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岩田 圭弘; 宮部 昌文; 赤岡 克昭; 若井田 育夫; 長谷川 秀一*
Journal of the Optical Society of America B, 41(1), p.119 - 126, 2024/01
被引用回数：1 パーセンタイル：63.66(Optics)レーザー共鳴イオン化を用いてカルシウム41 (
Ca)等の微量放射性核種を効率的かつ選択的に検出する上で、リュードベリ原子についての理解が必要不可欠である。本研究では、4sns 
S
及び4s(n-1)d D
(n=40, 45, 50, 55, 60)リュードベリ準位について、イオン基底準位の超微細構造に起因したカルシウム43のエネルギーシフトを測定した。
Cho, S.*; Suh, H.*; Im, S.*; Kim, G.*; 兼松 学*; 諸岡 聡; 町田 晃彦*; 菖蒲 敬久; Bae, S.*
Construction and Building Materials, 409, p.133866_1 - 133866_20, 2023/12
被引用回数：9 パーセンタイル：77.32(Construction & Building Technology)The effects of various initial carbonation curing environments on the phase evolution and resulting mechanical characteristics of tricalcium silicate paste were studied. For the analyses of the reaction products and microstructure, synchrotron X-ray diffraction, thermogravimetry, Fourier transform-infrared spectroscopy, scanning electron microscopy with energy dispersive X-ray spectroscopy and high-resolution X-ray computed tomography were utilized. C
S cured under carbonation environment pressurized by 0.1 MPa showed excellent mechanical properties owing to the highest degree of reaction and homogeneous generation of CaCO with low-Ca/Si calcium silicate hydrates, resulting in a dense matrix with refined pore structure. CS paste treated under other carbonation conditions underwent deteriorative microstructural phase transitions, including void evolution by decalcification of C-S-H and an inhomogeneous composition of crystalline phases, resulting in inferior properties.
synchrotron X-ray scattering and nanoindentation testIm, S.*; Jee, H.*; Suh, H.*; 兼松 学*; 諸岡 聡; Choe, H.*; 西尾 悠平*; 町田 晃彦*; Kim, J.*; Lim, S.*; et al.
Construction and Building Materials, 365, p.130034_1 - 130034_18, 2023/02
被引用回数：14 パーセンタイル：76.63(Construction & Building Technology)Nanocrystalline calcium-silicate-hydrate (C-S-H) is a typical heterogeneous material with a multiscale structure spanning a wide length scale from angstrom to micrometer, and whose structure is determined by the Ca/Si ratio. In this study, we directly applied compressive loads on synthetic C-S-H pastes with Ca/Si ratios of 0.6-1.2 and investigated their mechanical properties using the elastic modulus calculated at three length scale levels (i.e., angstrom to nanometer, micrometer, and millimeter) via in-situ synchrotron X-ray scattering, nanoindentation tests, and strain gauges, respectively. Further, 
Si nuclear magnetic resonance spectroscopy was conducted on the C-S-H pastes to elucidate the alterations in the silicate polymerization. The experimental results confirmed the deformation behavior of the C-S-H paste with different Ca/Si ratios under external loading, which was demonstrated to be transferred from the surface of the pastes to particles owing to the presence of multiscale pores.
大平 早希; 飯田 芳久
Proceedings of Waste Management Symposia 2023 (WM2023) (Internet), 10 Pages, 2023/02
ニオブ-94(Nb-94)の鉱物への収着分配係数(
d)は、放射性廃棄物処分の安全評価において重要なパラメータの一つである。先行研究で、アルカリ条件下におけるNbのdは、Caの存在下で、Naの存在下よりも2桁高い値が報告されていた。本研究では、粘土鉱物へのNb収着に対するCaの影響を再検討するためにNb収着実験を行い、沈殿生成の有無を確認するためにブランクテストを行った。その結果、モンモリロナイトとイライトへのNb収着は、Ca濃度には依存せず、Ca存在下で得られたd値はCa非存在下での値と同じであることが分かった。鉱物表面での錯形成による収着を仮定した収着モデルを構築し、地球化学計算コードを用いて計算を行った。その結果、表面種X_ONb(OH)
とX_ONb(OH)
を用いたモデルにより、得られたデータの傾向を再現可能なことを確認した。
Kim, G.*; Im, S.*; Jee, H.*; Suh, H.*; Cho, S.*; 兼松 学*; 諸岡 聡; 小山 拓*; 西尾 悠平*; 町田 晃彦*; et al.
