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論文

Structural characterization by X-ray analytical techniques of calcium aluminate cement modified with sodium polyphosphate containing cesium chloride

高畠 容子; 渡部 創; 入澤 啓太; 塩飽 秀啓; 渡部 雅之

Journal of Nuclear Materials, 556, p.153170_1 - 153170_7, 2021/12

The long-time experimental activities on pyroprocessing have generated waste eutectic salts contaminated with nuclear materials. After reprocessing tests, waste salts should be appropriately treated, with a focus on Cl disposal considering its corrosive nature. It is important to construct Cl confinement for the waste salts. Chlorapatite (Ca$$_{10}$$(PO$$_{4}$$)$$_{6}$$Cl$$_{2}$$) has great potential for Cl confinement due to Ca and P. The chemical reactivity of Cl will be drastically reduced if chlorapatite can be synthesized in calcium aluminate cement modified with sodium polyphosphate (CAP) containing CsCl. This study confirms the chemical state of Cl and metal elements in the cement by XRD, XPS, and XANES in the CAP containing CsCl. The analyses results suggest the existence of the Ca-Cl-Cs and Al-Cl-Cs bonds in CAP containing CsCl. The formation of the chemical bonds of Cl with metal elements might be one of important factors for the chlorapatite formation from the CAP containing CsCl.

論文

Temperature effects on local structure, phase transformation, and mechanical properties of calcium silicate hydrates

Im, S.*; Jee, H.*; Suh, H.*; 兼松 学*; 諸岡 聡; 小山 拓*; 西尾 悠平*; 町田 晃彦*; Kim, J.*; Bae, S.*

Journal of the American Ceramic Society, 104(9), p.4803 - 4818, 2021/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.02(Materials Science, Ceramics)

This study aims to elucidate the effect of heating on the local atomic arrangements, structure, phase transformation, and mechanical properties of synthesized calcium-silicate-hydrate (C-S-H). The alteration in the atomic arrangement of the synthesized C-S-H (Ca/Si = 0.8) and the formation of crystalline phases that occurred in three distinct transformation stages of dehydration (105-200 $$^{circ}$$C), decomposition (300-600 $$^{circ}$$C), and recrystallization (700-1000 $$^{circ}$$C) were investigated via powder X-ray diffraction, $$^{29}$$Si nuclear magnetic resonance spectroscopy, and thermogravimetric analysis. Further, the deformation of the local atomic bonding environment and variations in mechanical properties during the three stages were assessed via pair distribution function analysis based on in-situ total X-ray scattering. The results revealed that the C-S-H paste before heating exhibited a lower elastic modulus in real space than that in the reciprocal space in the initial loading stage because water molecules acted as a lubricant in the interlayer. At the dehydration stage, the strain as a function of external loading exhibited irregular deformation owing to the formation of additional pores induced by the evaporation of free moisture. At the decomposition stage, the structural deformation of the main d-spacing (d $$approx$$ 3.0 ${AA}$) was similar to that of the real space before the propagation of microcracks. At the recrystallization stage, the elastic modulus increased to 48 GPa owing to the thermal phase transformation of C-S-H to crystalline $$beta$$-wollastonite. The results provide direct experimental evidence of the micro- and nanostructural deformation behavior of C-S-H pastes after exposure to high temperature under external loading.

論文

Incorporation of U, Pb and rare earth elements in calcite through crystallisation from amorphous calcium carbonate; Simple preparation of reference materials for microanalysis

宮嶋 佑典*; 斉藤 綾花*; 鍵 裕之*; 横山 立憲; 高橋 嘉夫*; 平田 岳史*

Geostandards and Geoanalytical Research, 45(1), p.189 - 205, 2021/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Geochemistry & Geophysics)

