Soil dust and bioaerosols as potential sources for resuspended Cs occurring near the Fukushima Dai-ichi Nuclear Power Plant

太田 雅和; 高原 省五; 吉村 和也; 長久保 梓; 廣内 淳; 林 奈穂; 阿部 智久; 舟木 泰智; 永井 晴康

Journal of Environmental Radioactivity, 264, p.107198_1 - 107198_15, 2023/08

https://doi.org/10.1016/j.jenvrad.2023.107198

福島第一原子力発電所(FDNPP)事故時に環境中に放出され、陸面に沈着した放射性核種について、大気中に再浮遊したCsの吸引は現在における主要な被ばく経路の一つである。再浮遊では、風による土壌粒子の巻き上げが主なメカニズムとされてきた。一方、FDNPP事故後の研究から、帰宅困難区域(DRZ)などの農村部においては、真菌類による胞子放出が大気中Cs濃度に影響を及ぼす可能性が示唆されてきた。本研究は、土壌粒子および真菌類胞子としてのCs再浮遊を計算するモデルを開発し、これをDRZ内に適用することで、これら再浮遊過程の大気中濃度への影響評価を試みた。モデル計算の結果から、土壌粒子の再浮遊は冬から春に観測された大気中Csの主要因となったものの、夏から秋に観測された高濃度を再現できないことが示された。真菌類からの胞子状Csの放出を考慮することで、この夏から秋の高濃度事象は概ねモデルで再現された。解析結果から、真菌類胞子へのCsの蓄積と、農村部に特徴づけられる高い胞子放出率が夏から秋の大気中Csに寄与している可能性が見出された。DRZ内には依然として未除染の森林が存在しているため、この真菌類胞子の大気中Csへの寄与は今後将来も継続する可能性がある。

特定復興再生拠点区域における大気放射能濃度調査(2018年度2021年度)

阿部 智久; 舟木 泰智; 吉村 和也; 尻引 夏*; 眞田 幸尚

JAEA-Data/Code 2023-001, 38 Pages, 2023/05

JAEA-Data-Code-2023-001.pdf:3.04MB
JAEA-Data-Code-2023-001-appendix(CD-ROM).zip:32.02MB

本調査では内閣府からの委託を受けて、特定復興再生拠点区域の内部被ばく評価に資するため、福島県の3市町村(双葉町、大熊町、富岡町)において、大気浮遊塵中の放射性物質に関する調査を実施した。対象とした市町村にダストサンプラーを設置し、大気放射能濃度を調査するとともに、実測値に基づく内部被ばく線量を評価した。本報告書は、当該受託事業が開始した2018年度から2021年度までの測定結果をとりまとめたものである。大気放射能濃度及び実測値に基づく内部被ばく線量評価結果、基礎データとして気象観測データなどをデータベース化した。

Effect of radioactive cesium-rich microparticles on radioactive cesium concentration and distribution coefficient in rivers flowing through the watersheds with different contaminated condition in Fukushima

辰野 宇大*; 脇 嘉理*; 角間 海七渡*; 二瓶 直登*; 高瀬 つぎ子*; 和田 敏裕*; 吉村 和也; 中西 貴宏; 大手 信人*

Journal of Environmental Management, 329, p.116983_1 - 116983_13, 2023/03

https://doi.org/10.1016/j.jenvman.2022.116983

This study investigated the effect of radioactive cesium-rich microparticles (CsMPs) on the radiocesium (RCs) concentration and distribution coefficient (Kd) in two rivers, Takase River and Kami-Oguni River, flowing in the watersheds with different radioactive contaminated conditions in Fukushima Prefecture. Unlike RCs adsorbed on to the suspended solids (SS), there was no correlation between the RCs concentration derived from CsMPs and the SS concentration in both rivers. Inflow of CsMPs to the targeted rivers was contingent. CsMPs were detected only in some samples during rainfall. Furthermore, the proportion of RCs concentration derived from CsMPs in the average RCs concentrations per unit mass of SS in both rivers during rainfall were not large, which were 10% or less. As a results, CsMPs did not significantly increase particulate RCs concentration and had little effect on Kd in both river water flowing the watershed with different RCs contaminated condition.

