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報告書

Pu燃焼高温ガス炉のための模擬燃料核の微細構造観察

相原 純; 植田 祥平; 本田 真樹*; 笠原 清司; 岡本 孝司*

JAEA-Research 2024-012, 98 Pages, 2025/02

JAEA-Research-2024-012.pdf:32.24MB

Pu燃焼高温ガス炉とは、再処理Puの量を安全に減らすための高温ガス炉である。Pu燃焼高温ガス炉では、PuO$$_{2}$$-イットリア安定化ジルコニア(PuO$$_{2}$$-YSZ)の微小球にZrC層を被覆し、更にSiC-TRISO被覆を施した核拡散抵抗性の高い被覆燃料粒子(CFP)を用いる計画である。ZrC層の役割は酸素ゲッターである。平成26-29年に行われたPu燃焼高温ガス炉研究プロジェクトでは、Puの模擬物質としてCeを用いて模擬CFPが製造され、更に、この模擬CFPがHTTR燃料と同様に黒鉛母材で焼き固められ模擬燃料コンパクトが製造された。本報告では、模擬燃料コンパクト製造までの各段階におけるCeO$$_{2}$$-YSZ核及びZrC層の微細構造観察の結果を報告する。

論文

High temperature nanoindentation of (U,Ce)O$$_{2}$$ compounds

Frazer, D.*; Saleh, T. A.*; 松本 卓; 廣岡 瞬; 加藤 正人; McClellan, K.*; White, J. T.*

Nuclear Engineering and Design, 423, p.113136_1 - 113136_7, 2024/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)

ナノインデンテーション法では、微小な試験片を用いてヤング率,硬度及びクリープ強度といった機械物性を評価することが可能である。本研究ではMOX燃料の代替物質として(U,Ce)O$$_{2}$$を用いて、高温ナノインデンテーション試験を実施した。試料のCe含有率は0.1、0.2及び0.3mol%とし、温度は800$$^{circ}$$Cまでの測定を行い、ヤング率、硬度及びクリープ強度の評価を行った。温度の上昇に伴い、ヤング率は線形的に低下し、硬度は指数関数的に低下する結果が得られた。また、800$$^{circ}$$Cにおいては、応力指数n=4.7$$sim$$6.9のクリープ変形が得られた。

論文

Liquid phase sintering of alumina-silica co-doped cerium dioxide CeO$$_{2}$$ ceramics

Vauchy, R.; 廣岡 瞬; 渡部 雅; 横山 佳祐; 砂押 剛雄*; 山田 忠久*; 中道 晋哉; 村上 龍敏

Ceramics International, 49(2), p.3058 - 3065, 2023/01

 被引用回数:11 パーセンタイル:64.70(Materials Science, Ceramics)

Pure and low $$alpha$$-Al$$_{2}$$O$$_{3}$$-SiO$$_{2}$$ co-doped ceria specimens were prepared by conventional ceramic processing using powder metallurgy. The effect of co-doping on the microstructural and structural properties of cerium dioxide was investigated by means of optical microscopy, scanning electron microscopy, X-ray diffraction and Raman spectroscopy. The co-addition of alumina and silica promoted liquid phase sintering (LPS) and significantly contributed to grain growth, even in the small concentrations of the present study (1 wt% and 2 wt%). A glassy-look phase precipitated at the grain boundaries, characteristic of liquid phase sintering. The addition of dopants to the formulation greatly enhanced the grain growth process without disturbing the CeO$$_{2}$$ structure.

論文

Thermal and mechanical properties of CeO$$_{2}$$

鈴木 紀一; 加藤 正人; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; Carvajal-Nunez, U.*; Nelson, A. T.*; McClellan, K. J.*

Journal of the American Ceramic Society, 102(4), p.1994 - 2008, 2019/04

 被引用回数:53 パーセンタイル:93.43(Materials Science, Ceramics)

CeO$$_{2}$$の熱物性及び機械物性を測定した。熱重量分析法により酸素ポテンシャルを測定し、欠陥化学モデルを用いてデータを解析した。音速測定, 共鳴超音波分光法及びナノインデンテーション法によりCeO$$_{2}$$の弾性率を得た。得られた弾性率を用いてデバイ温度及びグリュナイゼン定数を評価するとともに、その評価結果を基に比熱及び熱伝導率を計算した。熱伝導率の計算結果は実験値をよく再現し、また、不純物依存性が大きいことが示された。

論文

Effect of a raw material powder on sintered CeO$$_{2}$$ pellets by 28 GHz microwave irradiation

