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吉田 一雄; 桧山 美奈*; 玉置 等史
JAEA-Research 2024-007, 24 Pages, 2024/08
再処理施設の過酷事故の一つである高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故では、沸騰により廃液貯槽から発生する硝酸-水混合蒸気とともにルテニウム(Ru)の揮発性の化学種(RuO)が放出される。このためリスク評価の観点からは、Ruの定量的な放出量の評価が重要な課題である。RuOの発生現象には、廃液の溶媒である硝酸の放射線分解で発生する亜硝酸が沸騰段階でのRuOの発生を抑制することが実験的に示されている。この現象を解析的に取り扱うには、廃液の当該事故時の硝酸及び亜硝酸を含めた窒素化合物の化学変化の解析が必要となる。廃液貯槽沸騰模擬コード:SHAWEDでは、硝酸-水-FP硝酸塩系での気液平衡の仮定に基づき廃液の温度上昇、硝酸及び水の蒸発量、気泡破裂に伴う飛沫生成量を計算する。現状の解析では、廃液中の亜硝酸濃度等の変化を模擬できない。より現象に即した模擬を可能にするため当該事故時の施設内の化学的な挙動を解析するSCHERNをSHAWEDと結合させ、放射線分解による亜硝酸の生成も考慮した廃液貯槽内の熱流動挙動解析及び化学挙動解析を同時に可能とするよう改良した。本報では、両計算コードを結合した計算の流れ、両者間でのデータの授受を概説し模擬結果の一例を示す。
Zablackaite, G.; 塩津 弘之; 城戸 健太朗; 杉山 智之
Nuclear Engineering and Technology, 56(2), p.536 - 545, 2024/02
被引用回数:1 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)Radioactive iodine is a representative fission product to be quantified for the safety assessment of nuclear facilities. In integral severe accident analysis codes, the iodine behavior is usually described by a multi-physical model of iodine chemistry in aqueous phase under radiation field and mass transfer through gas-liquid interface. The focus of studies on iodine source term evaluations using the combination approach is usually put on the chemical aspect, but each contribution to the iodine amount released to the environment has not been decomposed so far. In this study, we attempted the decomposition by revising the two-film theory of molecular-iodine mass transfer. The model involves an effective overall mass transfer coefficient to consider the iodine chemistry. The decomposition was performed by regarding the coefficient as a product of two functions of pH and the overall mass transfer coefficient for molecular iodine. The procedure was applied to the EPICUR experiment and suppression chamber in BWR.
Thwe Thwe, A.; 門脇 敏; 永石 隆二
Journal of Nuclear Science and Technology, 60(6), p.731 - 742, 2023/06
被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Nuclear Science & Technology)本研究では、詳細な化学反応を考慮した非定常反応流れの数値計算を遂行し、固有不安定性による水素-空気希薄予混合火炎の不安定挙動を調べ、未燃ガス温度と圧力の影響を明らかにした。広い空間における火炎の不安定挙動をシミュレートし、セル状火炎の燃焼速度を求めた。そして、火炎不安定挙動に及ぼす熱損失および火炎スケールの効果を精査した。平面火炎の燃焼速度は、未燃ガスの温度が上昇すると増加し、未燃ガスの圧力と熱損失が上昇すると減少する。平面火炎の燃焼速度で標準化したセル状火炎の燃焼速度は、圧力(温度)の上昇と共に増大(減少)する。熱損失が存在する場合、標準化したセル状火炎の燃焼速度は、断熱の場合より大きくなる。これは、未燃ガスの高圧力と熱損失は、火炎の不安定挙動と不安定性をプロモートするからである。
吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*
JAEA-Research 2023-001, 26 Pages, 2023/05
再処理施設の過酷事故の一つである高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故では、沸騰により廃液貯槽から発生する硝酸-水混合蒸気とともにルテニウム(Ru)の揮発性の化学種が放出される。このためリスク評価の観点からは、Ruの定量的な放出量の評価が重要な課題である。再処理施設のリスク評価の精度向上に資するため、計算プログラムを用いて当該事故時でのソースタームを解析的に評価する手法の整備を進めている。提案する解析手法では、まず廃液貯槽の沸騰をSHAWEDで模擬する。模擬結果の蒸気発生量等を境界条件としてMELCORにより施設内の蒸気等の流れに沿って各区画内の熱流動状態を模擬する。さらに各区画内の熱流動状態を境界条件としてSCHERNを用いてRuを含む硝酸、NO等の化学挙動を模擬し、施設外への放射性物質の移行量(ソースターム)を求める。本報では、仮想の実規模施設での当該事故を想定して、これら3つの計算プログラム間でのデータの授受を含めて解析事例を示す。
