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-containing porous hydrogel via freeze-crosslinking for efficiency and salt-robust dye Decolorization杉田 剛; 上田 祐生; 中部 倫太郎; 森 勝伸*; 南川 卓也; 関根 由莉奈
Journal of Photochemistry and Photobiology A; Chemistry, 473, p.116773_1 - 116773_9, 2026/04
被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Physical)高効率かつ広範な耐塩性を備えた光触媒材料の開発は、持続可能な廃水処理における主要な課題である。本研究では、凍結架橋法によりWO
を封入したハイドロゲル(WFG)を開発した。この材料は共存塩の存在下でも高い活性を維持した。共焦点レーザー走査顕微鏡により、200
m未満の相互接続されたチャネルが確認され、良好な透水性を保証した。また、コントラストマッチング小角中性子散乱により、封入されたWO
の二次粒子サイズ(約300nm)が水懸濁液中の粒子サイズと一致することが示された。可視光照射下において、WFGはインジゴカルミン(INC)を懸濁状態のWO
よりも1.5倍、WO
被覆ガラス板よりも3.7倍速く脱色した。共存塩類(NaNO
、NaCl、Na
SO
、NaH
PO
)は脱色効率に影響を与え、NaNO
とNa
SO
は反応を促進する一方、Cl
とH
PO
は反応を抑制した。これはイオン強度と陰イオン種が接触効率と電荷移動に影響を与えることを示唆している。
Wang, M.*; 辻 卓也; 松村 大樹; 坂牛 健*; 他9名*
Journal of Physical Chemistry C, 130(2), p.931 - 941, 2026/01
被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Physical)Understanding how compositional complexity influences electrocatalytic kinetics remains a major challenge in the design of multicomponent materials. The multifaceted interactions between constituent elements are able to obscure the factors governing kinetics of electrode processes. Here, we introduce a small compositional change to modulate the rate-determining step of the oxygen evolution reaction (OER) by tuning the binding energies of key intermediates. We combine advanced characterization, including
electrochemical X-ray absorption spectroscopy, with first-principles calculations to demonstrate that the drastic enhancement in OER activity of MnFeNi-based materials is driven by synergistic interactions among the constituent elements. This enhancement stems from targeted modulation of intrinsic reaction pathways, shifting the rate-determining step via controlled stabilization of key intermediates. Our findings introduce a clear viewpoint for understanding how compositional tuning governs kinetics in complex electrocatalytic systems, offering new design principles for next-generation electrochemical materials.
O
and/or SiO
for methanol synthesis; Deciphering the additive-induced boost in catalytic performance by XAFSIwasaki, Kosei*; Ashida, Yuya*; 松村 大樹; Kawakami, Kotaro*; Shibuya, Kana*; Tazawa, Masaru*; 辻 卓也; Shimizu, Hajime*
Journal of CO
Utilization, 97, p.103111_1 - 103111_9, 2025/07
The development of active, long-lived methanol synthesis catalysts can be expedited by thoroughly understanding the operating mechanisms of promoter additives. SiO
serves as an effective support and promoter for Cu/ZnO-type methanol synthesis catalysts; however, it has not been studied as extensively as the industrially predominant Al
O
, despite being similarly potent. Therefore, we conducted X-ray absorption fine structure predominant Al
O
, despite being similarly potent. Therefore, we conducted X-ray absorption fine structure studies to probe the effects of incorporating Al
O
and SiO
additives into Cu/ZnO-based heterogeneous catalysts. The results revealed that the additive elements primarily affected the ability of the Zn species to generate oxygen vacancies by distorting the local structure around element-doped ZnO and that the number of oxygen vacancies correlated to the catalytic activity. Additionally, the oxygen vacancies in ZnO in the Al/Si-incorporated catalysts diminished under catalytic reaction conditions, thereby providing information on the deactivation of catalytic reactions. Our findings can facilitate the development of highly active industrial-grade methanol synthesis catalysts.