Cement and Concrete Research, 159, p.106869_1 - 106869_17, 2022/09
被引用回数：25 パーセンタイル：88.25(Construction & Building Technology)This study explored the effect of M-S-H formation on the local atomic arrangements and mechanical properties of C-S-H. The elastic moduli of the samples were calculated using shifted atomic distances (r) and d-spacings (d) acquired by applying an external load on the pastes during X-ray scattering experiments. The experimental results indicated that the crystal structure of C-S-H remained intact with MgCl addition. At the highest Mg/Si ratio (Ca/Si = 0.6, Mg/Si = 0.2), change in the dominant phase occurred from C-S-H to M-S-H because the low pH environment hindered the formation of C-S-H and facilitated the formation of M-S-H. The elastic modulus decreased with increasing Mg/Si ratio up to 0.1 owing to both C-S-H destabilization and low M-S-H content in the samples. Conversely, the elastic modulus increased in the paste synthesized with the highest Mg/Si ratio because considerable M-S-H had formed, which exhibited a higher elastic modulus than C-S-H.
入澤 啓太; 並木 仁宏*; 谷口 拓海; Garcia-Lodeiro, I.*; 木下 肇*
Cement and Concrete Research, 156, p.106758_1 - 106758_8, 2022/06
被引用回数：10 パーセンタイル：59.32(Construction & Building Technology)多くの
Srで汚染された放射性廃棄物のセメント化は挑戦的であり、ポリリン酸ナトリウムで修飾されたカルシウムアルミネートセメント(CAP)の活用が期待できる。本研究は、20
Cの閉鎖系と90Cの開放系で作製したカルシウムアルミネートセメント(CAC)とCAP中のSr
とClの固化と安定化に関して調査した。浸漬試験の結果、SrイオンはCACよりもCAPで非常に効果的に安定化できることを示した。一方、Clイオンの安定化は、20Cの閉鎖系のCACが最も効果的であった。CAC中に形成されるフリーデル氏塩がClイオンの固定に寄与していることが考えられる。CAPによるClイオンの安定化はCACよりも効果的ではなかったが、熱処理によって改善する傾向がみられた。これはCAP中のClイオンは結晶性の低いアパタイト構造中に組み込まれていることを示唆している可能性がある。
高畠 容子; 渡部 創; 入澤 啓太; 塩飽 秀啓; 渡部 雅之
Journal of Nuclear Materials, 556, p.153170_1 - 153170_7, 2021/12
被引用回数：5 パーセンタイル：52.13(Materials Science, Multidisciplinary)The long-time experimental activities on pyroprocessing have generated waste eutectic salts contaminated with nuclear materials. After reprocessing tests, waste salts should be appropriately treated, with a focus on Cl disposal considering its corrosive nature. It is important to construct Cl confinement for the waste salts. Chlorapatite (Ca
(PO)
Cl) has great potential for Cl confinement due to Ca and P. The chemical reactivity of Cl will be drastically reduced if chlorapatite can be synthesized in calcium aluminate cement modified with sodium polyphosphate (CAP) containing CsCl. This study confirms the chemical state of Cl and metal elements in the cement by XRD, XPS, and XANES in the CAP containing CsCl. The analyses results suggest the existence of the Ca-Cl-Cs and Al-Cl-Cs bonds in CAP containing CsCl. The formation of the chemical bonds of Cl with metal elements might be one of important factors for the chlorapatite formation from the CAP containing CsCl.