山本 智彦; 加藤 篤志; 早川 雅人; 下山 一仁; 荒 邦章; 畠山 望*; 山内 和*; 江田 優平*; 由井 正弘*
Proceedings of 2023 International Congress on Advanced in Nuclear Power Plants (ICAPP 2023) (Internet), 6 Pages, 2023/04
In the secondary cooling system of sodium-cooled fast reactor (SFR), a rapid detection of hydrogen explosion due to sodium-water reaction by water leakage from heat exchanger tube is steam generator (SG) is important in terms of safety and property protection. For the hydrogen detection, Ni-membrane hydrogen detectors using atomic transmission phenomenon were used in Japanese proto-type sodium-cooled fast reactor "Monju". However, during the plant operation, many alarms of water leakage were occurred without sodium-water reaction in relation to temperature up and down. The authors focus on the difference in composition of hydrogen and the difference between the background hydrogen under normal operation and the hydrogen generated by the sodium-water reaction and theoretically estimate the hydrogen behavior in liquid sodium by using ultra-accelerated quantum chemical molecular dynamics (UA-QCMD). As the results of theoretical estimation, dissolved H or NaH, rather than H, is the predominant form of the background hydrogen in liquid sodium, and hydrogen produced in large amounts by sodium-water reaction can exist stably as fine bubbles with a NaH layer on their surface. Currently, the authors study the new hydrogen detector system focusing on the difference between the background hydrogen (dissolved H) and the hydrogen by sodium-water reaction (fine bubbles H). This paper describes the comparison between the theoretical estimation and experimental results based on hydrogen form in sodium.
吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*
JAEA-Research 2021-013, 20 Pages, 2022/01
再処理施設の過酷事故の一つである高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故では、沸騰により廃液貯槽から発生する硝酸-水混合蒸気とともにルテニウム(Ru)の揮発性の化学種が放出される。そのための事故対処策の一つとして貯槽から発生する混合蒸気を積極的に凝縮する凝縮器の設置案が示されている。この事故対策では、硝酸蒸気の拡散防止、Ruの除去率の向上などが期待できる。本報では、実規模の仮想的な再処理施設を対象に凝縮器を設けて施設内での蒸気及びRuの移行挙動の模擬を試行した。模擬解析では、MELCORを用いて施設内の熱流動解析を行い、得られた熱流動状態を境界条件として硝酸、窒素酸化物等の化学挙動を解析するSCHERNコードを用いてRuの定量的な移行挙動を模擬した。解析から、凝縮器による蒸気拡散防止及びRuの除去効率の向上効果を定量的に分析するとともに、凝縮器の解析モデル上の課題を明らかにすることができた。
吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*
JAEA-Research 2021-005, 25 Pages, 2021/08
再処理施設の過酷事故の一つである高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故では、沸騰により廃液貯槽から発生する硝酸-水混合蒸気とともにルテニウム(Ru)の揮発性の化学種が放出される。このためリスク評価の観点からは、Ruの定量的な放出量の評価が重要な課題である。課題解決に向け当該施設での蒸気凝縮を伴う環境でのRuの移行挙動に係る小規模実験のデータ分析の結果から気液界面でのRuの物質移行係数の相関式を導出した。この相関式を用いて実規模の仮想的な再処理施設を対象に施設内でのRuの移行挙動の模擬を試行した。解析では、窒素酸化物の化学挙動を解析するSCHERNコードにこの相関式を組み込み、施設内の熱流動解析で得られた条件を境界条件としてRuの定量的な移行挙動を模擬し、その有効性を確認した。
吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*
JAEA-Data/Code 2021-008, 35 Pages, 2021/08
再処理施設で想定される重大事故の一つに高レベル廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。高レベル廃液には、再処理の過程で取り除かれた核分裂生成物の硝酸塩が含まれ、それらの崩壊熱で発熱するため常時冷却する必要がある。このため全電源の喪失などにより冷却機能が全喪失した状態が継続した場合、廃液が沸騰しいずれ乾固する。この間、ルテニウムの揮発性化学種が硝酸-水混合蒸気とともに気相へ移行し、施設外へ放出される可能性がある。乾固時には、廃液に含まれる硝酸塩の熱分解による脱硝反応が進行しNOガスが発生する。NOはルテニウムの施設内での移行挙動に影響することが実験的に確認されており、硝酸及び水が共存する環境では気液各相で複雑に化学変化することが知られている。そこで建屋区画内での熱流動条件を境界条件としてRuを含む各化学種の濃度変化を解析する計算プログラム: SCHERNの開発を進めている。本報は、SCHERN-V2として新たに整備した解析モデルを含め、当該プログラムが解析対象とする事故の概要、解析モデル、連立微分方程式、使い方等を説明する解説書である。
宮原 直哉; 三輪 周平; Goullo, M.*; 井元 純平; 堀口 直樹; 佐藤 勇*; 逢坂 正彦
Journal of Nuclear Science and Technology, 57(12), p.1287 - 1296, 2020/12
被引用回数:7 パーセンタイル:60.47(Nuclear Science & Technology)主にガス状ヨウ素の生成メカニズムに着目して原子炉冷却系におけるCsIの移行挙動を明らかにするため、温度勾配管を用いたCsIの移行再現実験を実施し、沈着物及び浮遊物の詳細分析を行った。その結果、ガス状ヨウ素が高温領域におけるCs-I-O-H反応体系の気相反応により生成し、速度論の効果によって化学形態を大きく変化させずに下流の低温領域に移行すること、凝縮したCsIの化学反応、すなわち、CsCrO化合物が生成する壁面への沈着CsIとステンレス鋼の化学反応、またはエアロゾルとなったCsIと水蒸気との化学反応により、ガス状ヨウ素が生成することを明らかにした。
吉田 一雄; 玉置 等史; 吉田 尚生; 吉田 涼一朗; 天野 祐希; 阿部 仁
日本原子力学会和文論文誌, 18(2), p.69 - 80, 2019/06
再処理施設で想定される重大事故の一つに高レベル廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。高レベル廃液には、再処理で取り除かれた核分裂生成物の硝酸塩が含まれ、それらの崩壊熱で発熱するため常時冷却する必要がある。このため全電源の喪失により冷却機能が全喪失した状態が継続した場合、廃液が沸騰しいずれ乾固する。乾固時には、廃液に含まれる硝酸塩の熱分解による脱硝反応が進行しNOxガスが発生する。本報では、硝酸-水混合蒸気系の雰囲気でのNOx系の化学種の化学変化をレビューし、それに基づき再処理施設の高レベル廃液の蒸発乾固事故での建屋区画内での熱流動及び各化学種の濃度変化の解析モデルを提案し、実規模体系での解析を試行した結果を示す。その結果を基にRuの施設外への移行量評価の高度化に向けた課題を提言する。
宮原 直哉; 三輪 周平; 堀口 直樹; 佐藤 勇*; 逢坂 正彦
Journal of Nuclear Science and Technology, 56(2), p.228 - 240, 2019/02
被引用回数:8 パーセンタイル:62.42(Nuclear Science & Technology)軽水炉シビアアクシデント時のソースターム評価における核分裂生成物(FP)化学挙動評価モデルを高度化するため、FP化学データベース「ECUME」の初版を構築した。ECUMEには、代表的な事故シーケンスにおける主要な化学反応と、その実効的な化学反応速度定数を実装する計画である。初版においては、300-3000Kの温度領域におけるCs-I-B-Mo-O-H系の主要化学種に対し、それらの生成に係る化学反応の速度定数を文献調査または第一原理に基づく理論計算によって整備した。構築した化学反応データセットを用いた解析の一例として化学反応解析を実施した結果、1000Kにおいて有意な化学反応速度の効果が見られた。また、平衡に至った後の化学組成を化学平衡計算の結果と比較したところ、代表的なCs-I-B-Mo-O-H系化学種に対して良く整合する結果が得られた。これらの結果から、構築したデータセットは、速度論の考慮が必要なシビアアクシデント時のCs-I-B-Mo-O-H系FP化学挙動評価のために有用であるとの結論を得た。
宮原 直哉; 三輪 周平; 中島 邦久; 逢坂 正彦
Proceedings of 2017 Water Reactor Fuel Performance Meeting (WRFPM 2017) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2017/09
本発表は、核分裂生成物(FP)の化学挙動データベースを作成するために必要な、FPの放出移行挙動を再現するための実験装置と、その実験結果を解析するための解析ツールを開発したことを報告するものである。開発した実験装置(TeRRa)を用いてFPの放出移行挙動を再現できることを確認するため、CsIを用いた性能確認試験を実施した。その結果、エアロゾルの生成、成長、沈着といった代表的な放出移行挙動が良く再現できることを確認した。解析ツールはCFDコードであるANSYS-FLUENTをベースに、いくつかのモデルを追加することにより開発した。開発した解析ツールの性能を確認するため、水蒸気雰囲気でのCsI加熱実験を模擬した試解析を実施した結果、追加したモデルが適切に機能していることを確認した。
Gtz, M.*; Gtz, S.*; Kratz, J. V.*; Dllmann, Ch. E.*; Mokry, Ch.*; Runke, J.*; Thrle-Pospiech, P.*; Wiehl, N.*; Schdel, M.; Ballof, J.*; et al.