田中 裕久*; 松村 大樹; 他8名*
International Journal of Hydrogen Energy, 141, p.1317 - 1327, 2025/06
被引用回数:1 パーセンタイル:27.68(Chemistry, Physical)The safe removal, transportation, and long-term storage of fuel debris in the decommissioning of Fukushima Daiichi is the biggest challenge facing Japan. In the nuclear power field, passive autocatalytic recombiners (PARs) have become established as a technology to prevent hydrogen explosions inside the containment vessel. To utilize PAR as a measure to reduce the concentration of hydrogen generated in the fuel debris storage canister, which is currently an issue, it is required to perform in a sealed environment with high doses of radiation, low temperature, and high humidity, and there are many challenges different from conventional PAR. A honeycomb-shaped catalyst based on automotive catalyst technology has been newly designed as a PAR, and research has been conducted to solve unique problems such as high dose radiation, low temperature, high humidity, coexistence of hydrogen and low oxygen, and catalyst poisons. This paper summarizes the challenges of hydrogen generation in a sealed container, the results of research, and a guide to how to use the PAR for fuel debris storage canisters.
Lei, Y.-J.*; 松村 大樹; 他15名*
Nature Communications (Internet), 15, p.3325_1 - 3325_12, 2024/04
被引用回数:90 パーセンタイル:99.06(Multidisciplinary Sciences)The effective flow of electrons through bulk electrodes is crucial for achieving high-performance batteries, although the poor conductivity of homocyclic sulfur molecules results in high barriers against the passage of electrons through electrode structures. This phenomenon causes incomplete reactions and the formation of metastable products. To enhance the performance of the electrode, it is important to place substitutable electrification units to accelerate the cleavage of sulfur molecules and increase the selectivity of stable products during charging and discharging. Herein, we develop a single-atom-charging strategy to address the electron transport issues in bulk sulfur electrodes. The establishment of the synergistic interaction between the adsorption model and electronic transfer helps us achieve a high level of selectivity towards the desirable short-chain sodium polysulfides during the practical battery test. These finding indicates that the atomic manganese sites have an enhanced ability to capture and donate electrons. Additionally, the charge transfer process facilitates the rearrangement of sodium ions, thereby accelerating the kinetics of the sodium ions through the electrostatic force. These combined effects improve pathway selectivity and conversion to stable products during the redox process, leading to superior electrochemical performance for room temperature sodium-sulfur batteries.
美崎 慧*; 三輪 寛子*; 伊藤 孝; 吉田 健文*; 長谷川 慎吾*; 中村 由紀奈*; 徳竹 駿太*; 高畠 萌*; 下村 浩一郎*; Chun, W.-J.*; et al.
ACS Catalysis, 13(18), p.12281 - 12287, 2023/09
被引用回数:12 パーセンタイル:51.04(Chemistry, Physical)The direct alkylation of benzenes with simple alkanes is one of the ideal processes for the production of alkylbenzenes. We demonstrated that Pd nanoparticles on the outer surface of H-ZSM-5 are efficient catalysts for direct alkylation. The reaction proceeds through the activation of an alkane on the acid sites present inside the zeolite pores. This process is followed by the nucleophilic addition of an arene to the activated alkane. The spillover of the abstracted hydrogen atoms from the acid sites to the Pd nanoparticles on the outer surface accelerates recombination to H
. A maximum toluene conversion of 58.5% and selectivity of 95.6% for the alkylated products are achieved when toluene is reacted with
-heptane.
-selective alkylation is achieved, due to the effect of the pore size of H-ZSM-5. The
SR study of muonium, a pseudo-isotope of hydrogen, in aluminosilicates suggested that the formation of atomic hydrogen is possible and its lifetime is in the sub-microsecond range or longer, which is long enough for chemical reactions.
