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報告書

再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故での凝縮器を想定した事故対処策のリスク低減効果に係る実機解析

吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*

JAEA-Research 2021-013, 20 Pages, 2022/01

JAEA-Research-2021-013.pdf:2.35MB

再処理施設の過酷事故の一つである高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故では、沸騰により廃液貯槽から発生する硝酸-水混合蒸気とともにルテニウム(Ru)の揮発性の化学種が放出される。そのための事故対処策の一つとして貯槽から発生する混合蒸気を積極的に凝縮する凝縮器の設置案が示されている。この事故対策では、硝酸蒸気の拡散防止、Ruの除去率の向上などが期待できる。本報では、実規模の仮想的な再処理施設を対象に凝縮器を設けて施設内での蒸気及びRuの移行挙動の模擬を試行した。模擬解析では、MELCORを用いて施設内の熱流動解析を行い、得られた熱流動状態を境界条件として硝酸、窒素酸化物等の化学挙動を解析するSCHERNコードを用いてRuの定量的な移行挙動を模擬した。解析から、凝縮器による蒸気拡散防止及びRuの除去効率の向上効果を定量的に分析するとともに、凝縮器の解析モデル上の課題を明らかにすることができた。

報告書

再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故でのNO$$_{rm x}$$の化学挙動を考慮したRuの移行挙動解析

吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*

JAEA-Research 2021-005, 25 Pages, 2021/08

JAEA-Research-2021-005.pdf:2.91MB

再処理施設の過酷事故の一つである高レベル放射性廃液貯槽の冷却機能喪失による蒸発乾固事故では、沸騰により廃液貯槽から発生する硝酸-水混合蒸気とともにルテニウム(Ru)の揮発性の化学種が放出される。このためリスク評価の観点からは、Ruの定量的な放出量の評価が重要な課題である。課題解決に向け当該施設での蒸気凝縮を伴う環境でのRuの移行挙動に係る小規模実験のデータ分析の結果から気液界面でのRuの物質移行係数の相関式を導出した。この相関式を用いて実規模の仮想的な再処理施設を対象に施設内でのRuの移行挙動の模擬を試行した。解析では、窒素酸化物の化学挙動を解析するSCHERNコードにこの相関式を組み込み、施設内の熱流動解析で得られた条件を境界条件としてRuの定量的な移行挙動を模擬し、その有効性を確認した。

報告書

SCHERN-V2: 再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故での化学的挙動解析プログラム解説書

吉田 一雄; 玉置 等史; 桧山 美奈*

JAEA-Data/Code 2021-008, 35 Pages, 2021/08

JAEA-Data-Code-2021-008.pdf:3.68MB

再処理施設で想定される重大事故の一つに高レベル廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。高レベル廃液には、再処理の過程で取り除かれた核分裂生成物の硝酸塩が含まれ、それらの崩壊熱で発熱するため常時冷却する必要がある。このため全電源の喪失などにより冷却機能が全喪失した状態が継続した場合、廃液が沸騰しいずれ乾固する。この間、ルテニウムの揮発性化学種が硝酸-水混合蒸気とともに気相へ移行し、施設外へ放出される可能性がある。乾固時には、廃液に含まれる硝酸塩の熱分解による脱硝反応が進行しNO$$_{rm x}$$ガスが発生する。NO$$_{rm x}$$はルテニウムの施設内での移行挙動に影響することが実験的に確認されており、硝酸及び水が共存する環境では気液各相で複雑に化学変化することが知られている。そこで建屋区画内での熱流動条件を境界条件としてRuを含む各化学種の濃度変化を解析する計算プログラム: SCHERNの開発を進めている。本報は、SCHERN-V2として新たに整備した解析モデルを含め、当該プログラムが解析対象とする事故の概要、解析モデル、連立微分方程式、使い方等を説明する解説書である。

論文

Experimental study on transport behavior of cesium iodide in the reactor coolant system under LWR severe accident conditions

宮原 直哉; 三輪 周平; Gou$"e$llo, M.*; 井元 純平; 堀口 直樹; 佐藤 勇*; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(12), p.1287 - 1296, 2020/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:62.87(Nuclear Science & Technology)

主にガス状ヨウ素の生成メカニズムに着目して原子炉冷却系におけるCsIの移行挙動を明らかにするため、温度勾配管を用いたCsIの移行再現実験を実施し、沈着物及び浮遊物の詳細分析を行った。その結果、ガス状ヨウ素が高温領域におけるCs-I-O-H反応体系の気相反応により生成し、速度論の効果によって化学形態を大きく変化させずに下流の低温領域に移行すること、凝縮したCsIの化学反応、すなわち、Cs$$_{2}$$CrO$$_{4}$$化合物が生成する壁面への沈着CsIとステンレス鋼の化学反応、またはエアロゾルとなったCsIと水蒸気との化学反応により、ガス状ヨウ素が生成することを明らかにした。

