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論文

Experimental analysis on dynamics of liquid molecules adjacent to particles in nanofluids

橋本 俊輔*; 中島 健次; 菊地 龍弥*; 蒲沢 和也*; 柴田 薫; 山田 武*

Journal of Molecular Liquids, 342, p.117580_1 - 117580_8, 2021/11

 被引用回数:0

エチレングリコール水溶液中に二酸化ケイ素(SiO$$_{2}$$)ナノ粒子を分散したナノ流体の準弾性中性子散乱測定(QENS)およびパルス磁場勾配核磁気共鳴分析(PFGNMR)を行った。研究目的は、このナノ流体の熱伝導率が理論値を超えて増加するメカニズムを解明することだった。得られた実験結果は、SiO$$_{2}$$ナノ粒子の周りの液体分子の運動が非常に制限されているため、SiO$$_{2}$$ナノ粒子の添加により、エチレングリコール水溶液中の液体分子の自己拡散係数が低下していることを示す。そして温度一定の条件で、SiO$$_{2}$$ナノ流体中で、液体分子の自己拡散係数が減少するにつれて、熱伝導率が増加した。

論文

Relevance of hydrogen bonded associates to the transport properties and nanoscale dynamics of liquid and supercooled 2-propanol

Zhai, Y.*; Luo, P.*; 長尾 道弘*; 中島 健次; 菊地 龍弥*; 川北 至信; Kienzle, P. A.*; Z, Y.*; Faraone, A.*

Physical Chemistry Chemical Physics, 23(12), p.7220 - 7232, 2021/03

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

2-Propanol was investigated, in both the liquid and supercooled states, as a model system to study how hydrogen bonds affect the structural relaxation and the dynamics of mesoscale structures, of approximately several Angstroms, employing static and quasi-elastic neutron scattering and molecular dynamics simulation. Dynamic neutron scattering measurements were performed over an exchanged wave-vector range encompassing the pre-peak, indicative of the presence of H-bonding associates, and the main peak. The dynamics observed at the pre-peak is associated with the formation and disaggregation of the H-bonded associates and is measured to be at least one order of magnitude slower than the dynamics at the main peak, which is identified as the structural relaxation. The measurements indicate that the macroscopic shear viscosity has a similar temperature dependence as the dynamics of the H-bonded associates, which highlights the important role played by these structures, together with the structural relaxation, in defining the macroscopic rheological properties of the system. Importantly, the characteristic relaxation time at the pre-peak follows an Arrhenius temperature dependence whereas at the main peak it exhibits a non-Arrhenius behavior on approaching the supercooled state. The origin of this differing behavior is attributed to an increased structuring of the hydrophobic domains of 2-propanol accommodating a more and more encompassing H-bond network, and a consequent set in of dynamic cooperativity.

論文

Nanoscale relaxation in "Water-in-Salt" and "Water-in-Bisalt" electrolytes

Gonzal$'e$z, M. A.*; Borodin, O.*; 古府 麻衣子; 柴田 薫; 山田 武*; 山室 修*; Xu, K.*; Price, D. L.*; Saboungi, M.-L.*

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 11(17), p.7279 - 7284, 2020/09

 被引用回数:6 パーセンタイル:81.96(Chemistry, Physical)

"Water-in-salt" (WIS) and "water-in-bisalt" (WIBS) electrolytes have recently been developed for Li-ion batteries. We report Quasielastic Neutron Scattering (QENS) measurements on solutions of a WIS electrolyte at two concentrations, and a WIBS electrolyte at one concentration. The data were Fourier transformed to obtain experimental intermediate scattering functions (ISFs) and compared with corresponding quantities obtained from Molecular Dynamics (MD) simulations. Both QENS and MD ISFs could be fitted well by a single stretched exponential function to obtain apparent translational diffusion coefficients for the water molecules. The QENS values agree well with the MD simulations for the solutions of a WIS electrolyte at two concentrations, but MD simulations predict a slower relaxation of water compared to QENS for the WIBS electrolyte. Comparison of the incoherent and coherent scattering reveals much faster water dynamics compared with structural relaxation of the ionic framework.

