マイクロ・ナノテクノロジーを利用したアルファ微粒子の溶解・凝集分散に及ぼすナノ界面現象の探求(委託研究); 令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京科学大学*

JAEA-Review 2025-026, 72 Pages, 2025/11

JAEA-Review-2025-026.pdf:7.97MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和4年度に採択された研究課題のうち、「マイクロ・ナノテクノロジーを利用したアルファ微粒子の溶解・凝集分散に及ぼすナノ界面現象の探求」の令和5年度分の研究成果について取りまとめたものである。安全で合理的な燃料デブリ取出しを進めるためには、デブリ加工時に発生するアルファ微粒子の溶解や変性挙動の把握は不可欠である。本研究は、金属酸化物ナノ粒子の凝集、溶解、変性挙動を熱力学的・速度論的に解明しうるマイクロ・ナノデバイスを創出すると共に、数理科学と組み合わせることで、アルファ微粒子の溶解・凝集・変性プロセスのメカニズム解明と反応モデル化を実現することを目的としている。具体的には、(1)ナノ粒子溶解特性評価、(2)溶解ダイナミクス分析、(3)凝集ダイナミクス分析、(4)表面微構造解析、(5)数理科学的モデリングの5項目を日本側・英国側で分担し、互いに有機的に連携しながら推し進める。令和5年度には、模擬燃料デブリ微粒子(UOメカニカル微粒子、UOケミカル微粒子及び(U,Zr)O微粒子)のバルク及びマイクロ溶解試験を実施し、これらナノ粒子の溶解挙動に与える粒子サイズ、反応時間、HO濃度の効果について解析することに成功した。特に、(U,Zr)Oデブリ微粒子では、HO濃度に応じてZrの触媒反応の進行度合いが異なり、HO濃度に依存してガス発生量とU溶解量が変化することを明らかにした。また、ナノ粒子分散液と反応溶液とを瞬時に反応させ、動的な凝集・溶解挙動の評価及び溶出したUを定量することができるマイクロ流体デバイスを構築し、マイクロ流路内でのHO処理によるUの凝集・溶解速度を算出した。英国側研究者と連携を密にして研究を進め、所期の目標を達成した。

An Experimental study on the degradation of UO/Fe(0) by bacteria

Liu, J.; 土津田 雄馬; 北垣 徹; 高野 公秀; 大貫 敏彦; 香西 直文

Proceedings of International Topical Workshop on Fukushima Decommissioning Research (FDR2022) (Internet), 2 Pages, 2022/10

福島第一原子力発電所の事故では、核燃料と原子炉内の構造材を主成分とする燃料デブリが形成され、大部分は原子炉格納容器内の水中に存在しており、地下水中に生息する微生物と相互作用を生じる可能性がある。燃料デブリの経年変化を評価するためには、微生物と燃料デブリとの相互作用の知識が不可欠である。本研究では、燃料デブリの重要な成分であるUOとFe(0)の粉末試料を作り、自然界に広く存在し、事故現場にも生息すると考えられる枯草菌(Bacillus subtilis)との相互作用を検討した。粉末試料と枯草菌を静置して時間的な変化を分析したうえで、枯草菌によってU(IV)とFe(0)の酸化溶解が促進されることを確認した。溶解したU(VI)の一部は、非晶質のFe(III)水酸化物と思われる鉄の沈殿物とともに沈殿していた。これらの結果から、微生物が燃料デブリの経年変化の促進に寄与する可能性が示唆された。