LA-ICP-MSによる方解石の同位体分析における不確実性は、主にデータの正規化と検証のために使われる標準試料の均質性によって支配される。本研究では、元素・同位体組成の均質な方解石の標準試料を作製するために、元素をドープした試薬溶液から沈殿させたアモルファス炭酸カルシウムを経由して、熱と圧力をかけて結晶化し、U, Pbと希土類元素を方解石に取り込ませた。X線吸収スペクトルから、Uは合成された方解石中にU(VI)として存在し、水性のウラニル・イオンとは異なる構造で存在することが示唆された。本研究の方解石へのUの取り込み率は、既報研究に比べ高かった。合成した方解石中の元素濃度のばらつきは12%未満で、概ね7%以内であった。$$^{238}$$U/$$^{206}$$Pb比のばらつきが各元素濃度のばらつきに応じて3-24%程度である一方で、$$^{207}$$Pb/$$^{206}$$Pb比のばらつきは1%以下であった。この合成方解石を標準試料として用いて、天然の方解石標準試料(WC-1)の年代測定を行ったところ、3%以内の不確かさで年代が求められた。本研究で提示した合成手法は、元素濃度を任意に調整した均質な方解石の合成に有効であり、また、合成試料はU-Pb地質年代学のための天然標準試料に代わる有望なものである。

論文

Adsorption behavior of cesium on hybrid microcapsules in spent fuel solution

大西 貴士; 小山 真一; 三村 均*

日本イオン交換学会誌, 31(3), p.43 - 49, 2020/10

Hybrid microcapsules (H-MCs) are being development for the column separation of Cs from high-level radioactive liquid waste (HLLW). In this paper, adsorption behavior of H-MCs has been evaluated by a batch method in single-element solution and a spent fuel solution prepared from irradiated MOX fuel. Distribution coefficients ($$K_{rm d}$$s) of various metal ion including Cs were determined for three types of H-MCs (AMP-SG (silica gel enclosing ammonium molybdophosphate), AMP-ALG (calcium alginate gel enclosing ammonium molybdophosphate) and AWP-ALG (calcium alginate gel enclosing ammonium tungstophosphate)) in the spent fuel solution. The three types of H-MCs exhibited higher $$K_{rm d}$$s for Cs than those for the other elements in spent fuel solution. The difference of $$K_{rm d}$$ for the specific element (Cs) and the other elements was larger than one order of magnitude. Therefore, chromatographic separation of Cs in the spent fuel solution using a column packed with H-MCs is promising. It was the same tendency between the spent fuel solution and the single-element solution that the $$K_{rm d}$$ value for Cs of AWP-ALG was the largest followed by that of AMP-ALG and that of AMP-SG. Thus, the mechanism of adsorption of Cs onto these H-MCs would not be changed in the presence of FPs and MAs. Therefore, these types of H-MCs can be effective for separation of Cs in the spent fuel solutions.

論文

Investigation of high-temperature chemical interaction of calcium silicate insulation and cesium hydroxide

Rizaal, M.; 中島 邦久; 斉藤 拓巳*; 逢坂 正彦; 岡本 孝司*

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(9), p.1062 - 1073, 2020/09

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所2号機においてペデスタル内よりもペデスタル外で線量が高くなっている現象が見つかっている。この線量の上昇については、原子炉格納容器内の配管に使用されている保温材(ケイ酸カルシウム)がガス状あるいは粒子状となって沈着したセシウム(Cs)と化学反応を起こして固着するとともに破損してペデスタル外に堆積することで線量が上昇した可能性があると考えている。そこで、本研究では、化学反応の有無を調べるため、反応温度等を調べることのできる熱重量示差熱分析装置(TG-DTA)を用いて、水素-水蒸気含有雰囲気下、最高1100$$^{circ}$$Cまで温度を上昇させて、主なセシウム化合物の一つである水酸化セシウムと保温材との混合物に対して分析を行った。その結果、575-730$$^{circ}$$Cの範囲で反応が起こり、試験後試料のX線回折パターンや元素分析機能付き走査型電子顕微鏡(SEM/EDS)による試料表面の元素分布の結果から、保温材の構成物質であるケイ素(Si)に加え、不純物として含まれるアルミニウム(Al)と安定な化合物(CsAlSiO$$_{4}$$)を形成することが分かった。したがって、ペデスタル外で見つかった高線量の原因として、保温材が関係する可能性があることが分かった。

論文

Influence of mixing solution on characteristics of calcium aluminate cement modified with sodium polyphosphate