赤司 雅俊; 松本 卓; 加藤 正人

Transactions of the American Nuclear Society, 118, p.1391 - 1394, 2018/06

本研究では28GHzのマイクロ波照射によるCeO$$_{2}$$ペレットの焼結試験を実施し、焼結ペレットの密度に及ぼす原料粉の影響を検討した。最高温度1473Kにて30分間保持した条件において得られたペレットはかさ密度で最高94.2%T.D.に達した。原料粉の粒子径が大きくなるほどかさ密度は低下する傾向が見られた。一方、見かけ密度では全てのペレットが93.5%T.D.以上の値を示した。両者の違いはペレットの開気孔率の違いによって生じたことが分かった。マイクロ波焼結は試料を内部加熱させ、かつ均質に加熱することができるため、高密度でポーラスなペレットが得られたと考えられる。

論文

Sintering behavior of (U,Ce)O$$_{2}$$ and (U,Pu)O$$_{2}$$

中道 晋哉; 廣岡 瞬; 砂押 剛雄*; 加藤 正人; Nelson, A.*; McClellan, K.*

Transactions of the American Nuclear Society, 113(1), p.617 - 618, 2015/10

CeO$$_{2}$$はPuO$$_{2}$$の模擬物質として多くの研究が行われている。Dorrは(U,Ce)O$$_{2}$$の焼結に関して、ハイパーストイキオメトリ領域では還元雰囲気と比べて低温で焼結が進むことを報告している。しかし、試料の酸素/金属比は正確にはコントロールされておらず、(U,Ce)O$$_{2}$$と(U,Pu)O$$_{2}$$の類似性について定量的な議論はされていない。よって本研究では、(U,Ce)O$$_{2}$$と(U,Pu)O$$_{2}$$の焼結挙動について調べ、酸素欠陥の影響について評価を行った。

論文

Structural changes of ZrO$$_{2}$$-CeO$$_{2}$$ solid solutions around the monoclinic-tetragonal phase boundary

八島 正知*; 廣瀬 輝夫*; 片野 進; 鈴木 康雄*; 垣花 眞人*; 吉村 昌弘*

Physical Review B, 51(13), p.8018 - 8025, 1995/04

 被引用回数:121 パーセンタイル:97.28(Materials Science, Multidisciplinary)

Zr$$_{1-x}$$CexO$$_{2}$$固溶体(x=0, 0.02, 0.05, 0.08, 0.10, 0.12, 0.15)の単斜相(P2$$_{1}$$/c)と正方晶(P4$$_{2}$$/nmc)の結晶構造を高分解能中性子回折実験により調べた。この結果、CeO$$_{2}$$濃度の増加とともに、単斜相の格子定数a, b, cは増大し、角度$$beta$$は減少した。この増加はZr$$^{4+}$$のイオン半径に比べて、 Ce$$^{4+}$$のイオン半径が大きいことによる。またCe濃度の増加とともに、陽イオン(Zr, Ce)の原子座標xとyは減少し、zは増大する。一方酸素原子の座標xは増大するが、y, zはほとんど変化しない。CeO$$_{2}$$濃度の増加に伴う$$beta$$角の減少と原子座標の変化は、単斜相の構造が正方晶の構造に近づいていくことを示している。

論文

Phase relations in the systems ZrO$$_{2}$$-Y$$_{2}$$O$$_{3}$$-Nd$$_{2}$$O$$_{3}$$ and ZrO$$_{2}$$-Y$$_{2}$$O$$_{3}$$-CeO$$_{2}$$

日夏 幸雄; 室村 忠純

Mater.Res.Bull., 21, p.1343 - 1349, 1986/00

 被引用回数:31 パーセンタイル:79.51(Materials Science, Multidisciplinary)

ZrO$$_{2}$$-Y$$_{2}$$O$$_{3}$$-Nd$$_{2}$$O$$_{3}$$系とZrO$$_{2}$$-Y$$_{2}$$O$$_{3}$$-CeO$$_{2}$$系の相関系を1100~1600$$^{circ}$$Cで調べた。蛍石型相単相領域を格子定数と組成との関係から求めた。ZrO$$_{2}$$-Y$$_{2}$$O$$_{3}$$-Nd$$_{2}$$O$$_{3}$$系では、Y$$_{2}$$O$$_{3}$$-安定化ジルコニア(蛍石型相)に1100$$^{circ}$$Cでは37モル%、1600$$^{circ}$$Cでは42モル%Nd$$_{2}$$O$$_{3}$$が固溶することがわかった。ZrO$$_{2}$$-Y$$_{2}$$O$$_{3}$$-CeO$$_{2}$$系では、1600$$^{circ}$$Cで40モル%のCeO$$_{2}$$が安定化ジルコニアに固溶することがわかった。

