセスについて理解が進んでいるものの、今後の課題として、処分環境に近い温度条件でのセメントと粘土質岩の変遷プロセス、二次鉱物生成の反応速度、二次鉱物生成に伴う間隙閉塞、変質が放射性核種の移行に及ぼす影響などが特定された。

報告書

変質した火山岩の年代測定のための岩石記載・化学組成・前処理に関する検討

丹羽 正和; 植木 忠正*; 星 博幸*; 杉崎 雄一*

JAEA-Research 2020-003, 33 Pages, 2020/07

JAEA-Research-2020-003.pdf:5.69MB

火山岩の形成年代の情報を得ることは、地層処分のサイト特性調査や安全評価などにおいて火山活動の影響を把握する上でも重要となる。本報告書では、変質した火山岩から正確なK-Ar年代値を得るための測定対象を適切に選定するために実施した、火山岩の偏光顕微鏡記載および鉱物・化学分析の結果をデータとして取りまとめた。また、火山岩の主要な斑晶鉱物の一つである斜長石の新鮮な鉱物を高純度で集めるための、凍結融解処理や塩酸処理などの手法についても報告書に取りまとめた。

論文

Effect of flowing water on Sr sorption changes of hydrous sodium titanate

高畠 容子; 柴田 淳広; 野村 和則; 佐藤 努*

Minerals (Internet), 7(12), p.247_1 - 247_13, 2017/12

 被引用回数:4 パーセンタイル:38.25(Geochemistry & Geophysics)

福島第一原子力発電所で発生している放射性汚染水の処理に使用されている含水チタン酸ナトリウム(SrTreat)の使用中におけるSr収着能の変化と変化の原因を明らかにするために検討を実施した。含水チタン酸ナトリウムでは99時間の模擬処理水の通水にて表面構造が変化し、H$$^{+}$$に対する緩衝能やSr収着割合が低下した。そのため、含水チタン酸ナトリウムは使用開始初期に変性が起こり、Sr収着能が低下するため、未使用の含水チタン酸ナトリウムのSr収着能を利用して求めた使用済み含水チタン酸ナトリウムのSr含有量は、実際よりも過大量となると想定された。

論文

Mineralogical, physical and chemical investigation of compacted Kunigel V1 bentonite in contact with a steel heater in the ABM test package 1 experiment, $"A$sp$"o$ Laboratory, Sweden

笹本 広; 磯貝 武司*; 菊池 広人*; 佐藤 久夫*; Svensson, D.*

Clay Minerals, 52(1), p.127 - 141, 2017/03

 被引用回数:3 パーセンタイル:17.48(Chemistry, Physical)

圧縮ベントナイトは、高レベル放射性廃棄物の安全な処分のため、多くの国々において、人工バリア材の候補として検討されている。SKBは、スウェーデンのエスポにある硬岩研究所において、鉄製のヒータを用いて温度を上げた条件(最大で130$$^{circ}$$C程度)で、種々のベントナイトの安定性を比較するための原位置試験(ABM試験)を実施した。本報告では、日本のベントナイト(クニゲルV1)の試験結果について述べる。XRDやSEM-EDXを用いた鉱物学的調査の結果、ベントナイトの主成分であるスメクタイトが新たな粘土鉱物に変化する様子は認められなかった。しかしながら、鉄製ヒータ近傍のベントナイトには、スメクタイト層間における陽イオン交換(Na型からFe型へ)が生じていた。透水試験や膨潤試験による物理特性調査の結果、鉄製ヒータ近傍のベントナイトにおいても特性変化は生じていなかった。このような結果は、鉄-ベントナイト相互作用による影響範囲は限定的であり、陽イオン交換の発生も部分的であったことに起因すると考えられた。メチレンブルー吸着量測定、陽イオン交換容量および交換性陽イオン量といった化学特性調査の結果、これらのパラメータの水平方向での分布は一様で濃度勾配は認められなかった

論文

Mineralogical changes and associated decrease in tritiated water diffusivity after alteration of cement-bentonite interfaces

山口 徹治; 澤口 拓磨; 塚田 学; 星野 清一*; 田中 忠夫

Clay Minerals, 51(2), p.279 - 287, 2016/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:31.56(Chemistry, Physical)

