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佐々木 祐二; 金子 政志; 熊谷 友多; 伴 康俊
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 8, p.202 - 204, 2025/09
2種の抽出剤(TODGA, ADAAM)と1種のマスキング剤(DTBA)が原子力機構で開発された。TODGAはアクチノイド(An)とランタノイド(Ln)の同時抽出、DTBAはAnとLnの相互分離、ADAAMは高いAm/Cm分離比(6)を示す。これらの試薬を使って、LnからAnの有効な分離法やAmの単離を検討した。ここではTODGA, DTBA, ADAAMを使った基礎的な抽出挙動を示し、An+Ln一括抽出、An/Ln分離、Am/Cm分離の有効な水相、有機相条件を提案する。
佐々木 祐二; 金子 政志; 熊谷 友多; 伴 康俊
Solvent Extraction and Ion Exchange, 43(5-6), p.768 - 784, 2025/06
被引用回数：0 パーセンタイル：0.00(Chemistry, Multidisciplinary)ADAAM(EH)-DTBA抽出系を使って高レベル廃液からAnとLnの相互分離法を開発した。ADAAM(EH)はCmと中希土からAmの分離が可能である。また、pH:2以下の条件でDTBAを用いるとAmと軽希土の分離が可能となり、Nd/Am分離比は10を超える。したがって、この抽出系はCmとLnの混合相からAmの単離を可能とする。DFT計算により、金属-DTBAの錯形成の特徴が明らかになり、NdよりAmとDTBAの結合が高いことを示唆した。
佐々木 祐二
分離技術, 52(2), p.103 - 107, 2022/03
高レベル廃液中に含まれるAn, FP元素の溶媒抽出法による相互分離を目指している。Cs, Srはクラウン化合物で、Pd, MoはMIDOA(メチルイミノジオキサオクタンジアミド)、An+Ln回収はDGA化合物で抽出する。その後、An/Ln相互分離はDTBA(ジエチレントリアミン3酢酸2アミド)で、Am/Cm分離はDOODAをマスキング剤として用いる。論文中では一連の技術を紹介し、関連する結果をまとめて報告した。
佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*
Separation Science and Technology, 57(16), p.2543 - 2553, 2022/00
被引用回数：5 パーセンタイル：25.54(Chemistry, Multidisciplinary)TALSPEAK法を参考に、DGA抽出剤を用いてマスキング剤にDTPAとその類縁体であるDTBAを用いてLnとAnの相互分離を検討した。この系では、pH緩衝液に乳酸(LA)と、pH調整にエチレンジアミン(ED)を用いた。実験により、TODGA-DTPA-LA-NaOH, TODGA-DTPA-LA-ED, TODGA-DTBA-LAで同じ分配比や分離比を示した。多段抽出によるLn, Anの相互分離により、DGA-DTPA-LA-EDで水相へLnの平均回収率は3.73%でAmは98.1%、DGA-DTPA-LA-NaOH系で3.1(Ln) and 97.0(Am)%、DGA-DTBA-LA系で1.61(Ln) and 98.7(Am)%であった。
佐々木 祐二; 金子 政志; 松宮 正彦*; 中瀬 正彦*; 竹下 健二*
Solvent Extraction and Ion Exchange, 40(6), p.620 - 640, 2022/00
被引用回数：3 パーセンタイル：14.20(Chemistry, Multidisciplinary)イオン半径の酷似する3価Ln, An分離は今でも挑戦的な研究である。ここでは、TODGAとDTBA(ジエチレントリアミントリ酢酸ジアミド)を使っての相互分離を検討した。過去の結果から我々はより安定な分離条件設定と高い分離性能を得ることを目的とした。希硝酸、DTBA濃度とpH緩衝液の乳酸を使ってpH条件を安定化した。その結果、有機相には97.1% Ndと1.59% Amを、及び水相には98.4% Amと2.95%のNdを分離回収できることを確認した。