論文

Segmental motions of proteins under non-native states evaluated using quasielastic neutron scattering

藤原 悟*; 松尾 龍人*; 杉本 泰伸*; 柴田 薫

Journal of Physical Chemistry Letters (Internet), 10(23), p.7505 - 7509, 2019/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Physical)

無秩序なポリペプチド鎖のダイナミクスの特性評価は、本質的に無秩序状態なタンパク質およびフォールディングプロセスに関連する非ネイティブ状態下のタンパク質の挙動を解明するために必要である。本研究では、小角X線散乱測定データと動的光散乱測定データと組み合わせて準弾性中性子散乱測定データから、タンパク質のセグメント運動と分子全体の拡散および局所側鎖運動を評価する方法を独自に開発した。そしてこの方法を、非フォールディング状態およびメルトグロビュール(MG)状態のタンパク質RNase Aに適用し、セグメント運動から生じる拡散係数を評価し、非フォールディング状態とMG状態で異なる値をとることを明らかにした。またこの方法で得られた値は、蛍光現象を用いた別の測定技術を使用して得られた値と一致していることも確認できた。これらの研究成果は、この方法の、さまざまな無秩序状態でのタンパク質の挙動を特徴付ける実行可能性だけでなく、有用性も示している。

論文

Validating polarization effects in $$gamma$$-rays elastic scattering by Monte Carlo simulation

Omer, M.; 羽島 良一*

New Journal of Physics (Internet), 21(11), p.113006_1 - 113006_10, 2019/11

AA2019-0407.pdf:0.73MB

 被引用回数:4 パーセンタイル:55.7(Physics, Multidisciplinary)

Nuclear resonance fluorescence (NRF) is a promising technique for nondestructive assay (NDA) of nuclear materials. Its strength is improved when polarized $$gamma$$-ray beams are used as probes because the polarized $$gamma$$-rays provide an asymmetry in the intensity of the scattered photons. Nonetheless, NRF interaction takes place with other interactions such as elastic scattering of $$gamma$$-rays. These interactions are unavoidable background which may limit the sensitivity of the NRF technique. Therefore, estimating polarization effects of elastic scattering is a significant factor in assessing the NRF method. Here, we implement a new Monte Carlo simulation to account for polarization effects of the elastic scattering. The simulation is based on explicit expressions driven in the Stokes parameters formalism. The scattering amplitudes of Rayleigh, nuclear Thomson, and Delbr${"u}$ck scattering processes have been superimposed into a two-orthogonal set of complex amplitudes. This set is then exploited to construct the core of the simulation in a way such that the simulation could handle arbitrary polarization states of the incoming beam and correspondingly generate polarization states for the outgoing beam. This work was supported by the subsidiary for promotion of strengthening nuclear security or the like of the Ministry of Education, Culture, Sports, Science, and Technology (MEXT), Japan.

論文

Dynamic properties of human $$alpha$$-synuclein related to propensity to amyloid fibril formation

藤原 悟*; 河野 史明*; 松尾 龍人*; 杉本 泰伸*; 松本 友治*; 成田 哲博*; 柴田 薫

Journal of Molecular Biology, 431(17), p.3229 - 3245, 2019/08

 被引用回数:3 パーセンタイル:27.91(Biochemistry & Molecular Biology)

パーキンソン病発症には、脳細胞中の「$$alpha$$-シヌクレイン」というタンパク質が線維状に集合した状態(「アミロイド線維」と呼ばれる)となることが関係すると考えられており、どのようなメカニズムでこのアミロイド線維が形成されるのかに強い関心が寄せられている。そこで研究チームは、タンパク質分子の「動き」に着目し、アミロイド線維のできやすさが様々に異なった条件でのタンパク質の動きを、J-PARCの中性子準弾性散乱装置を用いて調べた。その結果、タンパク質分子の動きの違いによりアミロイド線維のできやすさが変わること、特にアミロイド線維ができるためには、タンパク質同士が集合しやすくなるような特定の動きが必要なことを明らかにした。

論文

Real time and real space analysis for coherent QENS and its application to liquid bismuth

菊地 龍弥*; 川北 至信

Physica B; Condensed Matter, 567, p.51 - 54, 2019/08

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Condensed Matter)

