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論文

New water-soluble organic ligands for Actinide cations complexation

佐々木 祐二; 鈴木 英哉*; 須郷 由美; 木村 貴海; Choppin, G. R.*

Chemistry Letters, 35(3), p.256 - 257, 2006/03

 被引用回数:32 パーセンタイル:65.96(Chemistry, Multidisciplinary)

新規な水溶性の錯形成剤、TMDGA, TEDGA, TPDGAとDPDGAcを開発し、An(III)及びAn(IV)との錯形成について調べた。これらの錯形成剤は容易に水相に溶解し、一般に報告される配位子より強くAm(III), Pu(IV)と錯形成した。TEDGA, TPDGAは効果的にアクチノイドイオンを逆抽出した。加えて、TEDGAは水相でAn錯体形成の後、極性溶媒にて有機相に回収可能であり、その際にAnとの相互分離が可能であった。

論文

Cumulative study on solvent extraction of elements by ${it N,N,N',N'}$-tetraoctyl-3-oxapentanediamide (TODGA) from nitric acid into ${it n}$-dodecane

Zhu, Z.-X.; 佐々木 祐二; 鈴木 英哉*; 鈴木 伸一; 木村 貴海

Analytica Chimica Acta, 527(2), p.163 - 168, 2004/12

 被引用回数:238 パーセンタイル:98.92(Chemistry, Analytical)

${it N,N,N',N'}$-テトラオクチル-3-オキサペンタンジアミド(TODGA)による硝酸溶液からドデカン溶媒への75元素の溶媒抽出を行い、元素の分配比とイオン半径との関係を調べた。元素の抽出されやすさはそれら原子価に大きく依存した。1価,5価金属は抽出されなかった。2価金属において、Ca(II)(イオン半径:100pm)が最も高い分配比を示し、そのほかの2価金属の分配比はCa(II)のイオン半径との差が大きくなるほど減少した。イオン半径87-113pmを持つ3価金属、83-94pmを持つ4価金属の分配比は1000を超えた。それらの抽出錯体の化学系はM(TODGA)$$_{3}$$(NO$$_{3}$$)$$_{{it n}}$$、又はM(TODGA)$$_{4}$$(NO$$_{3}$$)$$_{{it n}}$$=3又は4)である。4価より高い原子価を持つオキソニウムイオンはTODGAと複雑な錯体を形成するので、反応にかかわるTODGA分子数は最大2であることがわかった。

論文

Extraction and mutual separation of actinide(III), (IV), (V) and (VI) ions by N,N'-dimethyl-N,N'-Dihexyl-3-oxapentanediamide and theroyltrifluoroacetone

佐々木 祐二; Choppin, G. R.*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 246(2), p.267 - 273, 2000/11

 被引用回数:38 パーセンタイル:90.36(Chemistry, Analytical)

アクチノイド(III)(IV)(V)(VI)イオンはN,N'-ジメチル-N,N'-ジヘキシル-3-オキサペンタンジアミド(DMDHOPDA)またはテノイルトリフルオロアセトン(TTA)に抽出され、その挙動はそれらイオンの相互分離の可能性を示した。そこで、両抽出剤を用いて、酸化還元剤を用いない、簡便なアクチノイドの相互分離法を調べた。Th(IV)を5mM TTA(溶媒:トルエン)、Am(III), U(VI)を1,20mM DMDHOPDA(溶媒:トルエン)で抽出し、Np(V)を100mM DMDHOPDA(溶媒:ニトロベンゼン)で抽出した。分離後のそれぞれの水相、有機相を$$gamma$$, $$alpha$$線計測で調べた。ワンスルーの相互分離法はできあがったが、精密な分離には至らず、より細かく精製、単離する際にはさらなる分離を必要とすることがわかった。

論文

ジアミドと2-テノイルトリフルオロアセトンを用いる協同抽出系におけるイットリウム,ユウロピウム及びアクチノイドの抽出錯体種の同定

佐々木 祐二

分析化学, 49(3), p.161 - 168, 2000/03

 被引用回数:1 パーセンタイル:4.77(Chemistry, Analytical)

N,N'-ジメチル-N,N'-ジヘキシル-3-オキサペンタンジアミド(DMDHOPDA)またはN,N'-ジメチル-N,N'-ジヘキシル-3-チアペンタンジアミド(DMDHTPDA)と2-テノイルトリフルオロアセトン(Htta)を用いてY,Eu及びアクチノイドの協同抽出を行い、抽出錯体の化学形を調べた。[DMDHOPDA],[Htta]濃度一定の条件で上記元素の抽出の際のlog DとpHの関係が曲線となった。曲線の最小二乗計算結果に加えて、log Dと試薬濃度との関係を調べてみたところ、M(A)$$_{2}$$(tta)(X)$$_{2}$$,M(A)(tta)$$_{2}$$(X),(A:DMDHOPDA, X$$^{-}$$:ClO$$_{4}^{-}$$)など、1元素につき3種以上の抽出錯体を見いだした。DMDHTPDAとHttaの協同抽出では、Eu,Am,Th,Uをニトロベンゼンに抽出する時も、複数の錯体が生成することを確認した。

報告書

Estimation of different species of Eu(III), Th(IV), U(VI) and Am(III) extracted into nitrobenzene by N,N'-dimethyl-N,N'-dihexyl-3-thiopentanediamide and thenoyltrifluoroacetone