内海 太禄*; 寺澤 俊春*; 工藤 勇*; 鈴木 常生*; 中山 忠親*; 末松 久幸*; 小川 徹
Journal of the Ceramic Society of Japan, 128(2), p.96 - 100, 2020/02
被引用回数:6 パーセンタイル:21.74(Materials Science, Ceramics)放射性廃棄物容器中の水素再結合触媒坦持材とすることを目的として、ジオポリマー中でミリメートル径の開気孔を制御することを試みた。ジオポリマー原料にポア形成材としてシリコン粉末を添加した。モールド注入前に原料スラリーを温浴で処理することで最大81%の気孔率のジオポリマー・フォームを調製した。開気孔率は温浴処理時間とともに増えた。温浴処理にともないジオポリマーの粘度が上がることで、気孔が内部にとどまることが影響している。このように、ポア形成材添加と温浴処理という簡単な方法で高い開気孔率をもったジオポリマーが調製できることを示した。
枝尾 祐希; 佐藤 克美; 岩井 保則; 林 巧
Journal of Nuclear Science and Technology, 53(11), p.1831 - 1838, 2016/11
被引用回数:9 パーセンタイル:57.30(Nuclear Science & Technology)Detritiation system of a nuclear fusion plant is mandatory to be designed and qualified taking all the possible extraordinary situations in addition to that in a normal condition carefully into consideration. We focused on the change in efficiency of tritium oxidation of a catalytic reactor in an event of fire where the air accompanied with hydrocarbons, water vapor and tritium is fed into a catalytic reactor at the same time. Our test results indicated; (1) tritiated hydrocarbon produces significantly by reaction between tritium and hydrocarbons in a catalytic reactor; (2) there is little possibility of degradation in detritiation performance due to tritiated hydrocarbons produced in the catalyst reactor are combusted; (3) there is no possibility of uncontrollable rise in temperature of the catalytic reactor by heat of reactions; and (4) saturated water vapor enables to poison the catalyst temporarily and degrades the detritiation performance. Our investigation indicated a saturated water vapor condition without hydrocarbons would be the dominant scenario to determine the amount of catalyst for the design of catalytic reactor of the detritiation system.
池田 隆司; Hou, Z.*; Chai, G.-L.*; 寺倉 清之*
表面科学, 36(7), p.345 - 350, 2015/07
カーボンアロイ触媒は固体高分子形燃料電池の白金代替正極触媒として有望視されている。我々は第一原理に基づいた分子動力学シミュレーションによりカーボンアロイ触媒における酸素還元反応機構を調べてきた。本稿では我々のシミュレーションにより示唆されたカーボンアロイ触媒の活性点での可能な酸素還元反応機構を紹介する。
photocatalystsChoi, Y.; 梅林 励; 吉川 正人
Journal of Materials Science, 39(5), p.1837 - 1839, 2004/03
被引用回数:239 パーセンタイル:97.80(Materials Science, Multidisciplinary)炭素ドープアナターゼ二酸化チタン(TiO