論文

A Study of the reactions between ZrC and some metal oxides

小川 徹; 井川 勝市; 岩本 多實

Journal of Nuclear Materials, 87(1), p.40 - 48, 1979/00

 被引用回数:3

ZrC粉末、ZrC被覆層とCeO$$_{2}$$,UO$$_{2}$$,SrOとの高温化学反応を調べた。CeO$$_{2}$$はZrCと1473-2073Kで反応し、CeO$$_{3}$$とCe$$_{Z}$$r$$_{2}$$O$$_{7}$$を生成する。UO$$_{2}$$-ZrC混合物では1673-1973Kでほとんど何の反応も見られなかった。SrOはZrCと1273K以上で反応し、SrZrO$$_{3}$$、Sr蒸気と、おそらくは、COを生成する。SrO中に埋めたZrC被覆粒子上のSrZrO$$_{3}$$生成は、1673Kでは急激であった。反応によって、すべての粒子はZrC層に損傷を受けた。ZrC中のSr濃度は検出限界以下であったが、アルミナ核中にはSrが検出された。

口頭

Discovery of the shape controllable cavity surrounded by facets in ceramics

芹澤 弘幸

no journal, , 

負結晶とは、単結晶中に発生するキャビティーで、それ自体が格子面によって囲まれている実態のない結晶のことを言い、鉱物学の分野ではよく知られた存在である。我々は、UO$$_{2}$$中でのヘリウム挙動に関する実験を進めていて、ヘリウムガスバブルが、熱処理の過程でこの負結晶へと変化することに気が付いた。また、熱処理温度を変化させた試料をそれぞれ詳細に観察するうちに、負結晶の形状が3種類あり、内圧の変化によって、その形状が決まることが判明した。格子面の成長で考えられる立方八面体のキャビティーは、発見することができなかった。これは、格子面の表面積が異常に大きくなること、及びギブス・トムソン効果によるものではないかと推察される。本研究で、表面自由エネルギーの小さい${113}$${011}$よりも早く成長し始めることが判った。この現象を我々はSTEP FREE ENERGY MODELによって説明した。我々は現在、静電加速器を用いてイオン注入したヘリウムを析出させることによりCeO$$_{2}$$薄膜中に発現させる試験を実施しており、既にナノメーターサイズの負結晶を発生させることができることを確認している。

口頭

Study on development of additive-free dry granulation technology and evaluation of granulation characteristics

石井 克典; 瀬川 智臣; 川口 浩一; 仁科 匡弘; 牧野 崇義; 名取 ゆり*

no journal, , 

原子力機構は簡素化MOXペレット製造法の開発を実施している。本プロセスでは、水をバインダに用いた攪拌造粒法によりMOX粉末の流動性の改良を行っている。高速攪拌造粒法は、湿式臨界管理が適用されるため製造能力が低いという課題がある。核融合炉のトリチウム増殖Li$$_{2}$$Oブランケット球のための新しい造粒法として、シンプルな添加剤フリーの乾式造粒法が最近提案されている。本研究では、この新しい造粒手法のMOX粉末への適用性を検討するための試験結果について報告する。

口頭

Thermophyisical properties of (U,Ce)O$$_{2pm x}$$

White, J.*; 廣岡 瞬; 村上 龍敏; Nelson, A.*; McClellan, K.*; 加藤 正人

no journal, , 

MOX燃料の模擬物質としてCe含有混合酸化物を用いるためには、Ceの影響を適切に評価するために熱物性の基本的な研究が必要である。酸素不定比性を示すMOXの熱物性測定においては、温度に対応して酸素/金属比を評価することが重要になってくる。本研究では、熱重量測定装置及び物性測定装置(レーザーフラッシュ装置、熱量計)にガス調整システムをインストールし、酸素分圧をコントロールしながら1200$$^{circ}$$Cまでの熱物性データを取得した。

口頭

Recent research on image crystals; Discovery of shape-controllable cavities surrounded by facets in ceramics

芹澤 弘幸

no journal, , 

イメージクリスタルの発見から形状変化の解析に至る一連の研究成果を報告し、今後の研究計画について議論する。核燃料中のヘリウム挙動の研究を実施した際に、ヘリウムがセラミックス中に析出すると負結晶が発現することを偶然発見した。また、試料の温度履歴によって負結晶の形状が異なることから、負結晶の形状が内圧によって変化するという知見を得た。更に興味深いのは、負結晶の形状が内圧に釣り合う表面自由エネルギーだけで決まるのではなく、ステップフリーエネルギーにも依存することである。これまで、これらのエネルギーの関係は明確に定義されていなかったが、本研究により、表面自由エネルギーが平衡論でいうところの安定性を意味し、ステップフリーエネルギーは速度論でいうところの活性化エネルギーに相当することが判明した。我々はこのように形状変化可能な負結晶をイメージクリスタルと命名した。今後は、イメージクリスタル含有機能性セラミックス薄膜の開発を進めると共に、J-Park, SPring-8等の大型実験装置を用いて学術的側面からの研究を加速する。

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