Nuclear Physics A, 961, p.1 - 21, 2017/05
被引用回数:8 パーセンタイル:53.41(Physics, Nuclear)Ca + Cmの多核子移行反応の運動学を多層捕集箔法と放射化学分離法を用いて調べた。過去の研究で、生成核の同位体分布の幅が、標的よりも重い同位体より軽い同位体の方が広いことが知られており、標的よりも軽い同位体の方がエネルギーロスの大きな衝突の成分が多いためと解釈されてきた。しかし、本研究で両者の平均的な全運動エネルギー損失、すなわち平均励起エネルギーの大きさが測定され、両者に大きな違いがないことが明らかになった。このことは過去の解釈と矛盾するため、本研究では、高い励起エネルギーを持って生成される標的よりも重い同位体は核分裂によって失われる、という新しい解釈を提案した。
田中 伸幸; 竹上 弘彰; 野口 弘喜; 上地 優; 岩月 仁; 会田 秀樹; 笠原 清司; 久保 真治
Proceedings of 8th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2016) (CD-ROM), p.1022 - 1028, 2016/11
原子力機構では、工業製材料を使用した100L/hr規模の連続水素製造試験装置を完成させた。連続水素製造試験に先立って、製作した各機器の機能確認を行うため、5つある工程の工程別試験をそれぞれ実施した。本発表では、5工程のうち、ブンゼン反応工程及びHI濃縮工程の結果を示した。ブンゼン反応工程では、供給された反応原料がブンゼン反応器において混合され、ブンゼン反応が進行しなければならない。反応原料のSOが全て溶液中に吸収されていることから、原料が確実に混合され、かつ、ブンゼン反応が速やかに進行していることを示し、ブンゼン反応器の機能が設計通りであることを明らかにした。HI濃縮工程では、製作した電解電気透析(EED)スタックを用いて、HI濃縮試験を実施した。その結果、既報の予測式に一致する濃縮性能を持つことを確認し、EEDスタックの機能確認を完了した。シリーズ(II)で示す硫酸工程, HI蒸留, HI分解工程の結果と合わせて、工程別試験を完了した。その後、これらの結果を基に、連続水素製造試験を実施し、8時間の水素製造に成功した。
城戸 健太朗; 端 邦樹; 丸山 結; 西山 裕孝; 星 陽崇*
NEA/CSNI/R(2016)5 (Internet), p.204 - 212, 2016/05
Seawater injection into the degraded core is one of the measures of accident management as it has been performed at Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. The constituents of seawater deeply relates to the iodine chemistry in the water pool of the suppression chamber, which indicates that it is important to assess their effect on the source term in a severe accident. In the present study, by employing a four-component seawater (SW) model we try to simulate the I molecules yielding in aqueous solution as the function of time, based on several datasets about chemical reaction kinetics and to evaluate its fraction of the initial inventory released from the solution to gas phase. The amount of I molecule in gas phase was in proportion as the SW mixing ratio. The combination of bromide and hydrogen-carbonate anions considerably contributes to the behavior of the history of producing I gas. The oxygen molecules solved from air drastically reduced yielding I gas by catalytically consuming hydroxyl radicals, while the I gas increased by the carbon dioxide gas contained in air. The effects of SW and carbon dioxide gas are recommended to be considered in the quantitative discussion about I gas released from aqueous solution.