論文

再処理施設の高レベル廃液蒸発乾固事故でのFP硝酸塩の脱硝に伴い発生するNOxの化学的挙動解析

吉田 一雄; 玉置 等史; 吉田 尚生; 吉田 涼一朗; 天野 祐希; 阿部 仁

日本原子力学会和文論文誌, 18(2), p.69 - 80, 2019/06

再処理施設で想定される重大事故の一つに高レベル廃液貯槽の蒸発乾固事故がある。高レベル廃液には、再処理で取り除かれた核分裂生成物の硝酸塩が含まれ、それらの崩壊熱で発熱するため常時冷却する必要がある。このため全電源の喪失により冷却機能が全喪失した状態が継続した場合、廃液が沸騰しいずれ乾固する。乾固時には、廃液に含まれる硝酸塩の熱分解による脱硝反応が進行しNOxガスが発生する。本報では、硝酸-水混合蒸気系の雰囲気でのNOx系の化学種の化学変化をレビューし、それに基づき再処理施設の高レベル廃液の蒸発乾固事故での建屋区画内での熱流動及び各化学種の濃度変化の解析モデルを提案し、実規模体系での解析を試行した結果を示す。その結果を基にRuの施設外への移行量評価の高度化に向けた課題を提言する。

論文

Chemical reaction kinetics dataset of Cs-I-B-Mo-O-H system for evaluation of fission product chemistry under LWR severe accident conditions

宮原 直哉; 三輪 周平; 堀口 直樹; 佐藤 勇*; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 56(2), p.228 - 240, 2019/02

 被引用回数:4 パーセンタイル:68.11(Nuclear Science & Technology)

軽水炉シビアアクシデント時のソースターム評価における核分裂生成物(FP)化学挙動評価モデルを高度化するため、FP化学データベース「ECUME」の初版を構築した。ECUMEには、代表的な事故シーケンスにおける主要な化学反応と、その実効的な化学反応速度定数を実装する計画である。初版においては、300-3000Kの温度領域におけるCs-I-B-Mo-O-H系の主要化学種に対し、それらの生成に係る化学反応の速度定数を文献調査または第一原理に基づく理論計算によって整備した。構築した化学反応データセットを用いた解析の一例として化学反応解析を実施した結果、1000Kにおいて有意な化学反応速度の効果が見られた。また、平衡に至った後の化学組成を化学平衡計算の結果と比較したところ、代表的なCs-I-B-Mo-O-H系化学種に対して良く整合する結果が得られた。これらの結果から、構築したデータセットは、速度論の考慮が必要なシビアアクシデント時のCs-I-B-Mo-O-H系FP化学挙動評価のために有用であるとの結論を得た。

論文

Development of experimental and analytical technologies for fission product chemistry under LWR severe accident condition

宮原 直哉; 三輪 周平; 中島 邦久; 逢坂 正彦

Proceedings of 2017 Water Reactor Fuel Performance Meeting (WRFPM 2017) (USB Flash Drive), 9 Pages, 2017/09

本発表は、核分裂生成物(FP)の化学挙動データベースを作成するために必要な、FPの放出移行挙動を再現するための実験装置と、その実験結果を解析するための解析ツールを開発したことを報告するものである。開発した実験装置(TeRRa)を用いてFPの放出移行挙動を再現できることを確認するため、CsIを用いた性能確認試験を実施した。その結果、エアロゾルの生成、成長、沈着といった代表的な放出移行挙動が良く再現できることを確認した。解析ツールはCFDコードであるANSYS-FLUENTをベースに、いくつかのモデルを追加することにより開発した。開発した解析ツールの性能を確認するため、水蒸気雰囲気でのCsI加熱実験を模擬した試解析を実施した結果、追加したモデルが適切に機能していることを確認した。

論文

Radiochemical study of the kinematics of multi-nucleon transfer reactions in $$^{48}$$Ca + $$^{248}$$Cm collisions 10% above the Coulomb barrier

G$"o$tz, M.*; G$"o$tz, S.*; Kratz, J. V.*; D$"u$llmann, Ch. E.*; Mokry, Ch.*; Runke, J.*; Th$"o$rle-Pospiech, P.*; Wiehl, N.*; Sch$"a$del, M.; Ballof, J.*; et al.

