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論文

Chemical reaction kinetics dataset of Cs-I-B-Mo-O-H system for evaluation of fission product chemistry under LWR severe accident conditions

宮原 直哉; 三輪 周平; 堀口 直樹; 佐藤 勇*; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(2), p.228 - 240, 2019/02

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

軽水炉シビアアクシデント時のソースターム評価における核分裂生成物(FP)化学挙動評価モデルを高度化するため、FP化学データベース「ECUME」の初版を構築した。ECUMEには、代表的な事故シーケンスにおける主要な化学反応と、その実効的な化学反応速度定数を実装する計画である。初版においては、300-3000Kの温度領域におけるCs-I-B-Mo-O-H系の主要化学種に対し、それらの生成に係る化学反応の速度定数を文献調査または第一原理に基づく理論計算によって整備した。構築した化学反応データセットを用いた解析の一例として化学反応解析を実施した結果、1000Kにおいて有意な化学反応速度の効果が見られた。また、平衡に至った後の化学組成を化学平衡計算の結果と比較したところ、代表的なCs-I-B-Mo-O-H系化学種に対して良く整合する結果が得られた。これらの結果から、構築したデータセットは、速度論の考慮が必要なシビアアクシデント時のCs-I-B-Mo-O-H系FP化学挙動評価のために有用であるとの結論を得た。

論文

Retention of uranium in cement systems; Effects of cement degradation and complexing ligands

Ochs, M.*; Vriens, B.*; 舘 幸男

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.208 - 212, 2018/11

福島第一原子力発電所の事故に関連したクリーンアップ活動によって、コンクリートなどのセメント系材料を含む様々な種類の放射性廃棄物が発生している。さらに、放射性核種の収着や取り込み能力を含む、その好ましく安定した化学特性のために、セメント系バリア材の利用が検討されている。福島で生じている廃棄物には、特に、有機物,ホウ素,塩分といった、収着遅延に擾乱影響をもたらす共存物質が含まれる。本研究では、異なる劣化条件と、有機物,ホウ素,塩分といった共存物質が存在する条件でのセメント系材料へのU(VI)及びU(IV)の収着遅延を、既存の文献情報をもとに、定量評価する手法を構築することを目的とする。段階的なアプローチを提案し、U(VI)及びU(IV)の収着遅延を例示的に評価した。

論文

Thermophysical properties of stainless steel containing 5mass%-B$$_{4}$$C in the solid phase

高井 俊秀; 古川 智弘; 山野 秀将

Proceedings of 2018 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2018) (CD-ROM), p.1007 - 1013, 2018/04

This study describes estimation results of thermophysical properties of stainless steel containing 5mass% boron carbide (5mass%B$$_{4}$$C-SS) in the solid state. 5mass%B$$_{4}$$C-SS eutectic sample was synthesized using a hot press method. Homogeneity of the sample was evaluated by chemical composition analysis, metal structure observation, and micro X-ray diffraction (XRD). Specific gravity and specific heat were evaluated up to 1000$$^{circ}$$C. These measurements proved that the specific gravity in our sample was lowered and the temperature dependence of the specific gravity, along with the elevation of temperature, became gradual compared to that of grade type 316L stainless steel (SUS316L) used as a reactor material by addition of B$$_{4}$$C. The specific heat became slightly higher than that of SUS316L by addition of B$$_{4}$$C and showed similar temperature dependence up to 800$$^{circ}$$C.