Real time and real space analysis for quasielastic neutron scattering (QENS) by means of the regularization method to estimate a spectrum has been developed. In our formalism, a mediation function between a dynamic structure factor, $$S(Q,omega)$$, and a time-space correlation function, $$P(r,t)$$,is estimated to minimize the sum of the least square fitting term for $$S(Q,omega)$$ in a $$Q-omega$$ space and the regularization term for $$P(r,t)$$ in a $$r-t$$ space. On the application to liquid bismuth which shows complicate static local structure, it is shown that a distribution function for Gaussian superposition to represent $$S(Q,omega)$$ has good characters as a mediating function. The $$S(Q,omega)$$ calculated from the estimated mediation function showed a good agreement with the experimental $$S_{exp}(Q,omega)$$ even for small acoustic phonon excitation in a low $$Q$$ region and gave more or less reasonable estimation of dynamic structure beyond the measured $$Q-omega$$ range. In addition of the main property of $$P(r,t)$$ that the ability to focus onto the relaxation process at a specific atomic distance helped us to understand a complicated layered structure in liquid bismuth, possibility of easy separation of self-diffusion from coherent QENS is shown.

論文

Measurement of neutron scattering cross section of nano-diamond with particle diameter of approximately 5 nm in energy range of 0.2 meV to 100 meV

勅使河原 誠; 土川 雄介*; 市川 豪*; 高田 慎一; 三島 賢二*; 原田 正英; 大井 元貴; 河村 幸彦*; 甲斐 哲也; 河村 聖子; et al.

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research A, 929, p.113 - 120, 2019/06

 被引用回数:7 パーセンタイル:75.46(Instruments & Instrumentation)

ナノダイアモンドは、冷中性子以下のエネルギーにおける反射材として注目されている。ナノダイアモンドを用いた中性子源の高度化には、断面積データの整備が必要である。そのため、この論文では、中性子の透過率の測定から0.2meVから100meVの範囲で全断面積を測定した結果を報告する。測定した全断面積は、エネルギーが低くなるにつれて大きくなり、グラファイトと比較すると0.2meVで約2桁以上高くなることが分かった。その全断面積に占める非弾性散乱の寄与を調べるため、中性子のエネルギー1.2, 1.5, 1.9及び5.9meVで中性子非弾性散乱実験を行った。その結果、測定したエネルギーにおいて、全断面積に占める非弾性散乱の寄与がほぼ無視できることも分かった。さらに、中性子小角散乱実験の結果から、全断面積の高くなる要因として、前方方向、いわゆる小角方向への散乱の寄与が高いことが示された。

論文

Quasielastic neutron scattering of brucite to analyse hydrogen transport on the atomic scale

奥地 拓生*; 豊岡 尚敬*; Purevjav, N.*; 柴田 薫

Journal of Applied Crystallography, 51, p.1564 - 1570, 2018/12

AA2018-0399.pdf:1.07MB

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Chemistry, Multidisciplinary)

中性子準弾性散乱(QENS)は、鉱物結晶格子内で起こる原子スケール水素拡散プロセスを分析するための新規かつ有効な方法であることが実証されている。この方法は、凝縮体中の拡散性が高い水素原子または水分子の拡散頻度および距離を分析するために敏感であると以前から考えられていた。本論文では、水酸基として結晶格子に結合している非常に遅い運動の水素原子の拡散運動を分析する応用研究の結果が示されている。ブルーサイト鉱物( brucite)、Mg(OH)$$_{2}$$では、水素原子の単一の二次元層面内でのジャンプとそれに最も近い次の層へのジャンプの2種類の水素拡散プロセスが観察された。ブルーサイトの結晶構造内で観察されるこれらの拡散プロセスは、層状構造を有する様々な種類の酸化物およびミネラル内で起こる水素拡散現象にQENS測定が適用可能であることを示している。

論文

Localized 5$$f^2$$ states in UPd$$_5$$Al$$_2$$ and valence crossover in the Vicinity of Heavy-Fermion superconductivity

目時 直人; 芳賀 芳範; 山本 悦嗣; 松田 雅昌*

Journal of the Physical Society of Japan, 87(11), p.114712_1 - 114712_9, 2018/11

 被引用回数:2 パーセンタイル:29.78(Physics, Multidisciplinary)