高レベル放射性廃液ガラス固化体の表面積の増加に関する調査及び評価; 地層処分性能評価のための割れによる表面積増加比及びその根拠等

五十嵐 寛

JAEA-Review 2020-006, 261 Pages, 2020/09

JAEA-Review-2020-006.pdf:4.42MB

本調査報告では、公開情報を対象に我が国の地層処分研究開発第2次取りまとめ(H12レポート)以降の諸外国の包括的性能評価報告書を中心として、ソースタームとしての核種溶出モデルにおけるガラス固化体の割れによる表面積増加比の設定値及びその根拠・背景の視点から調査した。また、海外の知見を参考に表面積増加に関する試験の日本の報告例に対する評価を試行した。調査文献から得られた知見に基づき、ガラス固化体の直径、ガラス固化体製造時の冷却条件、ガラス固化体への衝撃、地層処分場閉鎖後の水との接触等の環境条件等が、割れによる表面積増加比(又は割れ係数)に及ぼす影響について検討した。多くの国において、ガラス固化体の割れの要因はガラス固化体の製造, 輸送, 保管, 貯蔵など処分前管理の段階及び処分後の現象又は事象に起因するとされている。その影響は地層処分の性能評価における核種溶出モデルでも考慮されている。各国の核種溶出モデルにおける表面積増加比とその根拠等を概観し、各国の間の相違点及び共通点を整理するとともに、これまでに報告された表面積増加比の測定値と測定方法との関係及び測定方法の特性について考察した。また、各国の核種溶出モデルで設定されている表面積増加比の根拠としての表面積増加比の測定に用いられた測定方法を整理した。さらに、廃棄物管理工程の流れの中でのガラス固化体の割れによる表面積増加比に影響する要因、表面積増加比の特徴等の各工程との関わりを検討した。これらの調査及び検討により、性能評価における保守的かつ現実的な表面積増加比の適用に向けた知見を拡充し、我が国の地層処分のシステムのセーフティケースの作成・更新に資することができる。

An Investigation into dissolution rate of spent nuclear fuel in aqueous reprocessing

峯尾 英章; 磯貝 光; 森田 泰治; 内山 軍蔵*

Journal of Nuclear Science and Technology, 41(2), p.126 - 134, 2004/02

https://doi.org/10.3327/jnst.41.126

軽水炉燃料の照射時に熱収縮で生じるクラックを考慮した溶解面積変化を取り込んだ単純な溶解速度式を提案した。提案した式の適用性を既往の研究で得られた使用済燃料溶解試験結果だけでなく、本研究で行った軽水炉使用済燃料の溶解試験結果を用いて検討した。ペレット形状の使用済燃料や粉体状の使用済燃料をもちいた溶解試験で得られたウラン濃度だけでなく硝酸濃度の変化についても、提案した式は良い近似を与えることが示された。これにより、提案した式は単純で軽水炉使用済燃料の溶解速度の予測に役立つことが示唆された。しかしながら、式で用いている初期有効溶解面積について、本提案式では説明できない温度依存性が示されたことから、亜硝酸等、溶解速度に影響を与える他の因子についてさらに検討が必要と考えられた。

Behavior of simulated spent fuel in subcritical water

峯尾 英章; 鈴木 公; 森田 泰治

Proceedings of 2nd International Symposium on Supercritical Fluid Technology for Energy and Environment Applications (Super Green 2003), p.334 - 338, 2003/00

使用済燃料から核分裂生成物(FP)を抽出溶媒等を全く用いずに分離する方法として亜臨界水を用いる方法を検討した。二酸化ウランに燃焼度45,000MWdtに見合う量のFP元素(Sr, Zr, Mo, Ru, Rh, Pd, Ag, Ba, La, Ce, Pr, Nd及びSm)酸化物を含む12.728gの模擬使用済燃料を、核分裂性物質金属成分の模擬として52mgのMo-Ru-Rh-Pd合金とともに10mlの反応容器に装荷し、亜臨界水を通過させた。亜臨界水の温度は523, 573, 623及び663Kで圧力は29MPaである。溶解量は温度が上昇するとともに減少した。523Kにおいて、Ba, Mo及びPrは5%以上が溶解し、SrやRhは1%程度が溶解した。Zrの溶解率は0.3%程度であった。その他のランタノイド(La, Ce, Nd及びSm)は0.1%溶解しウランと同程度であった。この結果から亜臨界水により使用済燃料のFPの一部の分離が可能であることが示唆された。今後、より小さな粒径での試験を実施する。