Nuclear Physics A, 961, p.1 - 21, 2017/05

 被引用回数:6 パーセンタイル:57.56(Physics, Nuclear)

$$^{48}$$Ca + $$^{248}$$Cmの多核子移行反応の運動学を多層捕集箔法と放射化学分離法を用いて調べた。過去の研究で、生成核の同位体分布の幅が、標的よりも重い同位体より軽い同位体の方が広いことが知られており、標的よりも軽い同位体の方がエネルギーロスの大きな衝突の成分が多いためと解釈されてきた。しかし、本研究で両者の平均的な全運動エネルギー損失、すなわち平均励起エネルギーの大きさが測定され、両者に大きな違いがないことが明らかになった。このことは過去の解釈と矛盾するため、本研究では、高い励起エネルギーを持って生成される標的よりも重い同位体は核分裂によって失われる、という新しい解釈を提案した。

論文

IS process hydrogen production test for components and system made of industrial structural material, 1; Bunsen and HI concentration section

田中 伸幸; 竹上 弘彰; 野口 弘喜; 上地 優; 岩月 仁; 会田 秀樹; 笠原 清司; 久保 真治

Proceedings of 8th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2016) (CD-ROM), p.1022 - 1028, 2016/11

原子力機構では、工業製材料を使用した100L/hr規模の連続水素製造試験装置を完成させた。連続水素製造試験に先立って、製作した各機器の機能確認を行うため、5つある工程の工程別試験をそれぞれ実施した。本発表では、5工程のうち、ブンゼン反応工程及びHI濃縮工程の結果を示した。ブンゼン反応工程では、供給された反応原料がブンゼン反応器において混合され、ブンゼン反応が進行しなければならない。反応原料のSO$$_{2}$$が全て溶液中に吸収されていることから、原料が確実に混合され、かつ、ブンゼン反応が速やかに進行していることを示し、ブンゼン反応器の機能が設計通りであることを明らかにした。HI濃縮工程では、製作した電解電気透析(EED)スタックを用いて、HI濃縮試験を実施した。その結果、既報の予測式に一致する濃縮性能を持つことを確認し、EEDスタックの機能確認を完了した。シリーズ(II)で示す硫酸工程, HI蒸留, HI分解工程の結果と合わせて、工程別試験を完了した。その後、これらの結果を基に、連続水素製造試験を実施し、8時間の水素製造に成功した。

論文

Formation and release of molecular iodine in aqueous phase chemistry during severe accident with seawater injection

城戸 健太朗; 端 邦樹; 丸山 結; 西山 裕孝; 星 陽崇*

NEA/CSNI/R(2016)5 (Internet), p.204 - 212, 2016/05

Seawater injection into the degraded core is one of the measures of accident management as it has been performed at Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant. The constituents of seawater deeply relates to the iodine chemistry in the water pool of the suppression chamber, which indicates that it is important to assess their effect on the source term in a severe accident. In the present study, by employing a four-component seawater (SW) model we try to simulate the I$$_2$$ molecules yielding in aqueous solution as the function of time, based on several datasets about chemical reaction kinetics and to evaluate its fraction of the initial inventory released from the solution to gas phase. The amount of I$$_2$$ molecule in gas phase was in proportion as the SW mixing ratio. The combination of bromide and hydrogen-carbonate anions considerably contributes to the behavior of the history of producing I$$_2$$ gas. The oxygen molecules solved from air drastically reduced yielding I$$_2$$ gas by catalytically consuming hydroxyl radicals, while the I$$_2$$ gas increased by the carbon dioxide gas contained in air. The effects of SW and carbon dioxide gas are recommended to be considered in the quantitative discussion about I$$_2$$ gas released from aqueous solution.

論文

Chemical reaction of lithium with room temperature atmosphere of various humidities

古川 智弘; 平川 康; 近藤 浩夫; 金村 卓治; 若井 栄一

Fusion Engineering and Design, 98-99, p.2138 - 2141, 2015/10

BB2014-0426.pdf:0.49MB

 被引用回数:5 パーセンタイル:48.17(Nuclear Science & Technology)

国際核融合材料照射試験施設(IFMIF)では、ターゲットアッセンブリのバックプレートは、供用期間中に交換される予定である。この交換作業において、バックプレート等のリチウム機器は、周辺の大気成分と化学反応を生じることが想定される。そこで本研究では、当該交換作業期間中における化学反応挙動を評価するために、リチウムと大気、および大気中の主要元素である酸素および窒素の室温における化学反応挙動について、気中の湿度の影響も加味しながら実験的に調べた。

論文

Development of fast reactor containment safety analysis code, CONTAIN-LMR, 3; Improvement of sodium-concrete reaction model