佐々木 祐二; 渡部 和男

JAERI-Research 99-005, 21 Pages, 1999/01

JAERI-Research-99-005.pdf:0.67MB

N,N'-ジメチル-N,N'-ジヘキシル-3-チオペンタンジアミド(DMDHTPDA)とテノイルトリフルオロアセトン(TTA)協同抽出によるニトロベンゼン中へのEu(III),Th(IV),U(VI)とAm(III)の抽出錯体種をlogDと抽出剤濃度との関係より求めた。それぞれアクチノイド陽イオンの3つの協同抽出錯体を見い出した。抽出錯体の存在割合は2つの抽出剤濃度の比に依存しそのフラクション図を作成した。EuとAmの最も高い分離比、7.2、がDMDHTPDA単独の抽出剤を用いたときに得られ、その値は抽出種にTTAが関与する数とともに減少した。

論文

Extraction of Np(V) by N,N'-dimethyl-N,N'-dihexyl-3-oxapentanediamide

佐々木 祐二; G.R.Choppin*

Radiochimica Acta, 80(2), p.85 - 88, 1998/00

Np(V)のN,N'-dimethyl-N,N'-dihexyl-3-oxapentanediamide(DMDHOPDA)による抽出が行われた。Np(V)はニトロベンゼンに溶解した60mMDMDHOPDA溶媒により、pH=3の0.1M NaClO$$_{4}$$水溶液から90%抽出され、これはトルエンを用いた時の2倍であることがわかった。抽出錯体はNpO$$_{2}$$(DMDHOPDA)$$^{+}$$とNpO$$_{2}$$(DMDHOPDA)$$_{2+}$$と推定された。Np(V)は同じ有機相を使い抽出した後、1M HClO$$_{4}$$溶液と振り混ぜることにより水相に逆抽出された。この逆抽出の条件でTh$$^{4+}$$,UO$$_{22+}$$,Am$$^{3+}$$Eu$$^{3+}$$は有機相に残っており、このことはNp(V)が5価以外の原子価のアクチノイド元素より分離できることを示唆している。

論文

Solvent extraction of Eu,Th,U and Am by N,N'-dimethyl-N,N'-dihexyl-3-thiopentanediamide and thenoyltrifluoroacetone

佐々木 祐二; Choppin, G. R.*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 222(1-2), p.271 - 274, 1997/00

 被引用回数:14 パーセンタイル:89.7(Chemistry, Analytical)

ジアミドを用いるアクチノイドの溶媒抽出研究において、N,N'-dimethyl-N,N'-dihexyl-3-thiopentanediamide(DMDHTPDA)が合成され、Eu$$^{3+}$$,Th$$^{4+}$$,UO$$_{22+}$$,Am$$^{3+}$$の抽出剤として用いられた。DMDHTPDAはその化学構造にイオウ元素を含み、これが弱い電子供与体として働くために上記金属イオンと弱い錯形成能力を示した。thenoyltrifluoroacetone(TTA)との協同抽出の結果より、DMDHTPDAはM-TTA錯体に付加する形で錯形成することが分かった。

報告書

高レベル廃液の核種分離に関するPNC/CEA技術協力-第一フェーズ(1991$$sim$$1995年)における協力の総括と今後-

小沢 正基

PNC TN8440 96-003, 22 Pages, 1996/02

PNC-TN8440-96-003.pdf:0.73MB

フランス原子力庁(CEA)との間で調印された『先進技術に関する協力協定(AdvancedTechnologyAgreement)』に基づき,高レベル廃液中の核種分離に関する技術協力を実施した。本協定の有効期間は1991年6月14日$$sim$$1996年6月13日であり,現在協定延長の準備に入っている。本報告は同期間におけるCEAとの『核種分離』分野における技術協力を総括し,第二フェーズにおける協力を展望するものである。『核種分離』は本協定のうちの燃料サイクルにおける廃棄物に関連する革新技術分野に属し,技術的範囲はマイナーアクチニドの分離・消滅にまつわる戦略的研究及び新しい抽出剤によるマイナーアクチニドの抽出プロセスで,技術情報の交換や研究員との相互派遣による共同研究を実施した。専門家会議における具体的な情報交換の項目と件数は次の通りであった。情報交換のテーマ全体研究計画,戦略的研究報告PNC11CEA10技術報告PNC25CEA28TRUEX法PNC8DIAMEX法CEA8CMPOPNC8DIAMIDECEA5Macrocycles(新抽出剤PNC2CEA3Np制御技術PNC2CEA2MA/Ln分離PNC2CEA5基礎化学((分子設計等)PNC2CEA3高温冶金PNC1CEA2協力の主目的であった二座配位型抽出剤の性質,新溶媒抽出フローシートの開発については,双方実廃液によるホット試験を実施しそのデータを元に高レベル廃液中のアクチニド分離法としての成立性が比較評価された。また新しい次世代型の抽出剤である大環状化合物に関する議論も行われた。数回の専門家会議を通して,PNC及びCEA双方より質の高い,未公開情報を含むUp-to-detaな情報が提供され,互いの研究開発に大いに資するものであった。交換した情報は質及び量ともほぼ互角であり,また予定された研究員の短期相互派遣による共同研究も実現していることから,当初の目的は充分達成されたものと評価される。

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