)光触媒は粉末TiCを高温酸化(処理条件:623K, 50-100時間)することによって作製された。XRDとXPS分析によって、炭素はTiO
格子中の酸素と置換されていることがわかった。DRS測定によって、炭素ドープアナターゼTiO
の光吸収は純粋なアナターゼTiO
に比べて低エネルギー側へシフトしていることが示された。炭素ドープ試料上に吸着したメチレンブルー色素の分解が420-500nmの可視領域下で観察された。この結果はTiO
中の酸素が炭素と置換することによって可視光下で色素の分解を促進したと結論付けた。
photocatalysts by oxidative annealing of TiCChoi, Y.; 梅林 励; 山本 春也; 田中 茂
Journal of Materials Science Letters, 22(17), p.1209 - 1211, 2003/09
被引用回数:48 パーセンタイル:77.70(Materials Science, Multidisciplinary)粉末炭化チタンを酸化雰囲気で焼成することによって光触媒能の高い二酸化チタンを作製した。350
にて炭化チタンを焼成するとアナターゼ型二酸化チタンが、800
ではルチル型二酸化チタンが優先的に生成された。炭化チタンの高温酸化によって作製したアナターゼ型二酸化チタン粉末(1g)と市販されているアナターゼ型二酸化チタン粉末(1g)を用いて紫外光照射下での水の分解量を指標として光触媒能を測定した結果、前者の方が光触媒能が約2倍程度高いことがわかった。これはアナターゼ型二酸化チタンに残留する炭素の影響であると示唆された。
大橋 弘史; 稲垣 嘉之
JAERI-Tech 2003-046, 47 Pages, 2003/05
炉外技術開発試験の試験項目の1つとして、HTTR水素製造システムと同温度・圧力条件下で水蒸気改質反応特性を明らかにすることを計画している。炉外技術開発試験における反応特性評価をより正確に実施するために、実験室規模の装置を用いて、メタン流量1.18
10
~3.19
10
mol/s,反応温度500~900
,圧力1.1~4.1MPa,メタンに対する水蒸気のモル比2.5~3.5の条件下で、装置に依存しない触媒固有の性能である活性化エネルギーの評価を行った。この結果、炉外技術開発試験装置で使用する2種類のニッケル触媒の見かけの活性化エネルギーは、51.4及び57.4kJ/molであり、反応速度定数は圧力の-0.15~-0.33乗に比例することを明らかにした。
西畑 保雄; 水木 純一郎; 赤尾 尚洋; 田中 裕久*; 上西 真里*; 木村 希夫*; 岡本 篤彦*; 浜田 典昭*
Nature, 418(6894), p.164 - 167, 2002/07
被引用回数:1068 パーセンタイル:99.83(Multidisciplinary Sciences)触媒は自動車の排気ガス中の窒素酸化物,一酸化炭素,燃料の燃え残りである炭化水素を無害化するのに広く使用されている。触媒は安定な固体表面上に貴金属の微粒子が分散されている。運転中に触媒は高温にさらされるため、貴金属粒子は凝集による肥大化のため総表面積は減少する。その結果として触媒活性は劣化する。近年エンジン始動直後から触媒を活性化させるために触媒をエンジンの近くに設置する傾向にあるが、触媒の耐熱性が要求されるために、この問題は深刻化している。従来の触媒システムでは8万km以上の走行に対して触媒活性を保証するために大過剰の貴金属が使用されている。1970年代初頭よりペロブスカイト型物質は自動車触媒への応用に向けて研究されてきたが、この研究ではLaFe
Co
Pd
O
が現代のガソリンエンジンの排ガス成分の変動に対して構造的に応答することにより貴金属の高分散状態が維持できることを、X線回折及び吸収実験により示した。排ガス中で遭遇する還元及び酸化雰囲気にさらされると、パラジウムはペロブスカイト格子から可逆的に出入りすることがわかった。その移動のためにパラジウム粒子の成長が抑えられ、長期間の使用と経年変化において高い触媒活性が維持されることが説明される。
-anatase film on Si(001) substrate with TiN and SrTiO
as buffer layersSugiharuto; 山本 春也; 住田 泰史; 宮下 敦巳
Journal of Physics; Condensed Matter, 13(13), p.2875 - 2881, 2001/04
被引用回数:15 パーセンタイル:60.61(Physics, Condensed Matter)酸素雰囲気中のレーザ蒸着法によりSi(001)基板上にSrTiO
とTiNをバッファ層としてアナターゼ相TiO
薄膜をエピタキシャル出来た。アナターゼ相TiO
薄膜とSrTiO
/TiNのバッファ層及びSi基板との結晶学的な関係を
-2
測定と極点図測定のX線回折法により求めた。薄膜の成長方向については、
/
/
/
の関係があり、面内方向については、