河口 宗道; 土井 大輔; 清野 裕; 宮原 信哉

Proceedings of 23rd International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-23) (DVD-ROM), 6 Pages, 2015/05

CONTAIN-LMRコードは、高速炉の過酷事故事象の予測のための統合的な解析ツールである。ナトリウム-コンクリート反応は重要な事故事象の一つであり、オリジナルのCONTAINコードにナトリウム-石灰岩コンクリート反応モデル(SLAM)を導入した。SLAMは機構論的にナトリウムとコンクリート構成成分との化学反応を取り扱う。ただし、コンクリートは石灰岩系コンクリートに限定している。日本で一般的に使用される構造コンクリートはシリカ系コンクリートであり、SLAMをシリカ系コンクリートに適用するため、化学反応モデルを改良した。過去、日本原子力研究開発機構で実施された一連のナトリウム-コンクリート反応試験を解析することで、改良したSLAMの妥当性を確認し、計算結果と実験結果が比較的よく一致する結果が得られた。

論文

Fabrication and electrochemical behavior of nitride fuel for future applications

荒井 康夫; 湊 和生

Journal of Nuclear Materials, 344(1-3), p.180 - 185, 2005/09

 被引用回数:22 パーセンタイル:82.13(Materials Science, Multidisciplinary)

原研で進めているマイナーアクチノイド(MA)核変換用窒化物燃料の製造及び使用済窒化物燃料の乾式処理技術開発のための電気化学測定に関する研究成果を報告する。MA窒化物燃料の製造については、高純度窒化物合成のための炭素熱還元,MAを含む窒化物固溶体形成及び窒化物の焼結挙動について報告する。乾式処理技術開発のための電気化学測定については、塩化物溶融塩中での陽極溶解挙動,液体陰極回収挙動及び再窒化挙動について報告する。

論文

Simulation of chemical and electrochemical behavior of actinides and fission products in pyrochemical reprocessing

湊 和生; 林 博和; 水口 浩司*; 佐藤 岳之*; 天野 治*; 宮本 智司*

Proceedings of GLOBAL2003 Atoms for Prosperity; Updating Eisenhower's Global Vision for Nuclear Energy (CD-ROM), p.778 - 781, 2003/11

酸化物燃料の乾式再処理におけるアクチノイド及び核分裂生成物の挙動をシミュレーションする技術を開発した。このシミュレーション技術は、化学平衡計算と電気化学反応計算を基礎としたものであり、実験データの解析,実験データの予測,最適プロセス条件の提案等に活用できる。UO$$_{2}$$とPuO$$_{2}$$の電解共析の実験について、シミュレーションを行った。公開されている実験データが限られており、実験を定量的に再現することは困難であったが、計算結果は定性的に実験結果と一致した。、不純物として混入した鉄のFe$$^{3+}$$とFe$$^{2+}$$との間の酸化還元反応が、UO$$_{2}$$とPuO$$_{2}$$の析出を妨害し、電流効率を悪くした原因ではないかということを理論的に解析して示した。

報告書

$$^{139}$$La(p,n)$$^{139}$$Ce反応による$$^{139}$$Ceの製造

石岡 典子; 出雲 三四六; 橋本 和幸; 小林 勝利; 松岡 弘充; 関根 俊明

JAERI-Tech 2001-095, 23 Pages, 2002/01

JAERI-Tech-2001-095.pdf:1.1MB

$$^{139}$$Ceは半減期T$$_{1/2}$$=137.2dayでEC崩壊して165.9keVの$$gamma$$線を放出し、Ge検出器の計数効率校正用に利用される。本研究では、$$^{139}$$La(p,n)$$^{139}$$Ce反応によって$$^{139}$$Ceを製造するために必要なターゲットの調整法ならびに$$^{139}$$Ceとランタンとの化学分離法を検討した。その結果、金属ランタン及び酸化ランタン粉末は、$$^{139}$$Ceを製造するためのターゲットとして用いられることを確認した。ランタンターゲットと生成した$$^{139}$$Ceの分離については溶媒抽出法とイオン交換法を比較した。

論文

Mechanisms and kinetics of hydrogen yield from polymers by irradiation

瀬口 忠男

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 185(1-4), p.43 - 49, 2001/12

 被引用回数:17 パーセンタイル:48.84(Instruments & Instrumentation)

ポリエチレンから発生する水素は線量の増大につれて飽和するが、その原因は照射で生成する二重結合が耐放射線性の作用をすると考えられる。そのモデルを用いて、実験データを定量的に解析できた。

論文

Distribution behavior of plutonium and americium in LiCl-KCl eutectic/liquid cadmium systems