論文

Prediction of chemical effects of Mo and B on the Cs chemisorption onto stainless steel

Di Lemma, F. G.; 山下 真一郎; 三輪 周平; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Energy Procedia, 127, p.29 - 34, 2017/09

 パーセンタイル:100

シビアアクシデント時における炉内のステンレス鋼へのセシウム(Cs)化学吸着挙動に関して、Csと化合物を形成すると考えられるモリブデン(Mo)及びホウ素(B)の影響を評価した。化学平衡計算を用いてCs化学吸着により生成される化合物の安定性を評価し、Mo及びBの影響を予測した。Moが存在する場合、一部はCs$$_{2}$$MoO$$_{4}$$として吸着する可能性が示された。一方、Cs化学吸着に与えるBの影響は小さいことが示された。以上の予測結果より、今後の研究においてMoの影響に対する考慮が必要であることがわかった。

論文

Examination of $$^{131}$$I and $$^{137}$$Cs releases during late phase of Fukushima Daiichi NPP accident by using $$^{131}$$I/$$^{137}$$Cs ratio of source terms evaluated reversely by WSPEEDI code with environmental monitoring data

日高 昭秀; 横山 裕也

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(8), p.819 - 829, 2017/08

AA2016-0500.pdf:0.44MB

 被引用回数:5 パーセンタイル:12.06(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所事故の評価では、炉内事象と環境モニタリング測定との結びつきの議論が重要であるが、事故から6年近く経過した現在でも、両者の事象を統合的に扱った研究は必ずしも進んでいない。WSPEEDIコードと環境モニタリングデータから逆算で詳細化された$$^{131}$$I/$$^{137}$$Cs比に基づき、福島事故後期における原子炉建家等の地下汚染水からの気液分配に基づく$$^{131}$$I放出量を再評価するとともに、これまで検討が行われなかった$$^{137}$$Cs放出挙動に関して化学形や放出機構等について検討した。原子炉建屋等の地下汚染水からの$$^{131}$$I放出量に関する再評価では、全ソースタームに対する地下汚染水からの$$^{131}$$I放出の寄与分は約10%となった。また、3/21$$sim$$3/23及び3/30$$sim$$3/31の$$^{131}$$I放出量に対する$$^{137}$$Cs放出量の超過は、炉心冷却水がわずかに不足したことに伴う炉心温度の再上昇により、制御材を起源として生成するCsBO$$_{2}$$の放出でほぼ説明できる見通しを得た。

論文

Corrigendum; Examination of $$^{131}$$I and $$^{137}$$Cs releases during late phase of Fukushima Daiichi NPP accident by using $$^{131}$$I/$$^{137}$$Cs ratio of source terms evaluated reversely by WSPEEDI code with environmental monitoring data, J. Nucl. Sci. Technol. 2017, Corrected vertical axis of Figure 6

日高 昭秀; 横山 裕也

Journal of Nuclear Science and Technology, 54(8), P. i, 2017/08

AA2017-0194.pdf:0.44MB

 被引用回数:1 パーセンタイル:14(Nuclear Science & Technology)

以前に発表した論文(Examination of $$^{131}$$I and $$^{137}$$Cs releases during late phase of Fukushima Daiichi NPP accident by using $$^{131}$$I/$$^{137}$$Cs ratio of source terms evaluated reversely by WSPEEDI code with environmental monitoring data [Journal of Nuclear Science and Technology, vol.54(8), pp.819-829 (2017)])における図6の縦軸の訂正である。

論文

Basic visualization experiments on eutectic reaction between boron carbide and stainless steel under sodium-cooled fast reactor conditions

山野 秀将; 鈴木 徹; 神山 健司; 工藤 勇*

Proceedings of International Conference on Fast Reactors and Related Fuel Cycles; Next Generation Nuclear Systems for Sustainable Development (FR-17) (USB Flash Drive), 11 Pages, 2017/06

本報は、我が国で設計されている第4世代ナトリウム冷却高速炉(750MWe級)における炉心損傷事故での溶融炉心の炭化ホウ素(B$$_{4}$$C)とステンレス鋼(SS)の共晶反応及び移動挙動の重要性を示すとともに、それらの挙動に着目した1500$$^{circ}$$Cを超える高温条件下での可視化基礎実験について発表する。まず、予想される挙動を考慮して厳密摂動計算ツールを用いて反応度推移を計算し、B$$_{4}$$C-SS共晶生成物移動挙動が大きな不確かさを持っており反応度推移のうえで重要であることを示した。この挙動を明らかにするため、高温加熱炉の中に溶融SSをB$$_{4}$$Cペレットに接触させ、その反応を可視化する基礎実験を実施した。その実験により、共晶反応を可視化するとともに、固化した試験体の上部で密度分離によりB$$_{4}$$C-SS共晶生成物が固化・移動した様子が示された。