古川 智弘; 平川 康; 近藤 浩夫; 金村 卓治; 若井 栄一
Fusion Engineering and Design, 98-99, p.2138 - 2141, 2015/10
被引用回数:13 パーセンタイル:65.51(Nuclear Science & Technology)国際核融合材料照射試験施設(IFMIF)では、ターゲットアッセンブリのバックプレートは、供用期間中に交換される予定である。この交換作業において、バックプレート等のリチウム機器は、周辺の大気成分と化学反応を生じることが想定される。そこで本研究では、当該交換作業期間中における化学反応挙動を評価するために、リチウムと大気、および大気中の主要元素である酸素および窒素の室温における化学反応挙動について、気中の湿度の影響も加味しながら実験的に調べた。
河口 宗道; 土井 大輔; 清野 裕; 宮原 信哉
Proceedings of 23rd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-23) (DVD-ROM), 6 Pages, 2015/05
CONTAIN-LMRコードは、高速炉の過酷事故事象の予測のための統合的な解析ツールである。ナトリウム-コンクリート反応は重要な事故事象の一つであり、オリジナルのCONTAINコードにナトリウム-石灰岩コンクリート反応モデル(SLAM)を導入した。SLAMは機構論的にナトリウムとコンクリート構成成分との化学反応を取り扱う。ただし、コンクリートは石灰岩系コンクリートに限定している。日本で一般的に使用される構造コンクリートはシリカ系コンクリートであり、SLAMをシリカ系コンクリートに適用するため、化学反応モデルを改良した。過去、日本原子力研究開発機構で実施された一連のナトリウム-コンクリート反応試験を解析することで、改良したSLAMの妥当性を確認し、計算結果と実験結果が比較的よく一致する結果が得られた。
荒井 康夫; 湊 和生
Journal of Nuclear Materials, 344(1-3), p.180 - 185, 2005/09
被引用回数:24 パーセンタイル:81.59(Materials Science, Multidisciplinary)原研で進めているマイナーアクチノイド(MA)核変換用窒化物燃料の製造及び使用済窒化物燃料の乾式処理技術開発のための電気化学測定に関する研究成果を報告する。MA窒化物燃料の製造については、高純度窒化物合成のための炭素熱還元,MAを含む窒化物固溶体形成及び窒化物の焼結挙動について報告する。乾式処理技術開発のための電気化学測定については、塩化物溶融塩中での陽極溶解挙動,液体陰極回収挙動及び再窒化挙動について報告する。
湊 和生; 林 博和; 水口 浩司*; 佐藤 岳之*; 天野 治*; 宮本 智司*
Proceedings of GLOBAL2003 Atoms for Prosperity; Updating Eisenhower's Global Vision for Nuclear Energy (CD-ROM), p.778 - 781, 2003/11
酸化物燃料の乾式再処理におけるアクチノイド及び核分裂生成物の挙動をシミュレーションする技術を開発した。このシミュレーション技術は、化学平衡計算と電気化学反応計算を基礎としたものであり、実験データの解析,実験データの予測,最適プロセス条件の提案等に活用できる。UOとPuOの電解共析の実験について、シミュレーションを行った。公開されている実験データが限られており、実験を定量的に再現することは困難であったが、計算結果は定性的に実験結果と一致した。、不純物として混入した鉄のFeとFeとの間の酸化還元反応が、UOとPuOの析出を妨害し、電流効率を悪くした原因ではないかということを理論的に解析して示した。
石岡 典子; 出雲 三四六; 橋本 和幸; 小林 勝利; 松岡 弘充; 関根 俊明
JAERI-Tech 2001-095, 23 Pages, 2002/01
Ceは半減期T=137.2dayでEC崩壊して165.9keVの線を放出し、Ge検出器の計数効率校正用に利用される。本研究では、La(p,n)Ce反応によってCeを製造するために必要なターゲットの調整法ならびにCeとランタンとの化学分離法を検討した。その結果、金属ランタン及び酸化ランタン粉末は、Ceを製造するためのターゲットとして用いられることを確認した。ランタンターゲットと生成したCeの分離については溶媒抽出法とイオン交換法を比較した。