Im, S.*; Jee, H.*; Suh, H.*; 兼松 学*; 諸岡 聡; 小山 拓*; 西尾 悠平*; 町田 晃彦*; Kim, J.*; Bae, S.*
Journal of the American Ceramic Society, 104(9), p.4803 - 4818, 2021/09
被引用回数：23 パーセンタイル：79.47(Materials Science, Ceramics)This study aims to elucidate the effect of heating on the local atomic arrangements, structure, phase transformation, and mechanical properties of synthesized calcium-silicate-hydrate (C-S-H). The alteration in the atomic arrangement of the synthesized C-S-H (Ca/Si = 0.8) and the formation of crystalline phases that occurred in three distinct transformation stages of dehydration (105-200 C), decomposition (300-600 C), and recrystallization (700-1000 C) were investigated via powder X-ray diffraction, Si nuclear magnetic resonance spectroscopy, and thermogravimetric analysis. Further, the deformation of the local atomic bonding environment and variations in mechanical properties during the three stages were assessed via pair distribution function analysis based on in-situ total X-ray scattering. The results revealed that the C-S-H paste before heating exhibited a lower elastic modulus in real space than that in the reciprocal space in the initial loading stage because water molecules acted as a lubricant in the interlayer. At the dehydration stage, the strain as a function of external loading exhibited irregular deformation owing to the formation of additional pores induced by the evaporation of free moisture. At the decomposition stage, the structural deformation of the main d-spacing (d 
3.0 
) was similar to that of the real space before the propagation of microcracks. At the recrystallization stage, the elastic modulus increased to 48 GPa owing to the thermal phase transformation of C-S-H to crystalline 
-wollastonite. The results provide direct experimental evidence of the micro- and nanostructural deformation behavior of C-S-H pastes after exposure to high temperature under external loading.
宮嶋 佑典*; 斉藤 綾花*; 鍵 裕之*; 横山 立憲; 高橋 嘉夫*; 平田 岳史*
Geostandards and Geoanalytical Research, 45(1), p.189 - 205, 2021/03
被引用回数：6 パーセンタイル：33.39(Geochemistry & Geophysics)LA-ICP-MSによる方解石の同位体分析における不確実性は、主にデータの正規化と検証のために使われる標準試料の均質性によって支配される。本研究では、元素・同位体組成の均質な方解石の標準試料を作製するために、元素をドープした試薬溶液から沈殿させたアモルファス炭酸カルシウムを経由して、熱と圧力をかけて結晶化し、U, Pbと希土類元素を方解石に取り込ませた。X線吸収スペクトルから、Uは合成された方解石中にU(VI)として存在し、水性のウラニル・イオンとは異なる構造で存在することが示唆された。本研究の方解石へのUの取り込み率は、既報研究に比べ高かった。合成した方解石中の元素濃度のばらつきは12%未満で、概ね7%以内であった。
U/
Pb比のばらつきが各元素濃度のばらつきに応じて3-24%程度である一方で、
Pb/Pb比のばらつきは1%以下であった。この合成方解石を標準試料として用いて、天然の方解石標準試料(WC-1)の年代測定を行ったところ、3%以内の不確かさで年代が求められた。本研究で提示した合成手法は、元素濃度を任意に調整した均質な方解石の合成に有効であり、また、合成試料はU-Pb地質年代学のための天然標準試料に代わる有望なものである。
大西 貴士; 小山 真一; 三村 均*
日本イオン交換学会誌, 31(3), p.43 - 49, 2020/10
Hybrid microcapsules (H-MCs) are being development for the column separation of Cs from high-level radioactive liquid waste (HLLW). In this paper, adsorption behavior of H-MCs has been evaluated by a batch method in single-element solution and a spent fuel solution prepared from irradiated MOX fuel. Distribution coefficients (
s) of various metal ion including Cs were determined for three types of H-MCs (AMP-SG (silica gel enclosing ammonium molybdophosphate), AMP-ALG (calcium alginate gel enclosing ammonium molybdophosphate) and AWP-ALG (calcium alginate gel enclosing ammonium tungstophosphate)) in the spent fuel solution. The three types of H-MCs exhibited higher s for Cs than those for the other elements in spent fuel solution. The difference of for the specific element (Cs) and the other elements was larger than one order of magnitude. Therefore, chromatographic separation of Cs in the spent fuel solution using a column packed with H-MCs is promising. It was the same tendency between the spent fuel solution and the single-element solution that the value for Cs of AWP-ALG was the largest followed by that of AMP-ALG and that of AMP-SG. Thus, the mechanism of adsorption of Cs onto these H-MCs would not be changed in the presence of FPs and MAs. Therefore, these types of H-MCs can be effective for separation of Cs in the spent fuel solutions.