//
//
//
の関係があった。アナターゼ相TiO
の結晶品位はロッキングカーブ測定で、薄膜の組成は2.0MeVの
Heを用いたラザフォード後方散乱分光(RBS)により求められた。
田中 裕久*; 上西 真里*; 丹 功*; 木村 希夫*; 水木 純一郎; 西畑 保雄
SAE 2001 World Congress Paper; Advanced Catalytic Converters and Substrates for Gasoline Emission Systems (SP1573), p.1 - 8, 2001/00
ペロブスカイト型酸化物を基本としたセラミックス触媒が開発された。この触媒は特別な処理を必要とせず、通常の使用条件下で、貴金属の自己再生という新しい機能を実現するために原子レベルで制御されている。
山岸 功; 山口 五十夫; 久保田 益充*
JAERI-Research 2000-038, 40 Pages, 2000/09
実高レベル廃液の群分離試験の際に発生した放射性廃液からの放射性核種除去技術を開発し、実際の廃液に適用した。高硝酸濃度廃液については、脱硝せずに直接中和処理することにより処理期間を短縮し、フェロシアン化物及びチタン酸によりCs及びSrを選択的に吸着できたので二次廃棄物発生量も低減した。これまで処理手段がなかった錯形成剤含有廃液についても、白金触媒共存下で錯形成剤(DTPA)を酸化分解することにより、錯形成核種を沈殿として除去できることを明らかにした。これらの技術で除去困難な核種はSb-125及びCo-60であったが、試作したTi基材の交換体を用いることにより、4000以上の除染係数でSbを除去することができた。
木下 弘毅*; 平田 勝; 矢幡 胤昭
Journal of Nuclear Science and Technology, 28(3), p.228 - 238, 1991/03
示差熱天秤を用いてイオン交換樹脂の熱分解挙動を調べた。樹脂の熱分解は三段階に分かれて進行する。即ち、第1段階は含有水分の蒸発、第2段階は交換基の分解、第3段階は樹脂基体の熱焼による。次に、酸化銅触媒をフリーボードに設置した流動層を用いて樹脂の燃焼条件を調べた。樹脂は約750
Cに加熱した流動層内で燃焼し、排ガス中の未燃焼物は約650
Cに加熱した酸化銅触媒との接触反応で燃焼させた。この実験から酸化銅触媒はイオン交換樹脂の焼却に適していることを確かめた。イオン交換樹脂を焼却する際に発生するSOxをCa(OH)
添加で固定を試みた。この方法はSOx固定に有効であるが、過剰のCa(OH)
の一部は触媒に吸着し、更にパイプラインに堆積し、ガスの流れに影響を及ぼした。従ってイオン交換樹脂から発生するSOxの固定については改良法が必要である。
矢幡 胤昭
Inorganica Chimica Acta, 140, p.279 - 282, 1987/00
Puに汚染した有機性廃棄物からPuを回収するための焼却法を調べた。有機物を高温で焼却し回収したPuは一般に不溶性となるため低温焼却が必要である。従って、エポキシ樹脂、イオン交換樹脂等Puに汚染される有機物を模擬試料に用いて熱分解し、酸素濃度の関係、温度条件、熱分解生成物の成分分析を行い低温焼却条件を求めた。その結果固体有機物では600
C、液体では500
Cまでに熱分解又は気化が生じる。エポキシ樹脂の燃焼は酸素濃度の影響が大きいが、イオン交換樹脂は含水量が大きく、酸素濃度の影響は少ない。熱分解生成物は炭化水素、遊離炭素、水素等であり、可燃物質であるが酸素拡散が不十分だとススやタールが発生する。酸素濃度を高め、触媒使用温度を調べ、燃焼効率の向上を計った。またイオン交換樹脂から発生するSOxは触媒毒となるがCa(OH)
添加で固定し連続処理条件を求めた。
戸根 弘人; 根小屋 真一; 大内 義弘; 下村 寛昭; 田中 利幸; 藤田 久美雄; 岡本 芳三
JAERI-M 8309, 73 Pages, 1979/07
HENDELは多目的高温ガス実験炉の炉内構造物、中間熱交換器、高温配管などの性能および健全性を実証するため、1980年未完成を目標に、その設計製作が進められている。この設計製作にさきだち、HENDELの基本的な全体系統設計、各部系統設計および構成機器設計を行なった。本報告書はHENDELの主要な構成機器設計を行なった。本報告書はHENDELの主要な構成要素であるメイクアップ系および精製系の構造、構成機器、設計データ、物質収支、熱収支など基本製作設計を遂行する過程で実施された検討内容をまとめたものである。
前田 充; 鏡 八留雄; 宮島 和俊; 八木 英二
日本原子力学会誌, 21(4), p.344 - 350, 1979/00
被引用回数:2フッ化物揮発法再処理の研究開発の一環として、低温における酸化ウランのフッ素化に関し、3インチ径流動層を用い回分・半連続操作によるフッ素化特性を明らかにした。工学フッ素化速度データ、kg量フッ素、UF
取扱い上の技術経験などについて報告した。