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論文

Dispersive XAFS Study on the Laser-Induced Reduction of a Rh$$^{3+}$$ ion complex; Presence of a Rh$$^{+}$$ Intermediate in Direct Photoreduction

佐伯 盛久*; 松村 大樹; 中西 隆造*; 蓬田 匠; 辻 卓也; 齋藤 寛之*; 大場 弘則*

Journal of Physical Chemistry C, 126(12), p.5607 - 5616, 2022/03

https://doi.org/10.1021/acs.jpcc.1c10160
 被引用回数：2 パーセンタイル：14.09(Chemistry, Physical)

パルス紫外線レーザー照射によって引き起こされるRh$$^{3+}$$イオン錯体のRh$$^{0}$$種への直接光還元反応機構を、分散型X線吸収微細構造(DXAFS)分光法によって調べた。時間分解X線吸収端近傍構造(XANES)には等吸収点がなく、Rh$$^{3+}$$の直接光還元に2種類以上のRh$$^{n+}$$が寄与することを示した。時間分解XANESデータの特異値解析から、直接光還元には3つのRh$$^{n+}$$種が関与することが示唆された。時間分解XANESデータを、交互最小二乗法による多変量解析(MCR-ALS)により解析したところ、3つのRh$$^{n+}$$種の純粋なスペクトルと濃度プロファイルが得られた。Rh$$^{n+}$$種は、3つのXANESスペクトルの特徴から、Rh$$^{3+}$$, Rh$$^{+}$$, Rh$$^{0}$$種に分類できた。得られた濃度プロファイルから、Rhの直接光還元はRh$$^{3+}$$ $$rightarrow$$ Rh$$^{+}$$ $$rightarrow$$ Rh$$^{0}$$の順で進行することが示唆され、Rh$$^{3+}$$とRh$$^{+}$$の光還元、Rh$$^{3+}$$とRh$$^{+}$$の光による自己触媒的還元、Rh$$^{+}$$の光酸化による反応機構により、3種のRh$$^{n+}$$の濃度プロファイルがよく再現できることが示された。

論文

粘土鉱物へのセシウム吸着機構解明,1; 原子・分子レベル構造解析から新しく何がみえるか?

矢板 毅; 池田 隆司; 松村 大樹

日本原子力学会誌ATOMO$$Sigma$$, 56(6), p.366 - 371, 2014/06

https://doi.org/10.3327/jaesjb.56.6_366

粘土鉱物へのセシウム吸脱着機構は、1950から1960年代にかけて多くの研究成果の報告があり、セシウムが土壌表面近くに存在するメカニズムなど、様々な説明がなされてきたが、原子,分子レベルでのセシウム存在状態に関して直接観察等を通じた報告は意外に少ない。そこで本研究において、構造・化学結合特性などに焦点を当て、放射光や理論計算などを通じて詳細に検討したところ、セシウムと粘土鉱物との間には、アルカリ金属としては特異な相互作用が存在することを新しく指摘した。この結果については、2稿にわたり解説することとし、本稿では、特に放射光および経験的なパラメータ等を含まない第一原理に基づく分子動力学計算による結果について紹介する。

口頭

DXAFSによるRh$$^{III}$$イオン錯体のレーザー誘起光還元機構の研究; 多変量スペクトル解析による中間体情報の抽出

佐伯 盛久*; 松村 大樹; 中西 隆造*; 蓬田 匠; 辻 卓也; 齋藤 寛之*; 大場 弘則*

no journal, , 

溶液中で負イオンや水分子と錯形成した貴金属イオンPM$$^{n+}$$錯体は紫外領域に電荷移動吸収帯をもつ。このようなPM$$^{n+}$$錯体水溶液にアルコールを添加し紫外レーザーを照射すると、PM$$^{n+}$$錯体は電子励起され、アルコールと反応して中性原子PM$$^{0}$$へ還元される。還元されたPM$$^{0}$$は溶液中で自発的に凝集し、微粒子を形成する。この一連のプロセスはレーザー誘起微粒子化(Laser-Induced Particle Formation: LIPF)と呼ばれ、貴金属ナノ微粒子創製や工場廃液からの貴金属回収に利用されている。我々はRh$$^{3+}$$イオン錯体を対象にし、エネルギー分散型X線吸収微細構造分光法によるその場観測により、そのLIPF反応機構を調べた。得られたX線吸収スペクトルを解析した結果、Rh$$^{3+}$$還元反応には3つの酸化数をもつRh種が関与し、Rh $$^{3+}$$$$rightarrow$$Rh$$^{int}$$(中間体)$$rightarrow$$Rh$$^{0}$$と進行することを明らかにした。

口頭

水/エタノール混合溶液中Rh$$^{3+}$$イオン錯体のレーザー誘起還元反応に関する時間分解XAFS研究

佐伯 盛久*; 松村 大樹; 中西 隆造*; 蓬田 匠; 辻 卓也; 齋藤 寛之*; 大場 弘則*

no journal, , 

Rh$$^{3+}$$イオン錯体のRh$$^{0}$$種への直接光還元反応機構を分散型X線吸収微細構造分光法を用いて研究した。時間分解X線吸収端近傍構造(XANES)の結果より、Rhの時間分解XANESスペクトルに等吸収点がないことがわかった。このことは、Rh$$^{3+}$$, Rh$$^{0}$$以外のRh$$^{n+}$$が反応に寄与していることを示唆している。そこで、時間分解XANESデータに特異値分解法を適用して解析したところ、3つのRh$$^{n+}$$種が直接光還元に寄与していることがわかった。次に、Rh$$^{n+}$$中間体のスペクトル情報を抽出するために、多変量スペクトル解析を用いて時間分解XANESデータを解析することで、Rh$$^{n+}$$種の純粋なスペクトルと濃度プロファイルを得ることができた。最終的に、純粋なスペクトルの特徴から、中間体をRh$$^{+}$$種に帰属することができた。

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