Rizaal, M.; 中島 邦久; 斉藤 拓巳*; 逢坂 正彦; 岡本 孝司*
Journal of Nuclear Science and Technology, 57(9), p.1062 - 1073, 2020/09
被引用回数：9 パーセンタイル：67.10(Nuclear Science & Technology)福島第一原子力発電所2号機においてペデスタル内よりもペデスタル外で線量が高くなっている現象が見つかっている。この線量の上昇については、原子炉格納容器内の配管に使用されている保温材(ケイ酸カルシウム)がガス状あるいは粒子状となって沈着したセシウム(Cs)と化学反応を起こして固着するとともに破損してペデスタル外に堆積することで線量が上昇した可能性があると考えている。そこで、本研究では、化学反応の有無を調べるため、反応温度等を調べることのできる熱重量示差熱分析装置(TG-DTA)を用いて、水素-水蒸気含有雰囲気下、最高1100Cまで温度を上昇させて、主なセシウム化合物の一つである水酸化セシウムと保温材との混合物に対して分析を行った。その結果、575-730Cの範囲で反応が起こり、試験後試料のX線回折パターンや元素分析機能付き走査型電子顕微鏡(SEM/EDS)による試料表面の元素分布の結果から、保温材の構成物質であるケイ素(Si)に加え、不純物として含まれるアルミニウム(Al)と安定な化合物(CsAlSiO)を形成することが分かった。したがって、ペデスタル外で見つかった高線量の原因として、保温材が関係する可能性があることが分かった。
入澤 啓太; Garcia-Lodeiro, I.*; 木下 肇*
Cement and Concrete Research, 128, p.105951_1 - 105951_7, 2020/02
被引用回数：10 パーセンタイル：39.83(Construction & Building Technology)本研究では、ポリリン酸ナトリウムを含む混練溶液の量と濃度を変化させてリン酸添加カルシウムアルミネートセメント(CAP)の特性を調査した。ポリリン酸ナトリウムの量を一定にして、混練溶液の量を増大させたとき、カルシウムアルミネートセメント(CAC)中に存在するゲーレナイトと比較して、モノカルシウムアルミネートが減少していった。また、非晶質ゲル相中に存在する水の減少とCAP中の水和物として、ギブサイト(Al(OH))の量が増大した。ポリリン酸ナトリウムの濃度を一定にして、混練溶液の量を増大させたとき、モノカルシウムアルミネートの減少が確認されなかった。このシリーズにおいては、ギブサイトや他の結晶性水和物も同定されなかった。加えて、未反応なポリリン酸ナトリウムがCAP中に残存した。非晶質ゲル相中の水の減少とCAP中の水和物が微細構造の緻密性を向上させていると考えられる。
Garcia-Lodeiro, I.*; 入澤 啓太; 目黒 義弘; 木下 肇*
Proceedings of 15th International Congress on the Chemistry of Cement (ICCC 2019) (Internet), 10 Pages, 2019/09
低中レベルの放射性廃棄物を閉じ込めるために、ポルトランドセメントと添加剤の混合物であるグラウトが、低中レベルの放射性廃棄物に対して一般的に使用されている。しかしながら、ポルトランドセメントを用いた従来のセメント固化工程では、マトリクス中に存在する間隙水や水和物といった水の放射線分解により、水素ガス発生のリスクが残る。カルシウムアルミネートセメントに対してリン酸を添加すると、酸塩基反応によって硬化することが知られている。従来のセメントとは異なる反応メカニズムであることから、放射性廃棄物による水の放射線分解に相当する水素ガスのリスクを最小化する利点があると考えられ、低含水セメント固化体の作製を試みた。本研究は、初期の7日間養生時に温度(35C, 60C, 95C, 110C,180C)を変化させた条件でリン酸添加カルシウムアルミネートセメントに及ぼす含水率低減の影響を調査した。実験結果は、試験された条件において従来のカルシウムアルミネートセメントに結晶性水和物が生成されず、大量の水を減少できたにも関わらず構造的に問題ないことを示した。95Cで養生したサンプルにおいては、水酸化アパタイトの形成が確認された。
Garcia-Lodeiro, I.*; Lebon, R.*; Machoney, D.*; Zhang, B.*; 入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 目黒 義弘; 木下 肇*
Proceedings of 3rd International Symposium on Cement-based Materials for Nuclear Wastes (NUWCEM 2018) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2018/11
Processing of contaminated water from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (NPP) results in a large amount of radioactive aqueous wastes, with a significant amount of radioactive strontium (Sr) and inorganic salts (mainly chlorides). It is challenging to condition these wastes using the conventional cementation because of the significant contamination and associated risk of hydrogen gas generation. The present study investigates the applicability of calcium aluminate