セメント硬化体を炭酸ナトリウム溶液に接触させて変質させる試験と、セメント硬化体とベントナイトを接触させて変質させる試験とを行った。変質に伴う物質移行特性の変化は、トリチウム水を透過拡散させて拡散係数の変化を検出することによって調べた。炭酸系の試験では、界面近傍における鉱物の変化に伴い、180日間に拡散係数が変質前の70%に低下した。セメントとベントナイトを接触させたケイ酸系の試験では、界面近傍における鉱物の変化に伴い、600日間に拡散係数が変質前の71%に低下した。粉砕したセメント硬化体とベントナイトを混合して変質させた既往の研究では、拡散係数が180日間に変質前の20%にまで低下したのに比較すると、本研究では反応面積が小さいので拡散係数の変化も小さくなった。炭酸系の実験では硬化体表面から0.55mmの範囲で拡散係数の変化が起こり、ケイ酸系の実験では界面から0.5mmの範囲で拡散係数の変化が起こったと評価された。この結果を、単純なモデルを用いて15年間に外挿したところ、フランスTournemire地下実験施設で観察された15年間にわたるセメント-粘土岩相互作用の特徴をよく再現した。このような知見は、実験データに信頼性を与えるとともに、実験に基づくデータやモデルを長期評価に用いる際の根拠の1つとなりうる。

論文

Hydrothermal chloritization processes from biotite in the Toki granite, Central Japan; Temporal variations of the compositions of hydrothermal fluids associated with chloritization

湯口 貴史; 笹尾 英嗣; 石橋 正祐紀; 西山 忠男*

American Mineralogist, 100(5-6), p.1134 - 1152, 2015/05

 被引用回数:21 パーセンタイル:70.91(Geochemistry & Geophysics)

花崗岩における地球化学的特徴の将来的な変遷を予測するためには、今日にいたるまでの花崗岩体で生じた現象(たとえば熱水変質や岩石-水反応)の長期的変遷を理解することが、重要な視点の1つとなる。そこで、本論文では中部日本に位置する土岐花崗岩体において黒雲母から緑泥石への熱水変質プロセスの解明を行った。花崗岩体の熱水変質の中で、黒雲母の緑泥石化は広い温度条件で生ずることが報告されており、かつ花崗岩体を通して普遍的に観察される。このため、変質に伴う鉱物と熱水流体間の物質移動に着目することで、花崗岩体内の熱水流体の化学的特徴の長期的な変遷を明らかにした。土岐花崗岩体中における緑泥石化に伴って生じる鉱物の組み合わせの違いは、熱水から流入する成分の相違に支配されることが明らかとなった。このことは、熱水に含有する化学成分の不均質性を示す。また、緑泥石化が進行するにつれ、熱水流体中のケイ素とカリウム,塩素が増大し、金属成分とカルシウムが減少する化学的特徴の経時的な変化を明らかにした。

論文

Experimental and modeling study on long-term alteration of compacted bentonite with alkaline groundwater

山口 徹治; 坂本 好文; 赤井 政信; 高澤 真由美; 飯田 芳久; 田中 忠夫; 中山 真一

Physics and Chemistry of the Earth, 32(1-7), p.298 - 310, 2007/00

 被引用回数:39 パーセンタイル:73.85(Geosciences, Multidisciplinary)

モンモリロナイトの溶解速度,水酸化物イオンの拡散係数及び透水係数をベントナイト-砂混合土圧縮体について実験的に調べ、定式化した。これらの式を用いてベントナイト系人工バリアの透水係数の変化を予測するために、物質移行-化学反応連成解析コードを開発した。

論文

Dissolution of montmorillonite in compacted bentonite by highly alkaline aqueous solutions and diffusivity of hydroxide ions

中山 真一; 坂本 好文; 山口 徹治; 赤井 政信; 田中 忠夫; 佐藤 努*; 飯田 芳久

Applied Clay Science, 27(1-2), p.53 - 65, 2004/10

 被引用回数:63 パーセンタイル:86.56(Chemistry, Physical)