論文

Study on the distribution of boron in the in-vessel fuel debris in conditions close to Fukushima Daiichi Nuclear Power Station Unit 2

池内 宏知; Piluso, P.*; Fouquart, P.*; Excoffier, E.*; David, C.*; Brackx, E.*

Proceedings of 8th European Review Meeting on Severe Accident Research (ERMSAR 2017) (Internet), 12 Pages, 2017/05

福島第一原子力発電所(1F)からの燃料デブリ中のホウ素(B)の分布や含有量に係る情報は、取出し時の機械的特性や取出し後の未臨界を担保の検討を行う上で重要な情報と考えられる。本発表では、仏国CEAとの協力のもと、圧力容器内燃料デブリ中のBの挙動を、解析的および実験的に推定した結果について概要を報告する。2号機に対して想定される事故進展シナリオから、材料組成、温度、および酸化量の変遷を推定し、これらの情報を入力とする熱力学計算により、Bの化学形の推定を行った。計算に用いた熱力学データベース(NUCLEA)ではB-O系の実験データが不足しており、これにより酸素濃度が低い条件での制御棒(B-C-Fe-O系)の溶融・凝固過程の計算結果には大きな不確かさを含むと考えられる。不確かさを低減し計算結果の妥当性を検証するため、Fe, B$$_{4}$$C, B$$_{2}$$O$$_{3}$$, Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$を高温で溶融・混合させる小規模試験を実施し、凝固後の試料の相状態を分析した。その結果、凝固後の相が金属相(Feリッチな相)と酸化物相(BとOがリッチな相)に分かれ、Fe, Bがそれぞれの相に一定の割合で分配されることが分かった。このような元素の分配挙動は、酸素ポテンシャルを適切に設定した条件で、NUCLEAデータベースによる熱力学計算結果により説明できることが分かった。

報告書

Results and progress of fundamental research on fission product chemistry; Progress report in 2015

逢坂 正彦; 三輪 周平; 中島 邦久; Di Lemma, F. G.*; 鈴木 知史; 宮原 直哉; 小畠 雅明; 岡根 哲夫; 鈴木 恵理子

JAEA-Review 2016-026, 32 Pages, 2016/12

JAEA-Review-2016-026.pdf:6.18MB

シビアアクシデント時の軽水炉内の各領域における核分裂生成物(FP)化学に関するデータベースの構築、及びそれらに基づくFP化学モデルの改良を目的として、2012年度よりFP化学挙動の解明に向けた基礎研究を開始した。研究成果は福島第一原子力発電所(1F)廃炉研究開発及び軽水炉安全性向上のための基礎的知見として反映する。1F特有の課題やソースターム関連研究における優先度を考慮して、FP挙動に与えるホウ素(B)放出速度及び熱水力条件の影響、構造材へのセシウム(Cs)化学吸着・反応挙動、FP化合物の熱力学及び熱物性データベースの拡充、及びFP挙動再現及びFP含有化合物の化学形直接測定のための実験・解析技術確立の4つの研究項目を設定した。本報告書は、FP化学挙動の解明に向けた基礎研究の2015年の研究成果及び進捗を述べるものである。2015年の成果として、FP放出移行挙動再現実験装置の導入を完遂したことが挙げられる。また、Cs化学吸着に関しての有用な基礎的知見を取得した。4つの研究項目に加えて、1F炉外サンプル分析によりFP挙動を評価するための試みについても検討した。