福島第一発電所2、3号機の事故進展シナリオに基づくFP・デブリ挙動の不確かさ低減と炉内汚染状況・デブリ性状の把握(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2022-053, 89 Pages, 2023/02

JAEA-Review-2022-053.pdf:3.47MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和3年度に採択された「福島第一発電所2、3号機の事故進展シナリオに基づくFP・デブリ挙動の不確かさ低減と炉内汚染状況・デブリ性状の把握」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究では、シールドプラグ下高線量の原因究明、事故時のCs移行経路や、Csの構造材付着・堆積状態の解明および先行溶落したと推定される金属リッチデブリ特性評価を行うため、事故進展最確シナリオ評価に基づく材料科学的アプローチとして、3項目((1)Cs分布評価の不確かさの低減、(2)金属デブリの酸化変質評価、(3)総合評価)に取り組んでいる。本年度は各要素技術法に関する実験的研究シミュレーション研究を進める上で必要な基盤の整備及び予備実験などに着手するとともに、本研究で抽出したBackward Analysisの2個の課題について、Forward Analysis専門家との相互連携による現象理解と炉内状況把握の精緻化に向けての方針の検討を行った。その結果、事故進展最確シナリオを参照して、燃料デブリとセシウムの化学状態変化と移行経路について認識を共有することができ、今後の研究展開について展望した。

令和3年度東京電力株式会社福島第一原子力発電所事故に伴う放射性物質の分布データの集約(受託研究)

福島マップ事業対応部門横断グループ

JAEA-Technology 2022-026, 152 Pages, 2023/01

JAEA-Technology-2022-026.pdf:20.14MB

東京電力(株)福島第一原子力発電所(福島第一原発)事故による放射性物質の分布状況を平成23年6月より調査してきた。本報告書は、令和3年度の調査において得られた結果をまとめたものである。空間線量率については、KURAMA-IIを用いた走行及び歩行サーベイ、平坦地上でのサーベイメータによる定点測定及び無人ヘリサーベイを実施し、空間線量率分布マップを作成するとともにその経時変化を分析した。放射性セシウムの土壌中深度分布調査及び土壌沈着量in-situ測定をそれぞれ実施した。これまで蓄積した測定結果を基に空間線量率及び沈着量の実効半減期を評価した。福島県及び福島第一原発から80km圏内でのスコアマップを作成し、多年度のモニタリングデータを使用した場合のスコアの変化要因について考察した。総合モニタリング計画で実施された海域モニタリング結果を集約し、セシウム137について過去からの変動や濃度などの詳細な解析評価を行なった。階層ベイズ統計手法を用いて、走行サーベイや歩行サーベイ等により取得した空間線量率分布データを統合し、同80km圏内及び福島県全域の統合マップを作成した。「放射線量等分布マップ拡大サイト」への測定結果の追加、総合モニタリング計画に基づく放射線モニタリング及び環境試料分析測定データのCSV化を実施した。

The Formation mechanism of radiocesium-bearing microparticles derived from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant using electron microscopy

萩原 大樹; 近藤 啓悦; 日高 昭秀

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(12), p.5905 - 5914, 2022/12

https://doi.org/10.1007/s10967-022-08434-7

Radiocesium-bearing microparticles (CsMPs) were released from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant during the 2011 accident. We examined the CsMP formation process by analyzing Type-A particles and conducting in situ glass fiber experiments. The results demonstrated that heating glass fibers to 450C - 800C formed spherical particles, their morphologies and elemental compositions were similar to those of actual CsMPs. The mock-up particles size was strongly dependent on the glass-fiber thickness. Our findings reveal that glass fibers can form microparticles after being exposed to high temperatures.

Cs extraction from chloride media by calixarene crown-ethers

Simonnet, M.; Sittel, T.*; Weling, P.*; Geist, A.*

Energies (Internet), 15(20), p.7724_1 - 7724_10, 2022/10

https://doi.org/10.3390/en15207724

Asse II salt mine, Germany, contains low and intermediate level radioactive waste that must be retrieved in the upcoming years. Potentially contaminated salts and brines will require treatment. Cs would be the main contaminant. Cs is problematic to selectively recover due to its chemical similarity with Na and K which are present in high quantity in a salt mine. This paper is offering a solution for Cs separation from concentrated chloride salt media by solvent extraction with calixarene-crown-ether extractants in alcoholic diluent.