cement (CAC) modified with phosphates (CAP) for incorporation of simulated secondary aqueous wastes. The use of CAP system is interesting because it may allow the reduction of water content, and the risk of hydrogen gas generation, since the solidification of this systems does not solely rely on the hydration of clinker phases. CAC and CAP pastes were prepared intermixing with different secondary aqueous wastes (concentrated effluent, iron co-precipitation slurry and carbonate slurry) and cured at either 35C or 90C in open systems for 7 days. Overall, the incorporation of the simulated wastes did not significantly alter the development of CAP or CAC, maintaining the integrity of their microstructure. However, because of the high Cl content in the simulated wastes, CAC system showed formation of the Friedel's salt (CaAl(OH)Cl(HO)). On the other hand, formation of chlorapatite-type phase was detected in the CAP systems cured at 90C.
Garcia-Lodeiro, I.*; 入澤 啓太; Jin, F.*; 目黒 義弘; 木下 肇*
Cement and Concrete Research, 109, p.243 - 253, 2018/07
被引用回数：30 パーセンタイル：69.17(Construction & Building Technology)Cementation of the secondary aqueous wastes from TEPCO Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant is challenging due to the significant strontium content and radioactivity, leading to a potential risk of hydrogen gas generation via radiolysis of water content. The present study investigates the reduction of water content in calcium aluminate cement (CAC) with/out phosphate modification by a heat-treatment during the solidification. The reduction of water in the CAC was found restricted by the rapid formation of crystalline hydration phases, whereas the phosphate-modified system allowed the gradual reduction of water, achieving the reduction of 60% water content at 95C. Curing at 60-95C also eliminated the significant cracks found at 35C in the phosphate system. The possible difference in the amorphous products, NaCaPO.nHO type at 35C and Ca(HPO).xHO type at 60-95C, may have contributed to the improvement in the microstructure together with the change in the pore size distribution.
奈良 禎太*; 桑谷 隆太*; 河野 勝宣*; 佐藤 稔紀; 柏谷 公希*
材料, 67(7), p.730 - 737, 2018/07
岩盤中のき裂の閉塞を考えることは、放射性廃棄物地層処分を考える上で有意義である。そこで本研究では、カルシウム分を含む水中環境に1ヶ月保存した岩石表面に鉱物が析出するかどうかを調べることとした。特に、カルシウムイオン濃度の異なる環境下に岩石を保存した場合、岩石表面への鉱物析出がどのように異なるかについて調べた。その結果、鉱物の析出が確認でき、その析出量は水中のカルシウムイオン濃度に依存することが分かった。また、花崗岩に比べて砂岩ではより多くの鉱物析出が起こることも示された。本研究の結果より、鉱物の析出による岩石内のき裂修復の可能性が示されたと考えられる。
Ca + 
Cm collisions 10% above the Coulomb barrierG
tz, M.*; Gtz, S.*; Kratz, J. V.*; D
llmann, Ch. E.*; Mokry, Ch.*; Runke, J.*; Thrle-Pospiech, P.*; Wiehl, N.*; Sch
del, M.; Ballof, J.*; et al.