論文

Determination of optimal vapor pressure data by the second and third law methods

中島 邦久

Mass Spectrometry (Internet), 5(2), p.S0055_1 - S0055_6, 2016/12

平衡蒸気圧データは、蒸気種だけでなく凝縮相の熱力学的性質を調べる際にも利用されているが、蒸気圧データについては、2桁あるいはそれ以上の違いがあることは珍しいことではない。本報告では、蒸気圧測定における信頼性向上のために、第二法則,第三法則処理と呼ばれる手法を用いた新しいデータ解析の手法を提案している。この手法をセシウムメタボレート, CsBO$$_{2}$$や銀の蒸気圧測定データに対して適用した結果、信頼性の高い蒸気圧データの選定につながることが分かった。この新しい熱力学的手法では、測定データの取り扱いにおいて、特別なテクニックや経験を必要とせず、測定手法に関係なく汎用性もあることから蒸気圧測定における信頼性向上のための手法として役に立つと考えられる。

報告書

Boron release kinetics from mixed melts of boron carbide, stainless steel and Zircaloy; A Literature review on the behavior of control rod materials under severe accidents

Di Lemma, F. G.; 三輪 周平; 逢坂 正彦

JAEA-Review 2016-007, 27 Pages, 2016/03

JAEA-Review-2016-007.pdf:1.88MB

原子炉のシビアアクシデント時の炉心において、制御材と被覆材の相互作用によりホウ素を含む溶融体が形成する可能性がある。この現象はソースターム評価に大きな影響を与える。そこで、炭化ホウ素/ステンレス鋼/ジルカロイ(B$$_{4}$$C/SS/Zry)溶融体に係る既往研究の結果をレビューして課題を抽出し、研究内容策定のためのニーズを調査した。レビューの結果より、B$$_{4}$$C/SS/Zry溶融体挙動の物理モデルは限定的であり、燃料崩落挙動は解析により再現できていないことから、B$$_{4}$$C/SS/Zry溶融体挙動に係るデータベースの改良が必要であることがわかった。このレビュー結果をもとに、B$$_{4}$$C/SS/Zry溶融体挙動に係る熱力学的及び速度論的モデルを改良するための実験研究計画を策定した。成果は、SA解析コードにおけるホウ素挙動モデルの改良やホウ素の核分裂生成物挙動に与える影響評価に反映していく予定である。

論文

Hard X-ray photoelectron spectroscopy study for transport behavior of CsI in heating test simulating a BWR severe accident condition; Chemical effects of boron vapors

岡根 哲夫; 小畠 雅明; 佐藤 勇*; 小林 啓介*; 逢坂 正彦; 山上 浩志

Nuclear Engineering and Design, 297, p.251 - 256, 2016/02

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

Transport behavior of CsI in the heating test, which simulated a BWR severe accident, was investigated by hard X-ray photoelectron spectroscopy (HAXPES) with an emphasis on the chemical effect of boron vapors. CsI deposited on metal tube at temperatures ranging from 150$$^{circ}$$C to 750$$^{circ}$$C was reacted with vapor/aerosol B$$_2$$O$$_3$$, and the chemical form of reaction products on the sample surface was examined from the HAXPES spectra of core levels, e.g., Ni 2p, Cs 3d and I 3d levels, and valence band. For the samples at $$sim$$300$$^{circ}$$C, while the chemical form of major product on the sample surface without an exposure to B$$_2$$O$$_3$$ was suggested to be CsI from the HAXPES spectra, an intensity ratio of Cs/I was dramatically reduced at the sample surface after the reaction with B$$_2$$O$$_3$$. The results suggest the possibility of significant decomposition of deposited CsI induced by the chemical reaction with B$$_2$$O$$_3$$ at specific temperatures.

論文

Criticality characteristics of MCCI products possibly produced in reactors of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

外池 幸太郎; 大久保 清志; 高田 友幸*

Proceedings of International Conference on Nuclear Criticality Safety (ICNC 2015) (DVD-ROM), p.292 - 300, 2015/09