ウラン金属間化合物UPd$$_5$$Al$$_2$$は、四価イオンU$$^{4+}$$の局在5$$f^2$$($$^3H_4$$)電子状態を伴うことを中性子散乱による結晶場スペクトルから明らかにした。この電子状態は、最近研究した$$f$$電子数と結晶構造が同じ希土類参照物質PrPd$$_5$$Al$$_2$$と同一であり、c軸方向に大きな磁気モーメントを伴う平べったい形状の軌道が、縦長の体心正方晶の持つ二次元結晶場ポテンシャルによって安定化されていることがわかった。ウランの5$$f$$電子が金属状態において局在的な性格を持つことは非常に珍しい発見であり、やはり、結晶構造の特殊性に起因する。ウランが四価イオンであることは、三価のNpPd$$_5$$Al$$_2$$との間に価数転移が存在することを意味し、この価数転移が結晶格子の異常や電気抵抗の増加によって観察されることを明らかにした。また、価数が不安定な領域で超伝導や磁気転移、重い電子系状態など多体効果の存在を示す数多くの現象が生じていることがわかった。

論文

Thermal behavior, structure, dynamic properties of aqueous glycine solutions confined in mesoporous silica MCM-41 investigated by X-ray diffraction and quasi-elastic neutron scattering

吉田 亨次*; 井上 拓也*; 鳥越 基克*; 山田 武*; 柴田 薫; 山口 敏男*

Journal of Chemical Physics, 149(12), p.124502_1 - 124502_10, 2018/09

 被引用回数:2 パーセンタイル:13.74(Chemistry, Physical)

異なる幾つかの、グリシン濃度, pH、および充填率(=グリシン溶液の質量/MCM-41の乾燥質量))をパラメーターとして、メソポーラスシリカ(MCM-41)に閉じ込められたグリシン水溶液の示差走査熱量測定、X線回折および準弾性中性子散乱(QENS)を305-180Kの温度範囲で実施して、グリシン水溶液の熱的挙動, 構造、および動的特性に対する閉じ込め効果を検討した。

論文

$$f$$-electron states in PrPd$$_5$$Al$$_2$$

目時 直人; 山内 宏樹; 鈴木 博之*; 北澤 英明*; 萩原 雅人*; 益田 隆嗣*; Aczel, A. A.*; Chi, S.*; Hong, T.*; 松田 雅昌*; et al.

Journal of the Physical Society of Japan, 87(9), p.094704_1 - 094704_8, 2018/09

 被引用回数:5 パーセンタイル:54.08(Physics, Multidisciplinary)

中性子非弾性散乱実験によりPrPd$$_5$$Al$$_2$$$$f$$電子状態を明らかにした。この物質のユニークな結晶構造に起因する2次元的な結晶場ポテンシャルにより、大きな$$J_z$$を伴う平べったい$$f$$軌道が安定化し、イジング型の磁気異方性が生じることがわかった。この2次元的な結晶場ポテンシャルは同じ結晶構造を持つ希土類化合物RPd$$_5$$Al$$_2$$に共通に存在し、重い電子系超伝導体NpPd$$_5$$Al$$_2$$におけるXY型磁気異方性への変化を系統的に説明することができる。それは、$$f$$電子の局所的な性質がこの物質系の物性発現機構において非常に重要であり、NpPd$$_5$$Al$$_2$$における重い電子系超伝導にも関与している。

論文

Dynamic properties of nano-confined water in an ionic liquid

阿部 洋*; 山田 武*; 柴田 薫

Journal of Molecular Liquids, 264, p.54 - 57, 2018/08

 被引用回数:8 パーセンタイル:51.6(Chemistry, Physical)

Nano-confined water (a water pocket) was spontaneously formed using an ionic liquid (IL), 1-butyl-3-methylimidazolium nitrate ([C$$_{4}$$mim][NO$$_{3}$$]), in [C$$_{4}$$mim][NO$$_{3}$$]-H$$_{2}$$O and [C$$_{4}$$mim][NO$$_{3}$$]-D$$_{2}$$O mixtures. The static average size of the water pocket in [C$$_{4}$$mim][NO$$_{3}$$]-80 mol% D$$_{2}$$O has been estimated to be around 20${AA}$, determined via small-angle neutron scattering measurements. In this study, the dynamics of the water pocket in the IL were directly examined using incoherent quasielastic neutron scattering. Using the H-D difference of a neutron incoherent scattering cross section, the extent of the diffusion of the water molecules in the water pocket was determined. The water pocket could be characterized due to the slow dynamics of the water compared with those of bulk water.