入澤 啓太; Garcia-Lodeiro, I.*; 木下 肇*

Cement and Concrete Research, 128, p.105951_1 - 105951_7, 2020/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:42.15(Construction & Building Technology)

本研究では、ポリリン酸ナトリウムを含む混練溶液の量と濃度を変化させてリン酸添加カルシウムアルミネートセメント(CAP)の特性を調査した。ポリリン酸ナトリウムの量を一定にして、混練溶液の量を増大させたとき、カルシウムアルミネートセメント(CAC)中に存在するゲーレナイトと比較して、モノカルシウムアルミネートが減少していった。また、非晶質ゲル相中に存在する水の減少とCAP中の水和物として、ギブサイト(Al(OH)$$_{3}$$)の量が増大した。ポリリン酸ナトリウムの濃度を一定にして、混練溶液の量を増大させたとき、モノカルシウムアルミネートの減少が確認されなかった。このシリーズにおいては、ギブサイトや他の結晶性水和物も同定されなかった。加えて、未反応なポリリン酸ナトリウムがCAP中に残存した。非晶質ゲル相中の水の減少とCAP中の水和物が微細構造の緻密性を向上させていると考えられる。

論文

Development of phosphate modified CAC cementitious systems with reduced water content for the immobilization of radioactive wastes

Garcia-Lodeiro, I.*; 入澤 啓太; 目黒 義弘; 木下 肇*

Proceedings of 15th International Congress on the Chemistry of Cement (ICCC 2019) (Internet), 10 Pages, 2019/09

低中レベルの放射性廃棄物を閉じ込めるために、ポルトランドセメントと添加剤の混合物であるグラウトが、低中レベルの放射性廃棄物に対して一般的に使用されている。しかしながら、ポルトランドセメントを用いた従来のセメント固化工程では、マトリクス中に存在する間隙水や水和物といった水の放射線分解により、水素ガス発生のリスクが残る。カルシウムアルミネートセメントに対してリン酸を添加すると、酸塩基反応によって硬化することが知られている。従来のセメントとは異なる反応メカニズムであることから、放射性廃棄物による水の放射線分解に相当する水素ガスのリスクを最小化する利点があると考えられ、低含水セメント固化体の作製を試みた。本研究は、初期の7日間養生時に温度(35$$^{circ}$$C, 60$$^{circ}$$C, 95$$^{circ}$$C, 110$$^{circ}$$C,180$$^{circ}$$C)を変化させた条件でリン酸添加カルシウムアルミネートセメントに及ぼす含水率低減の影響を調査した。実験結果は、試験された条件において従来のカルシウムアルミネートセメントに結晶性水和物が生成されず、大量の水を減少できたにも関わらず構造的に問題ないことを示した。95$$^{circ}$$Cで養生したサンプルにおいては、水酸化アパタイトの形成が確認された。

論文

Application of phosphate modified CAC for incorporation of simulated secondary aqueous wastes in Fukushima Daiichi NPP, 1; Characterization of solidified cementitious systems with reduced water content

Garcia-Lodeiro, I.*; Lebon, R.*; Machoney, D.*; Zhang, B.*; 入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏*; 大杉 武史; 目黒 義弘; 木下 肇*

Proceedings of 3rd International Symposium on Cement-based Materials for Nuclear Wastes (NUWCEM 2018) (USB Flash Drive), 4 Pages, 2018/11

Processing of contaminated water from Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant (NPP) results in a large amount of radioactive aqueous wastes, with a significant amount of radioactive strontium ($$^{90}$$Sr) and inorganic salts (mainly chlorides). It is challenging to condition these wastes using the conventional cementation because of the significant contamination and associated risk of hydrogen gas generation. The present study investigates the applicability of calcium aluminate cement (CAC) modified with phosphates (CAP) for incorporation of simulated secondary aqueous wastes. The use of CAP system is interesting because it may allow the reduction of water content, and the risk of hydrogen gas generation, since the solidification of this systems does not solely rely on the hydration of clinker phases. CAC and CAP pastes were prepared intermixing with different secondary aqueous wastes (concentrated effluent, iron co-precipitation slurry and carbonate slurry) and cured at either 35$$^{circ}$$C or 90$$^{circ}$$C in open systems for 7 days. Overall, the incorporation of the simulated wastes did not significantly alter the development of CAP or CAC, maintaining the integrity of their microstructure. However, because of the high Cl$$^{-}$$ content in the simulated wastes, CAC system showed formation of the Friedel's salt (Ca$$_{2}$$Al(OH)$$_{6}$$Cl(H$$_{2}$$O)$$_{2}$$). On the other hand, formation of chlorapatite-type phase was detected in the CAP systems cured at 90$$^{circ}$$C.