High-temperature gaseous reaction of cesium with siliceous thermal insulation; The Potential implication to the provenance of enigmatic Fukushima cesium-bearing material

Rizaal, M.; 中島 邦久; 斉藤 拓巳*; 逢坂 正彦; 岡本 孝司*

ACS Omega (Internet), 7(33), p.29326 - 29336, 2022/08

https://doi.org/10.1021/acsomega.2c03525

Here we report an investigation of the gas-solid reaction between cesium hydroxide (CsOH) and siliceous (calcium silicate) thermal insulation at high temperature, which was postulated as the origin for the formation mechanism of cesium-bearing material emitted from the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. A developed reaction furnace consisting of two heating compartments was used to study the reaction at temperatures of 873, 973, and 1073 K. Under the influence of hydrogen-steam atmospheric conditions (H/HO = 0.2), the reaction between cesium hydroxide vapor and solid thermal insulation was confirmed to occur at temperatures of 973 and 1073 K with the formation of dicalcium silicate (CaSiO) and cesium aluminum silicate (CsAlSiO). Water-dissolution analyses of the reaction products have demonstrated their stability, in particular, the CsAlSiO. Constituents similarity of the field-observed cesium-bearing materials near the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plants with CsAlSiO suggests for the first time that gaseous reaction between CsOH with calcium silicate thermal insulation could be one of the original formation mechanisms of the cesium-bearing materials.

Contamination processes of tree components in Japanese forest ecosystems affected by the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant accident Cs fallout

太田 雅和; 小嵐 淳

Science of the Total Environment, 816, p.151587_1 - 151587_21, 2022/04

https://doi.org/10.1016/j.scitotenv.2021.151587

福島第一原子力発電所事故の影響を受けた森林では、沈着したCsによる樹木汚染が問題となっている。しかしながら、森林内の各Cs移行過程が樹木(特に、福島の林業で重要な資源である幹木部)の汚染に及ぼす影響については、十分な理解が得られていない。本研究では、森林樹木-リター層-土壌系におけるCsの動態を計算するモデルを提案し、これを福島県内のスギ植林地および天然のブナ林に適用した。モデル計算の結果および計算と現地観測の結果の比較から、森林内の各Cs移行過程が樹木の汚染に及ぼす影響が明示された。森林に沈着したCsの樹木への移行においては、事故時に葉あるいは樹皮に補足されたCsの表面からの取り込みがそのほとんど(99%)を占めることが示された。一方で、根による土壌中Csの取り込みは少なく、事故後の50年間にわたり、表面からの取り込みよりも数桁小さい値を保つことが示された。これらの結果、樹木の内部汚染が、事故直後に樹木表面から取り込まれたCsの内部再循環(転流)によって引き起こされることが分かった。樹皮を介した表面からの取り込みの重要性も明らかとなり、樹木によるCs取り込みの100%(事故時に葉が無かったブナ)あるいは30%(事故時に展葉していたスギ、残りの70%は葉の表面からの取り込み)を占めた。試験地の樹木について、2021年現在では、Csの放射壊変と樹木成長に起因する希釈効果の影響によって樹幹木部のCs放射能濃度が年あたり3%で低下していることが示された。

Cesium chemistry in the LWR severe accident and towards the decommissioning of Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

逢坂 正彦; Goullo, M.*; 中島 邦久

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(3), p.292 - 305, 2022/03

https://doi.org/10.1080/00223131.2021.1997664

事故時及び長期間の2つの期間のソースタームにおけるセシウム化学について、福島第一原子力発電所(1F)事故後に行われたFP化学研究のレビューを行った。事故時についてはCsのMo, B, Siとの化学反応について、また1F固有の水相を介した長期についてはCsのコンクリートへの浸透及び燃料デブリの浸出挙動について、関連する熱力学データ整備状況とともに調べた。これらのCs化学挙動は近い将来取出し予定の燃料デブリ等1Fサンプルの分析及び評価を通して検証されるべきである。