臨界安全ハンドブック第2版

臨界安全性実験データ検討ワーキンググループ

JAERI 1340, 189 Pages, 1999/03

JAERI-1340.pdf:8.41MB

「臨界安全ハンドブック」第1版(昭和63年刊行)に、「臨界安全ハンドブック改訂準備資料」(平成7年刊行)の内容を盛り込んで、この第2版を作成した。第2版では、以下の2点を新規に追加した。(1)実際の化学プロセスが持つ安全裕度を溶解工程及び抽出工程に対するモデル計算の形で例示したこと。(2)臨界事故への対応として、臨界事故の評価方法及び臨界警報装置の設計・設置の考え方について記述したこと。また、臨界安全評価を行う際のモデル化について、均質と見なしてよい燃料粒径や、燃料濃度の不均一性の影響、燃焼度クレジットなど、これまでの研究成果を踏まえ、内容の充実を図った。さらに、第1版では、臨界条件データとその計算に用いられたJACSコードシステムの計算誤差評価結果との間に対応のとれていないものが一部含まれていたが、今回の改訂ではその整合を図った。

硫酸-セリウム(IV)溶液中における高クロム含有酸化物の溶解挙動

諏訪 武; 栗林 伸英; 立川 圓造

防食技術, 36(3), p.127 - 133, 1987/00

https://doi.org/10.3323/jcorr1974.36.3_127

原子力施設の化学除染法の開発との関連で、硫酸-セシウム(IV)(SC)溶液中における高クロム含有酸化物の溶解挙動を検討した。CrNiFeOのCr,Ni,Fe各成分の溶解速度はSC溶液の酸化還元電位とpHに大きく依存する。各成分の溶解速度の大きさは、0.25MHSO単独溶液ではFeNiCr=0であり、SC溶液ではCrNiFeである。CrとNiの溶解速度は酸化性溶液で増加する。Crの溶解速度はCe濃度の一次に比例して増加する。クロム含有酸化物を溶解するのに必要なCe量は酸化物の量とそれらの成分が明らかになれば計算できる。即ち、溶解はレドックス反応に支配され、酸化物中のFe(II)とCr(III)はFe(III)とCr(VI)に酸化されるが、Ni(II)とFe(III)は関与しない。

原子炉除染の化学

立川 圓造; 諏訪 武; 栗林 伸英

日本原子力学会誌, 28(5), p.390 - 397, 1986/00

https://doi.org/10.3327/jaesj.28.390

原子力発電プラントの被曝低減化対策の1つとして、化学除染法は一次冷却系内クラッドを最も確実に除去する手法であり、欧米各国においては実際に適用されている。しかしクラッドの性状は炉型のみならず場所によっても異なり、それに対応して種々の化学除染法が開発されている。本稿では、(1)クラッドの特徴及び化学除染剤によるクラッドの溶解機構,(2)代表的な供用中化学除染プロセスとその実施例,(3)原子炉解体用化学除染法の開発、について最近の状況を述べる。

Model calculation of Cr dissolution from steel surface exposed to high-temperature flowing sodium

大塚 智史; 丹野 敬嗣; 岡 弘; 矢野 康英; 橋立 竜太; 加藤 章一; 古川 智弘; 皆藤 威二; 伊藤 主税

no journal, , 

原子力機構では、ナトリウム冷却高速炉(SFR)用の高燃焼度燃料被覆管材料としてODS鋼の開発を進めている。SFR被覆管は薄肉であり、高温流動ナトリウム環境に晒されることから、ナトリウム環境効果の評価は重要である。本研究では、Fe-Cr系鋼の高温流動Na中のCr溶出挙動を理解し、予測するため、熱力学と速度論に基づき流動Na中のCr溶出挙動のモデル計算を実施した。表面Cr濃度は時間ととも徐々に低下し、Fe-Cr系鋼の初期Cr濃度に関わらず、ある一定値に収束した。ナトリウム流速が増加すると、表面Cr濃度が一定に収束するまでの時間が短縮した。本発表では、モデル計算結果と実験値を比較し、Fe-Cr系鋼のCr溶出挙動を正確に把握するためのCr溶出挙動モデルの改良方策について議論する。