論文

Neutron inelastic scattering study of the $$f$$-electron states in NdPd$$_5$$Al$$_2$$

目時 直人; 山内 宏樹; 鈴木 博之*; 北澤 英明*; 蒲沢 和也*; 池内 和彦*; 梶本 亮一; 中村 充孝; 稲村 泰弘

Journal of the Physical Society of Japan, 87(8), p.084708_1 - 084708_7, 2018/08

 被引用回数:5 パーセンタイル:54.08(Physics, Multidisciplinary)

$$f$$電子化合物NdPd$$_5$$Al$$_2$$の中性子散乱による研究を行った。0K, 35.4K, 88.3K, 101.5K, and 198.8Kの結晶場レベルを励起スペクトルから明らかにした。$$Gamma_6$$基底状態は主として$$J_z=pm9/2$$の軌道によって構成され、これが大きな負の$$B_{20}=-1.4$$Kと一軸異方性を生じる。結晶場から計算された磁気モーメント, 帯磁率, 磁化曲線, 比熱は実験をよく説明する。CePd$$_5$$Al$$_2$$やPrPd$$_5$$Al$$_2$$と共通した電荷分布の存在は同じ構造を持つアクチノイド化合物においても局在的な性質が重要で、UPd$$_5$$Al$$_2$$の局在5$$f$$電子状態やNpPd$$_5$$Al$$_2$$の重い電子系超伝導にその価数の不安定性が重要な役割をすることを示している。

報告書

Geant4 physics process for elastic scattering of $$gamma$$-rays

Omer, M.; 羽島 良一*

JAEA-Data/Code 2018-007, 32 Pages, 2018/06

JAEA-Data-Code-2018-007.pdf:2.64MB
JAEA-Data-Code-2018-007-appendix(CD-ROM).zip:22.71MB

原子核蛍光共鳴散乱(NRF)は、核物質の非破壊検査(NDA)において有用な技術である。NRFは同位体に固有のエネルギーをもったガンマ線と物質の相互作用であることから、同位体を識別したNDAを実現できる。しかしながら、NRFと競合する他の光核相互作用が存在し、そのため、NRFによるNDAの測定性能が制限される可能性がある。競合する相互作用のうち原子核によるガンマ線の弾性散乱(デルブリュック散乱)は、これまでのモンテカルロコードでは考慮されていなかった。日本原子力研究開発機構では、平成27年度からNRFに基づくNDAシステムの開発プログラムを開始し、その一環としてガンマ線の弾性散乱がNRF測定に及ぼす影響を評価するために、Geant4にガンマ線の弾性散乱を追加するためのコードを新規に開発した。今回刊行するJAEA-データ/コードレポートでは、シミュレーションコードの詳細な説明と、コード入力に用いたガンマ線弾性散乱断面積、および、コードの検証と妥当性確認に用いた計算結果を示す。このレポートを公開することで、当該コードの信頼性向上に必要なユーザーからのフィードバックの機会が得られる。本研究は文部科学省の核セキュリティ強化等推進事業費補助金の支援を受けた。

論文

Inelastic X-ray scattering of $$RT$$Al$$_3$$ ($$R$$ = La, Ce, $$T$$ = Cu, Au)

筒井 智嗣*; 金子 耕士; Pospisil, J.; 芳賀 芳範

Physica B; Condensed Matter, 536, p.24 - 27, 2018/05

 被引用回数:0 パーセンタイル:0(Physics, Condensed Matter)

Inelastic X-ray scattering (IXS) experiments of RTAl$$_3$$ ($$R$$ = La Ce, $$T$$ = Cu, Au) were carried out at 300 and 5.5 K. The spectra between LaCuAl$$_3$$ and CeCuAl$$_3$$ (LaAuAl$$_3$$ and CeAuAl$$_3$$) are nearly identical at both temperatures except for temperature factors such as temperature dependence of Bose factor in IXS spectra and effect on thermal expansion. This means that no evident temperature dependence of IXS spectra was observed in CeTAl$$_3$$ ($$T$$ = Cu, Au).