坂村 義治*; 白井 理; 岩井 孝; 鈴木 康文

Journal of Alloys and Compounds, 321(1), p.76 - 83, 2001/05

 被引用回数:53 パーセンタイル:89.97(Chemistry, Physical)

金属あるいは窒化物などの新型燃料の乾式再処理ではLiCl-KCl/液体Cd系での分配挙動を利用した各元素の分離・回収やLiCl-CKl共晶塩中での電解による各元素の分離・回収が考えられている。特にLiCl/KCl共晶塩/Cd系でのPu等の分配挙動の基礎的な理解は重要である。本研究では、PuとAmのLiCl-KCl共晶塩/液体Cd系での分配挙動を、平衡電位との関係を調べながら明らかにした。特に、Amは塩中で、-1.45V以上では3価,-1.45V以下では2価で存在することが判明した。

論文

Airborne gaseous $$^{13}$$N species and noxious gases produced at the 12GeV proton synchrotron

神田 征夫*; 沖 雄一*; 遠藤 章; 沼尻 正晴*; 近藤 健次郎*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 247(1), p.25 - 31, 2001/01

 被引用回数:9 パーセンタイル:57.68(Chemistry, Analytical)

12GeV陽子照射場において、空気中に生成される$$^{13}$$Nガスの化学組成、O$$_{3}$$等の放射線分解生成ガスの濃度を測定した。照射条件は、陽子フルエンス率8$$times$$10$$^{9}$$/cm$$^{2}$$・s、吸収線量率80mGy/s、照射時間0.5-7minであった。核破砕反応で生成された$$^{13}$$Nは、約60%が$$^{13}$$NN,40%が$$^{13}$$NO$$_{2}$$を主とする窒素酸化物で、その組成は照射時間によらず、ほぼ一定であった。また、放射線分解生成ガスはO$$_{3}$$が主で、生成G値は6.4と評価された。NO$$_{2}$$等の窒素酸化物濃度は、O$$_{3}$$の約3分の1であった。これらの結果は、陽子加速器トンネル内に生成される$$^{13}$$Nガスに対する内部被ばく線量評価、化学的毒性、腐食性を有するO$$_{3}$$等の有害ガス濃度の評価に利用できる。

論文

Evaluation of internal and external doses from $$^{11}$$C produced in the air in high energy proton accelerator tunnels

遠藤 章; 沖 雄一*; 神田 征夫*; 大石 哲也; 近藤 健次郎*

Radiation Protection Dosimetry, 93(3), p.223 - 230, 2001/00

 被引用回数:6 パーセンタイル:45.58(Environmental Sciences)

高エネルギー陽子加速器施設における作業者の内部被ばく評価を行うために、12GeV陽子の核破砕反応により空気中に生成される$$^{11}$$Cの化学形及び粒径を測定した。$$^{11}$$Cは、空気の照射時間0.6~15分、陽子フルエンス率2~8$$times$$10$$^{9}$$cm$$^{-2}$$s$$^{-1}$$に依存せず、98%以上がガス状で、その80%はCO、20%はCO$$_{2}$$であることを明らかにした。得られた化学組成等に基づき、吸入摂取による内部被ばく線量を計算した。これをサブマージンによる外部被ばく線量と合わせ、単位濃度及び時間あたりの線量係数を算出した。計算された線量係数は、加速器室内で生成される$$^{11}$$Cに対する被ばく線量評価に利用することができる。

報告書

原子炉用黒鉛材料の酸化挙動とSiC傾斜組成化による耐酸化性及び耐熱衝撃性の改良研究

藤井 貴美夫

JAERI-Research 99-050, 99 Pages, 1999/08

JAERI-Research-99-050.pdf:5.37MB

多孔質材料である黒鉛・炭素材料の水蒸気あるいは空気による酸化腐食に起因する特性変化は腐食量が同じであっても、黒鉛・炭素材料内部への腐食の進行状況が、その銘柄によって異なるため単純に評価することはできない。特に低温域における腐食反応では、黒鉛材料に形状変化が生じていなくても腐食は材料内部まで均一に進行する。また、バインダー部分が選択的に腐食されるため粒子間がバラバラになり、結果として機械的・熱的特性を急速に失うことになる。本研究では、(1)原子炉用黒鉛材料の腐食特性と銘柄間に共通な腐食特性長さL$$_{B}$$を用いて腐食量と腐食侵入深さの関係を明確にした、(2)全腐食量と試験片の全表面積の関係を検討した、(3)黒鉛材料の腐食特性を利用したSiC傾斜組成材料の創製と、耐酸化性及び耐熱衝撃性について検討した結果を報告する。

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