福島第一原子力発電所1$$sim$$3号機の原子炉には溶融炉心コンクリート相互作用(MCCI)を経て生じた多孔質の燃料デブリが相当量存在しているかもしれない。このような核分裂性物質を含む低密度のMCCI生成物は、中性子減速能が大きいことから、特に冠水状態において、臨界管理に十分に配慮しなければならない。本発表ではMCCI生成物の臨界特性を解析した結果を示すが、これは廃炉作業中の臨界リスク評価に資するものである。解析結果は、コンクリート中に結合したあるいはコンクリート中に閉じ込められた水分が、臨界の発生確率の観点及び冷却水への中性子毒物注入による影響緩和の実効性の観点で、リスクを押し上げることを示唆している。

論文

Determination of the Compound Biological Effectiveness (CBE) factors based on the ISHIYAMA-IMAHORI deterministic parsing model with the dynamic PET technique

石山 新太郎; 今堀 良夫*; 伊丹 純*; Koivunoro, H.*

Journal of Cancer Therapy, 6(8), p.759 - 766, 2015/08

ダイナミックPET法により計測された脳腫瘍患者の腫瘍ならびに正常細胞中に静脈注射された10BPA薬剤の濃度からBNCT治療のためのCBEファクターの導出を石山-今堀モデルを用いて精度よく算出することができた。

論文

Characterization of coherent magnetic fluctuations in JFT-2M high recycling steady high-confinement mode plasmas

神谷 健作; 大山 直幸; 井戸 毅*; Bakhtiari, M.*; JFT-2Mグループ

Physics of Plasmas, 13(3), p.032507_1 - 032507_9, 2006/03

 被引用回数:9 パーセンタイル:62.67(Physics, Fluids & Plasmas)

JFT-2Mでは高リサイクリング定常(HRS)Hモードと呼んでいる新しい運転領域が開拓されている。HRS Hモードに附随して、10-100kHzのオーダーの特徴的な磁場揺動が磁気プローブに観測され、特にトロイダルモード数がn=1とn$$sim$$7の2つの揺動が重要と考えられる。本研究ではこれら2つの相互作用を明らかにするために、バイコヒーレンスの手法を用いて磁気プローブデータを解析することで、位相結合による別の揺動成分の存在を明らかにした。他装置で観測されるELM無しあるいは小振幅ELMのHモード中に観測される揺動との比較についても言及する。

論文

Reduced divertor heat loads, plasma shape effects, and radial electric field structures in JFT-2M HRS H-mode plasmas

神谷 健作; 川島 寿人; 井戸 毅*; 大山 直幸; Bakhtiari, M.*; 河西 敏; 草間 義紀; 三浦 幸俊; 小川 宏明; 都筑 和泰; et al.

Nuclear Fusion, 46(2), p.272 - 276, 2006/02

 被引用回数:3 パーセンタイル:86.63(Physics, Fluids & Plasmas)

JFT-2Mでは今回プラズマ周辺部のパラメータを詳細に調べ、HRS Hモードの運転領域をペデスタルパラメータの観点から調べた。HRS Hモードはプラズマ周辺部のパラメータが高密度・低温状態で観測され易く、低密度・高温状態では大振幅のELMが発生した。密度,温度、及び安全係数をスキャンした結果、プラズマ周辺部の規格化衝突周波数が運転領域を決定する重要なパラメータの一つであることが示唆され、ELMy/HRS運転領域境界は規格化衝突周波数が1付近に存在することがわかった。

論文

Production and compilation of charge changing cross sections of ion-atom and ion-molecule collisions

今井 誠*; 白井 稔三*; 斉藤 学*; 春山 洋一*; 伊藤 秋男*; 今西 信嗣*; 福澤 文雄*; 久保 博孝

Journal of Plasma and Fusion Research SERIES, Vol.7, p.323 - 326, 2006/00

われわれは核融合研究に必要なイオン-原子,イオン-分子衝突による荷電交換断面積データの生産と収集を行ってきた。核融合炉の対向面材料から不純物として発生する$$Be, B, Fe, Ni$$の1価及び2価イオンと原子($$He, Ne, Ar, Kr$$),分子($$H_2, CO, CO_2, CH_4, C_2H_6, C_3H_8$$)との衝突による1電子及び2電子交換断面積を5-15keVの衝突エネルギー領域で測定した。また、1983年以降に科学雑誌に発表された荷電交換断面積の測定データを収集した。ここでは、これらのデータ生産,収集活動について報告する。

報告書

医療照射中ホウ素濃度の推定法の検討とその誤差評価

柴田 靖*; 山本 和喜; 松村 明*; 山本 哲哉*; 堀 直彦; 岸 敏明; 熊田 博明; 阿久津 博義*; 安田 貢*; 中井 啓*; et al.