佐々木 祐二; 松宮 正彦*; 金子 政志*; 北辻 章浩; 伴 康俊; 上田 祐生; 熊谷 友多
no journal, ,
我々は核燃料サイクルの確立のために、簡便なAn/Ln分離技術の開発を進めている。核変換や燃料製造の立場から、MA燃料に含まれるLn量をAnの1/10以下になるよう求められている。これは、高レベル廃液組成からAnを100%回収しなおかつLnを1/300-1/400にするというかなり厳しい制約である。An/Ln分離法として、我々はDGA抽出剤とDTBAというマスキング剤を用いる手法(D-D II法)とDGA-ADAAM-DTBAの3種試薬を組み合わせたDAD法を提案している。核燃料サイクル実現性を高めるため、より少ない抽出-分離段数での分離を目指した。バッチ式多段抽出を行い、D-D II法ではおよそ20段の抽出-分離段数でAnを100%回収しなおかつLnを1/300程度にすることができた。Am/Cm分離を含めるDAD法では、30段の多段抽出で目標達成が可能であることが分かった。
佐々木 祐二; 金子 政志; 伴 康俊
no journal, ,
アクチノイド(An)とランタノイド(Ln)の相互分離法として、ジグリコールアミド(DGAでAnとLnを一括抽出した後、DTPA(ジエチレントリアミン5酢酸)又はDTBA(ジエチレントリアミン3酢酸2アミド)を用いてAnを選択的に逆抽出する手法の開発を進めた。新規配位子であるDTBAはDTPAに比べて硝酸水溶液への溶解度が高く、より低いpH条件で相互分離が可能であった。多段抽出実験ではDGA-DTPA及びDGA-DTBAのいずれの抽出系でも97%のAmが水相に逆抽出され、全Lnの混入は3%未満であった。発表では、pHコントロール及びAmとの錯形成が見込まれる数種の水溶性有機アミンを添加した系の結果についても述べる。
佐々木 祐二; 伴 康俊; 金子 政志
no journal, ,
原子力機構では、市販のDTPAよりも水への溶解度やAnとの反応性が高く、工学利用しやすい新規マスキング剤、DTBA(diethylenetriamine- N,N',N''-triacetic acid-N,N''-bis(diethylacetamide)を開発し、これを水相に添加する事で比較的高いAn/Ln分離比である8.3を得た。DTBAを利用すれば、TODGA等でLn+An一括抽出したのちの有機相から逆抽出による相互分離が可能となる。一方、高レベル廃液中ではAnの数十倍の濃度でLnが存在し、効率的に相互分離するにはより高い分離比であることが望ましい。そこで、分離条件を精査し、高い分離比の取得を目指した。また、Ln, Anが8
12の高配位数錯体を形成することから、DTBAと別の配位子を組み合わせた、所謂協同逆抽出が可能かどうかを調べた。
佐々木 祐二; 伴 康俊
no journal, ,
原子力機構は、Ln+An一括抽出剤のDGA化合物、Mo, Tc, Pd用抽出剤のMIDOAやNTAアミド, Am/Cm分離用のADAAM等、世界的に見ても優れた抽出剤やマスキング剤を開発してきた。しかし、関連する分離工程で多くの試薬が検討され、どれを利用するのが望ましいかを判断しにくい現状にある。ここでは、これまでに得られた抽出剤やマスキング剤の基礎情報を基に、それぞれ工程の連動性や高レベル廃液中の金属濃度なども考慮しながら評価を行う。Ln+An一括抽出工程で各種DGAとDOODA, Ln/An分離工程でNTAアミドとDTBA、Am/Cm分離工程でADAAMとDGA/DOODA等と、3つの抽出分離工程で条件を比較する。結果を踏まえて、より簡便で有効な分離スキームを検討する。
佐々木 祐二; 松宮 正彦*; 金子 政志*; 伴 康俊; 北辻 章浩; 上田 祐生; 熊谷 友多
no journal, ,
PUREX工程で発生する高レベル廃液(HLW)中のアクチノイド(An)/ランタノイド(Ln)の分離は、マイナーアクチノイド(MA)燃料の健全性の維持、廃棄物の効率処分、長半減期核種の核変換などにとって最重要の課題となる。一方、高レベル廃液中マトリックスLnに比べて回収に必要なAnは微量であること、HLW中に少なくともLaからGdまで一連のLnが共存すること等の要因から、An/Ln分離は極めて困難である。ここでは、TODGAとADAAMという2つの抽出剤と逆抽出剤のDTBAを組み合わせた分離工程を検討する。まずは、その概要と分離方法を紹介する。