論文

Reduction of water content in calcium aluminate cement with/out phosphate modification for alternative cementation technique

Garcia-Lodeiro, I.*; 入澤 啓太; Jin, F.*; 目黒 義弘; 木下 肇*

Cement and Concrete Research, 109, p.243 - 253, 2018/07

 被引用回数:10 パーセンタイル:57.69(Construction & Building Technology)

Cementation of the secondary aqueous wastes from TEPCO Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant is challenging due to the significant strontium content and radioactivity, leading to a potential risk of hydrogen gas generation via radiolysis of water content. The present study investigates the reduction of water content in calcium aluminate cement (CAC) with/out phosphate modification by a heat-treatment during the solidification. The reduction of water in the CAC was found restricted by the rapid formation of crystalline hydration phases, whereas the phosphate-modified system allowed the gradual reduction of water, achieving the reduction of 60% water content at 95$$^{circ}$$C. Curing at 60-95$$^{circ}$$C also eliminated the significant cracks found at 35$$^{circ}$$C in the phosphate system. The possible difference in the amorphous products, NaCaPO$$_{4}$$.nH$$_{2}$$O type at 35$$^{circ}$$C and Ca(HPO$$_{4}$$).xH$$_{2}$$O type at 60-95$$^{circ}$$C, may have contributed to the improvement in the microstructure together with the change in the pore size distribution.

論文

カルシウムイオン濃度が異なる水中に保存した岩石での鉱物析出

奈良 禎太*; 桑谷 隆太*; 河野 勝宣*; 佐藤 稔紀; 柏谷 公希*

材料, 67(7), p.730 - 737, 2018/07

岩盤中のき裂の閉塞を考えることは、放射性廃棄物地層処分を考える上で有意義である。そこで本研究では、カルシウム分を含む水中環境に1ヶ月保存した岩石表面に鉱物が析出するかどうかを調べることとした。特に、カルシウムイオン濃度の異なる環境下に岩石を保存した場合、岩石表面への鉱物析出がどのように異なるかについて調べた。その結果、鉱物の析出が確認でき、その析出量は水中のカルシウムイオン濃度に依存することが分かった。また、花崗岩に比べて砂岩ではより多くの鉱物析出が起こることも示された。本研究の結果より、鉱物の析出による岩石内のき裂修復の可能性が示されたと考えられる。

論文

Radiochemical study of the kinematics of multi-nucleon transfer reactions in $$^{48}$$Ca + $$^{248}$$Cm collisions 10% above the Coulomb barrier

G$"o$tz, M.*; G$"o$tz, S.*; Kratz, J. V.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Mokry, Ch.*; Runke, J.*; Th$"o$rle-Pospiech, P.*; Wiehl, N.*; Sch$"a$del, M.; Ballof, J.*; et al.

Nuclear Physics A, 961, p.1 - 21, 2017/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:57.56(Physics, Nuclear)

$$^{48}$$Ca + $$^{248}$$Cmの多核子移行反応の運動学を多層捕集箔法と放射化学分離法を用いて調べた。過去の研究で、生成核の同位体分布の幅が、標的よりも重い同位体より軽い同位体の方が広いことが知られており、標的よりも軽い同位体の方がエネルギーロスの大きな衝突の成分が多いためと解釈されてきた。しかし、本研究で両者の平均的な全運動エネルギー損失、すなわち平均励起エネルギーの大きさが測定され、両者に大きな違いがないことが明らかになった。このことは過去の解釈と矛盾するため、本研究では、高い励起エネルギーを持って生成される標的よりも重い同位体は核分裂によって失われる、という新しい解釈を提案した。