JAERI-Research 2005-009, 41 Pages, 2005/03

JAERI-Research-2005-009.pdf:1.99MB

ホウ素中性子捕捉療法において腫瘍及び正常組織への照射線量を正確に評価するためには照射中性子束と血液中ホウ素濃度の測定が必須であるが、中性子照射中に患者からの直接の採血をすることは困難である。したがって、初回手術時に少量のホウ素化合物BSHを投与し、経時的に血液中ホウ素濃度を測定する低量投与試験を行い、照射当日の濃度予測を行った。また、低量投与試験が行えない場合、照射当日のホウ素濃度測定のみで照射中のホウ素濃度が精度よく予測できる方法についても、Two compartment Modelを用いた方法を検討した。BSH末梢静脈内点滴投与後の血液中ホウ素濃度が予測の95%信頼区間に入っていれば、照射中の予測値と実測値の誤差は6%程度であった。投与後6または9時間後の血液中ホウ素濃度が予測の95%信頼区間に入っていない場合は、比率補正することにより誤差を12%程度に抑えることができた。また、Two compartment Modelを用いた予測方法では、最適な評価値に対して$$pm$$4.9%(標準偏差)の予測誤差で推定可能であった。これらの方法により、照射中の血液中ホウ素濃度は合理的に正確に予測可能であり、安全で効果的な治療を行うことができる。

論文

Combination of boron and gadolinium compounds for neutron capture therapy; An $$in Vitro$$ study

松村 明*; Zhang, T.*; 中井 啓*; 遠藤 聖*; 熊田 博明; 山本 哲哉*; 吉田 文代*; 櫻井 良憲*; 山本 和喜; 能勢 忠男*

Journal of Experimental and Clinical Cancer Research, 24(1), p.93 - 98, 2005/03

中性子捕捉療法においては、ホウ素化合物による治療効果はアルファ粒子によるものであるのに対し、ガドリニウム化合物はGd(n,$$gamma$$)反応による$$gamma$$線量の効果である。また、これらの化合物は腫瘍内への取り込み特性も異なっている。2つの化合物を混合したときの効果を調べるため、チャイニーズ・ハムスターのV79細胞を用いて、10B(BSH)を0, 5, 10, 15ppmと、ガドリニウム(Gd-BOPTA)を800, 1600, 2400, 3200, 4800ppmの組合せで取り込ませ、熱中性子ビームによる照射を行い細胞生存率を評価した。その結果、ホウ素化合物とガドリニウム化合物を最適な濃度割合で混合することによって治療効果を増強することができることが明らかとなった。ガドリニウム濃度が高すぎる場合、Gdの断面積が大きいために、ホウ素の中性子捕獲効果を減衰させてしまうと考えられる。

論文

Diagnostics of pulsed plasma in laser ablation of boron compounds

大場 弘則; 佐伯 盛久; 横山 淳

Proceedings of Plasma Science Symposium 2005/22nd Symposium on Plasma Processing (PSS-2005/SPP-22), p.331 - 332, 2005/01

XeClエキシマレーザーを用いてホウ素化合物である、B$$_{4}$$CあるいはBNからのアブレーションを行った。生成したプルームプラズマ中の粒子フラックスをイオンプローブ及び四重極型質量分析計を用いて測定した。プルーム中のイオンの割合は、レーザー強度の増加に応じておおよそ20%程度までになることがわかった。また、中心軸に沿ったプルームプラズマ中の中性のホウ素原子は天然存在比であったのに対して、イオンでは$$^{10}$$Bの濃縮が観測された。

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