放射性廃棄物処分場で用いられるセメントに起因する高アルカリ環境は、ベントナイト系緩衝材の主要鉱物であるモンモリロナイトを変質させ、これが緩衝材の長期性能を劣化させる可能性が指摘されている。緩衝材に最も期待される性能の一つである止水性能に及ぼすアルカリ環境の影響を定量的に予測するために、圧密成型したベントナイト-砂混合中におけるアルカリ(水酸化物イオン)の拡散及びアルカリ水によるモンモリロナイトの溶解に関する実験を行った。溶解実験はpH 13$$sim$$14,温度90$$sim$$170$$^{circ}$$Cで行い、変質速度の時間依存性及び温度依存性を得た。また、拡散実験は、変質の影響を排除して拡散現象だけを観察できるように、10$$sim$$50$$^{circ}$$Cの低温で行い、10$$^{-10}$$$$sim$$10$$^{-11}$$m$$^{2}$$/sの値を得た。これらのデータは今後長期予測のためにモデルが開発される、化学反応-物質輸送連成解析に用いられる。

口頭

土岐花崗岩体中の熱水変質による黒雲母の緑泥石化; 緑泥石化に伴う熱水流体の化学的特徴の変遷

湯口 貴史; 笹尾 英嗣; 石橋 正祐紀; 西山 忠男*

no journal, , 

花崗岩(結晶質岩)における地球化学的特徴の将来的な変遷を予測するためには、今日に至るまでの花崗岩体で生じた現象(たとえば熱水変質や岩石-水反応)の長期的変遷を理解することが、重要な視点の1つとなる。そこで、本報告では中部日本に位置する土岐花崗岩体において黒雲母から緑泥石への熱水変質プロセスの解明を行った。花崗岩体の熱水変質の中で、黒雲母の緑泥石化は広い温度条件で生ずることが報告されており、かつ花崗岩体を通して普遍的に観察される。このため、変質に伴う鉱物と熱水流体間の物質移動に着目することで、花崗岩体内の熱水流体の化学的特徴の長期的な変遷を明らかにした。

口頭

アンモニウム型モンモリロナイトの膨張・変質挙動

川喜田 竜平*; 齋藤 彬人*; 佐久間 博*; 安楽 総太郎; 小田 治恵; 三原 守弘; 佐藤 努*

no journal, , 

NH$$_4$$型モンモリロナイト(MMT)の膨潤特性を評価するため、相対湿度(RH)制御XRD分析と分子動力学計算を用い、Na, K, NH$$_4$$型MMTの膨潤挙動を比較した。RH制御XRD分析の結果、NH$$_4$$型MMTはRH30%以上でK型MMTと同様な膨潤挙動を示すが、RH30%以下ではNa, K型MMTよりも高い膨潤性を示すことが分かった。NH$$_4$$型MMTが低湿度側で高い膨潤性を示す原因について分子動力学計算により検討した結果、層間のNH$$_4$$$$^+$$と結晶層面の底面酸素が水素結合を形成することで底面間隔が広がったためであると考えられた。

口頭

Evolution of the reaction and alteration of mudstone with cement leachate; Flow experiments and reactive-transport modelling

Bateman, K.; 天野 由記; 舘 幸男

no journal, , 

The use of cement for geological disposal repository will result in the development of a highly alkaline porewater, pH $$>$$ 12.5 in the case of Ordinary Portland cement (OPC). The fluid will migrate into and react with the host rock. The chemistry of the migrating fluid will evolve over time, initially being high in Na and K, evolving to a Ca rich fluid and finally returning to the groundwater composition. This evolving fluid chemistry will affect the long-term performance of the repository altering the physical and chemical properties of the host rock. This study focused on the alteration due to OPC-type leachates on mudstone from the Horonobe URL, Hokkaido, Japan, by coupling the sequential flow tests and the reactive transport modelling. The reaction of the mudstone with the successive OPC leachates demonstrated its chemical buffering capacity, leading to a reduction in pH, the dissolution of primary minerals with Ca and Si concentrations being controlled by C-S-H phase precipitation. However, when the fluid returns to the natural background groundwater composition the C-S-H phases re-dissolve, which would potentially release any sorbed radionuclides. The experimental data was used to validate a reactive transport model generating increased confidence in its predictive capabilities.

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