論文

Heat treatment of phosphate-modified cementitious matrices for safe storage of secondary radioactive aqueous wastes in Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant

入澤 啓太; 谷口 拓海; 並木 仁宏; Garc$'i$a-Lodeiro, I.*; 大杉 武史; 榊原 哲朗; 中澤 修; 目黒 義弘; 木下 肇*

Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 6 Pages, 2017/04

東京電力福島第一原子力発電所から発生する汚染水二次廃棄物の安全な貯蔵のために、リン酸セメントを用いて低含水固化技術を開発している。従来のセメントシステムは水和反応を経由して固化し、一定量の水の要求と含有を必要とする。しかしながら、リン酸セメントは酸塩基反応を経由して固化する。それゆえ、水は作業性の観点から必要とされているだけである。水分量が低減されたリン酸セメントシステムは放射性廃棄物による水の放射線分解で発生する水素ガスを低減できるため、安全な貯蔵に貢献できる。本研究は、異なる温度(60, 90, 120$$^{circ}$$C)の開放系及びリファレンスとして20$$^{circ}$$Cの閉鎖系で養生したカルシウムアルミネートセメント(CAC)とリン酸添加CAC(CAP)の含水率と特性を調査した。CACとCAP中の水分量は時間経過に伴い減少した。$$geq$$ 90$$^{circ}$$Cにおいて、CAPはCACよりも低い含水率を得た。CAC中の自由水は、加熱処理により構造水に転換したが、CAPでは生じなかった。ハイドロキシアパタイトの前駆相である正リン酸塩が20, 60$$^{circ}$$CのCAP中で発見され、90$$^{circ}$$Cでは正リン酸塩とハイドロキシアパタイトの混合物が発見された。120$$^{circ}$$CのCAP中のリン酸生成物は、20, 60, 90$$^{circ}$$CのCAPと比較して異なるリン酸塩からなるようにみえる。

論文

Draft genome sequence of calcium-dependent ${it Paenibacillus}$ sp. strain TCA20, isolated from a hot spring containing a high concentration of calcium ions

藤浪 俊*; 武田 喜代子*; 小野寺 威文*; 佐藤 勝也; 佐野 元彦*; 高橋 優嘉*; 鳴海 一成*; 伊藤 政博*

Genome Announcements (Internet), 2(5), p.e00866-14_1 - e00866-14_2, 2014/09

Calcium-dependent ${it Paenibacillus}$ sp. strain TCA20 was isolated from a water sample of a hot spring containing a high concentration of calcium ions. Here, we report the draft genome sequence of this bacterium, which may be the basis for the research of calcium ion homeostasis. The draft genome sequence of ${it Paenibacillus}$ sp. strain TCA20 totals 5,631,463 bp in length and is composed of 33 large contigs ($$>$$ 500 bp) that was deposited at DDBJ/EMBL/Genbank under the accession no. BBIW00000000. The annotation of the draft genome sequence shows that ${it Paenibacillus}$ sp. strain TCA20 has a calcium-specific calcium/proton antiporter, ChaA, and a P-type calcium-transporting ATPase, YloB, was identified as calcium transporters. These transporters may also be important for the growth of ${it Paenibacillus}$ sp. strain TCA20 under the high concentration of calcium ions.

論文

Development of RIMS apparatus for isotope analysis of Calcium nuclear waste materials

宮部 昌文; 大場 正規; 加藤 政明; 若井田 育夫; 渡部 和男

Journal of Nuclear Science and Technology, 43(4), p.305 - 310, 2006/04

 被引用回数:13 パーセンタイル:68.77(Nuclear Science & Technology)

放射性廃棄物中の長寿命難分析核種である$$^{41}$$Caを共鳴イオン化法で分析するために、光源装置の開発を行った。ルビジウム同位体のドップラーフリー吸収線に波長を固定した周波数基準レーザーと、干渉縞の相対位置からコンピューターで複数のレーザーの相対周波数を制御する機構を用いて、共鳴イオン化用レーザーの周波数制御を行う装置を開発した。ヘテロダイン分光法やカルシウムの共鳴蛍光分光法を用いて装置の周波数安定度や周波数同調精度を評価し、開発した光源が共鳴イオン化分析に十分な性能を有することを確認した。