Nuclear Physics A, 961, p.1 - 21, 2017/05
被引用回数：8 パーセンタイル：52.52(Physics, Nuclear)Ca + Cmの多核子移行反応の運動学を多層捕集箔法と放射化学分離法を用いて調べた。過去の研究で、生成核の同位体分布の幅が、標的よりも重い同位体より軽い同位体の方が広いことが知られており、標的よりも軽い同位体の方がエネルギーロスの大きな衝突の成分が多いためと解釈されてきた。しかし、本研究で両者の平均的な全運動エネルギー損失、すなわち平均励起エネルギーの大きさが測定され、両者に大きな違いがないことが明らかになった。このことは過去の解釈と矛盾するため、本研究では、高い励起エネルギーを持って生成される標的よりも重い同位体は核分裂によって失われる、という新しい解釈を提案した。
入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏; Garc
a-Lodeiro, I.*; 大杉 武史; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘; 木下 肇*
Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 6 Pages, 2017/04
東京電力福島第一原子力発電所から発生する汚染水二次廃棄物の安全な貯蔵のために、リン酸セメントを用いて低含水固化技術を開発している。従来のセメントシステムは水和反応を経由して固化し、一定量の水の要求と含有を必要とする。しかしながら、リン酸セメントは酸塩基反応を経由して固化する。それゆえ、水は作業性の観点から必要とされているだけである。水分量が低減されたリン酸セメントシステムは放射性廃棄物による水の放射線分解で発生する水素ガスを低減できるため、安全な貯蔵に貢献できる。本研究は、異なる温度(60, 90, 120C)の開放系及びリファレンスとして20Cの閉鎖系で養生したカルシウムアルミネートセメント(CAC)とリン酸添加CAC(CAP)の含水率と特性を調査した。CACとCAP中の水分量は時間経過に伴い減少した。
90Cにおいて、CAPはCACよりも低い含水率を得た。CAC中の自由水は、加熱処理により構造水に転換したが、CAPでは生じなかった。ハイドロキシアパタイトの前駆相である正リン酸塩が20, 60CのCAP中で発見され、90Cでは正リン酸塩とハイドロキシアパタイトの混合物が発見された。120CのCAP中のリン酸生成物は、20, 60, 90CのCAPと比較して異なるリン酸塩からなるようにみえる。
sp. strain TCA20, isolated from a hot spring containing a high concentration of calcium ions藤浪 俊*; 武田 喜代子*; 小野寺 威文*; 佐藤 勝也; 佐野 元彦*; 高橋 優嘉*; 鳴海 一成*; 伊藤 政博*
Genome Announcements (Internet), 2(5), p.e00866-14_1 - e00866-14_2, 2014/09
Calcium-dependent sp. strain TCA20 was isolated from a water sample of a hot spring containing a high concentration of calcium ions. Here, we report the draft genome sequence of this bacterium, which may be the basis for the research of calcium ion homeostasis. The draft genome sequence of sp. strain TCA20 totals 5,631,463 bp in length and is composed of 33 large contigs (
500 bp) that was deposited at DDBJ/EMBL/Genbank under the accession no. BBIW00000000. The annotation of the draft genome sequence shows that sp. strain TCA20 has a calcium-specific calcium/proton antiporter, ChaA, and a P-type calcium-transporting ATPase, YloB, was identified as calcium transporters. These transporters may also be important for the growth of sp. strain TCA20 under the high concentration of calcium ions.
宮部 昌文; 大場 正規; 加藤 政明; 若井田 育夫; 渡部 和男
Journal of Nuclear Science and Technology, 43(4), p.305 - 310, 2006/04
被引用回数：13 パーセンタイル：64.80(Nuclear Science & Technology)放射性廃棄物中の長寿命難分析核種であるCaを共鳴イオン化法で分析するために、光源装置の開発を行った。ルビジウム同位体のドップラーフリー吸収線に波長を固定した周波数基準レーザーと、干渉縞の相対位置からコンピューターで複数のレーザーの相対周波数を制御する機構を用いて、共鳴イオン化用レーザーの周波数制御を行う装置を開発した。ヘテロダイン分光法やカルシウムの共鳴蛍光分光法を用いて装置の周波数安定度や周波数同調精度を評価し、開発した光源が共鳴イオン化分析に十分な性能を有することを確認した。