報告書

難分析長寿命核種分析のための波長安定化レーザーの開発,2; ゼーマン効果と干渉縞による4台の半導体レーザーの同時ロックシステム

宮部 昌文; 加藤 政明; 大場 正規; 若井田 育夫; 渡部 和男

JAERI-Tech 2004-065, 19 Pages, 2004/10

JAERI-Tech-2004-065.pdf:0.99MB

原子力施設で発生する放射性廃棄物には、既存の方法では分析が困難な核種や、分析に長時間を要する核種が数多く存在する。こうした難分析核種の分析手法を開発することは、放射性廃棄物のクリアランス制度の運用に向けて、今後重要になると考えられる。われわれは、このような核種を半導体レーザーで多段階共鳴励起し、イオン化して質量分析する方法の開発を行っているが、半導体レーザーは安価で操作が容易な反面、発振波長が時々刻々変動し、そのままでは多段階励起光源として適さない欠点がある。そこで、本研究ではゼーマン効果を利用してルビジウム原子の吸収線に波長をロックさせた半導体レーザーを製作し、さらにこれを標準として、エタロン干渉計の干渉縞を利用して、多段階励起に用いる全半導体レーザーの波長を安定化させる光源システムを開発した。この光源を用いてカルシウム原子の3段階共鳴イオン化を行い、その性能を評価した。

論文

ジルコニア固体電解質を用いた酸素センサの起電力に及ぼす中性子照射効果

日浦 寛雄*; 山浦 高幸; 本橋 嘉信*; 小檜山 守*

日本原子力学会和文論文誌, 1(2), p.202 - 208, 2002/06

原子炉燃料中の酸素ポテンシャルの炉内測定を可能とする酸素センサの開発を行った。本センサは、CaOで安定化したジルコニア電解質の両側に標準極と測定極を接触させて酸素濃淡電池を構成し、発生する起電力から測定極となる燃料中の酸素ポテンシャルを推定する。本開発試験では、センサ標準極にNi/NiO, 測定極には燃料の代わりにFe/FeOを用いることとし、さらに長寿命化対策を考慮してセンサを設計・試作して、その起電力特性を炉外試験及びJMTRでの照射下その場試験において調べた。炉外試験では、700$$^{circ}C$$ $$sim$$ 1000$$^{circ}C$$間の温度変化に対する起電力の温度依存性は理論値とほぼ一致し、起電力経時変化は800$$^{circ}C$$一定の下で980hにわたり4%以内であった。照射下その場試験では、高速中性子(E$$>$$1 MeV)照射量8.0$$times$$10$$^{23}$$ m$$^{-2}$$(照射時間1650h)までの700$$^{circ}C$$ $$sim$$ 900$$^{circ}C$$間の温度変化に対する起電力の温度依存性は炉外試験時に得られた結果とよく一致し、800$$^{circ}C$$一定下での起電力経時変化は理論値の6%以内であった。以上のことから、中性子照射下における燃料中の酸素ポテンシャルの測定が本センサにより可能であることがわかった。

論文

The Factors controlling vertical color variations of North Atlantic Madeira Abyssal Plain sediments

長尾 誠也; 中嶋 悟

Marine Geology, 109, p.83 - 94, 1992/00

 被引用回数:37 パーセンタイル:73.29(Geosciences, Multidisciplinary)

放射性廃棄物の地層処分において、土壌や堆積物中の有機物、鉄、マンガンと放射性核種の相互作用を把握することは重要である。その相互作用の機構を明らかにするためには、それらの土壌中の分布はもちろん、存在形態を把握しなければならない。そこで、分光学的手法で簡単に、非破壊でそれらのパラメーターを測定できる方法の開発を海底堆積物を試料として検討を行なった。簡単な色彩計により海底土の色を測定し、その色と海底土中の有機物、鉄、マンガン、炭酸カルシウム含量と比較した結果、それぞれ正の相関関係が存在した。これは、土壌の化学成分の含量の違いが色に反映されていることを示唆している。また、海底土の鉄は主に水酸化物態で存在している可能性が示唆された。従って本方法は、土壌や堆積物中の有機物、鉄、マンガンの鉛直、水平分布やそれらの存在形態をおさえるには、極めて有効な手段といえる。

論文

Reinvestigation of pressure-induced III-III transitions in ferroelectric Ca$$_{2}$$Sr(C$$_{2}$$H$$_{5}$$COO)$$_{6}$$ and Ca$$_{2}$$Pb(C$$_{2}$$H$$_{5}$$COO)$$_{6}$$

下司 和男

Journal of the Physical Society of Japan, 53(5), p.1602 - 1605, 1984/00

 被引用回数:9 パーセンタイル:70.97(Physics, Multidisciplinary)

Ca$$_{2}$$Sr(C$$_{2}$$H$$_{5}$$COO)$$_{6}$$ 、 Ca$$_{2}$$Pb(C$$_{2}$$H$$_{5}$$COO)$$_{6}$$の二つの強誘電相II、III間の相転移を、ダイアモンド・アンビルを用いた顕微鏡観察と誘電率の精密測定により再検討した。測定は、常温付近で圧力を変化して行い、一次相転移を通過して歪みを導入させないように注意した。Sr-塩では、0.68$$pm$$0.10GPa、Pb-塩では0.60$$pm$$0.10GPaで室温において光学的一軸性から二軸性へと変る相転移が見られた。誘電率測定との対象の結果、この転移はPb-塩ではIII相への転移に対応するのに対し、Sr-塩では新に見出された高圧相IV相への転移であることが明らかになった。この結果、Pb-塩のIII相はII相と同型でないこととなり、従前の見解は否定された。

論文

Phenomenological theory of an isomorphous transition in polar crystals; Application to the II-III transition in ferroelectric Ca$$_{2}$$Pb(C$$_{2}$$H$$_{5}$$COO)$$_{6}$$

下司 和男

Journal of the Physical Society of Japan, 40(2), p.483 - 489, 1976/02

 被引用回数:22

極性結晶に起こり得る、対称性の変化を伴わぬ相転移を簡単な一次元模型によって論じた。自由エネルギーを自発分極の微少変化の幅級数として展開し、各展開係数の温度,圧力依存を仮定することにより、相転移に伴なう誘電率,自発分極,比熱等の異常を求めた。気-液型臨界点における各物理量の臨界指数,圧力-温度平面での誘電率等高線も求められた。この結果を強誘電性Ca$$_{2}$$Pb(C$$_{2}$$H$$_{5}$$COO)$$_{6}$$のII-III相転移に適用し、誘電率の温度-圧力依存性,臨界点附近での異常を少なくとも定性的によって説明することが出来た。

論文

Effect of hydrostatic pressure on the phase transitions in ferroelectric Ca$$_{2}$$Sr(C$$_{2}$$H$$_{5}$$COO)$$_{6}$$ and Ca$$_{2}$$Pb(C$$_{2}$$H$$_{5}$$COO)$$_{6}$$

下司 和男; 小沢 国夫

Journal of the Physical Society of Japan, 39(4), p.1026 - 1031, 1975/04

 被引用回数:37

強誘電性Ca$$_{2}$$Sr(C$$_{2}$$H$$_{5}$$C00)$$_{6}$$,Ca$$_{2}$$Pb(C$$_{2}$$H$$_{5}$$C00)$$_{6}$$の相転移におよぼす静水圧の効果を誘電測定により調べた。Curie点(1気圧において、Sr-塩では9$$^{circ}$$C,Pb-塩では60$$^{circ}$$C)はいずれも静水圧と共に増大する。Curie点の初圧力係数は19.7deg kbar$$^{-}$$$$^{1}$$(Sr-塩),23.4deg kbar$$^{-}$$$$^{1}$$(Pb-塩)であった。II-III転移点(1気圧において、Sr-塩では-173$$^{circ}$$C,Pb-塩では-88$$^{circ}$$C)は圧力と共に上昇し、Ceの気-液型臨界点と似た臨界点に終る。臨界点はSr塩では(-35$$^{circ}$$C,3.35kbar),Pb-塩では(-41$$^{circ}$$C,1.73kbar)に存在する。

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