論文

Dynamic of organic species in organo-clay/polypropyrene composite by quesi-elastic neutron scattering

福嶋 喜章*; 山田 武*; 田村 堅志*; 柴田 薫

Applied Clay Science, 155, p.15 - 19, 2018/04

 被引用回数:4 パーセンタイル:31.92(Chemistry, Physical)

ジオクタデシルジメチルアンモニウムイオン(DODA$$^{+}$$)/ポリプロピレン複合体のために交換されたフルオロマイカ(ME100)カチオンのダイナミクスは、XRDおよびDSC以外に準弾性中性子散乱(QENS)によって分析された。低いQ=2.75nm$$^{-1}$$のDODA-ME100のQENSスペクトルは、DODA$$^{+}$$の融点である445Kより高い温度でも変化しなかった。この結果は、硬質シリケート層とDODA$$^{+}$$とME100との間の強い静電相互作用のために、層間距離における長距離($$>$$2nm)の分子運動が制限されることを示唆している。弾性強度スキャンの結果は、445Kにおける溶融状態においても、複合体中のポリマー鎖の動きが少し制限されていることを示唆した。QENSは、複合材料を研究するための有用なツールの1つであることが期待される。

論文

Experimental investigation of the glass transition of polystyrene thin films in a broad frequency range

井上 倫太郎*; 金谷 利治*; 山田 武*; 柴田 薫; 深尾 浩次*

Physical Review E, 97(1), p.012501_1 - 012501_6, 2018/01

 被引用回数:8 パーセンタイル:75.32(Physics, Fluids & Plasmas)

本研究では、非弾性中性子散乱(INS),誘電緩和分光法(DRS),熱膨張分光法(TES)を用いたポリスチレン薄膜の$$alpha$$過程を調べた。DRSおよびTES測定は、フィルムの厚さとともにガラス転移温度($$T_{rm g}$$)の低下を示した。一方、INS測定ではTgの上昇が認められた。この矛盾を解明するために、我々は、DRSとTESによって測定された$$alpha$$過程のピーク周波数($$f_{rm m}$$)の温度依存性を調べた。実験では、測定周波数領域で膜厚が減少するにつれてピーク周波数($$f_{rm m}$$)が増加することが明らかになった。この測定結果は、膜厚に伴う観察されたTgの減少と一致する。INSとDRSまたTESとの間の$$alpha$$過程の説明の相違は、不透明な壁効果のために、膜厚および移動度の低下による見掛けの活性化エネルギーの低下に起因すると考えられる。

論文

Effects of $$gamma$$-ray polarization in NRF-based nondestructive assay of nuclear materials

Omer, M.; 羽島 良一*; 静間 俊行*; 小泉 光生

Proceedings of INMM 58th Annual Meeting (Internet), 7 Pages, 2017/07

核共鳴蛍光(NRF)は、核の電気双極子励起および/または磁気双極子励起が起こるプロセスである。これらの励起はそれぞれの原子核の固有のシグネチャであるため、NRFは核物質の非破壊検知出と分析・測定のための実用的なツールを提供する。偏極$$gamma$$線ビームを使用すると、原子核の励起の性質を区別することは容易である。散乱角90$$^{circ}$$では、電気双極子励起は偏光面に対して垂直に放射されるが、磁気双極子励起は入射ビーム偏光と同じ平面内で放射される。対照的に、原子との他の$$gamma$$線相互作用は、入射ビームの偏光に関して異なる応答を示すことがある。例えば、弾性散乱は入射ビームの偏光方向において他の方向より約60%低い放射強度を与えることが期待される。光子エネルギーに基づいてNRFと弾性散乱とを分離することができないので、この事実は、NRF技術の感度に大きな影響を及ぼす。我々は、2.04MeVのエネルギーを有する100%直線偏光$$gamma$$線を用いて行った$$^{238}$$Uにおける光子散乱実験の結果について、弾性散乱が入射ビームの偏光にどのように応答するかを実証する。したがって、我々は、NRF測定における入射光子の偏光の影響を解決することができる。

論文

Polar rotor scattering as atomic-level origin of low mobility and thermal conductivity of perovskite CH$$_{3}$$NH$$_{3}$$PbI$$_{3}$$

Li, B.; 川北 至信; Liu, Y.*; Wang, M.*; 松浦 直人*; 柴田 薫; 河村 聖子; 山田 武*; Lin, S.*; 中島 健次; et al.

Nature Communications (Internet), 8, p.16086_1 - 16086_9, 2017/06

 被引用回数:52 パーセンタイル:91.93(Multidisciplinary Sciences)

Perovskite CH$$_{3}$$NH$$_{3}$$PbI$$_{3}$$ exhibits outstanding photovoltaic performances, but the understanding of the atomic motions remains inadequate even though they take a fundamental role in transport properties. Here, we present a complete atomic dynamic picture consisting of molecular jumping rotational modes and phonons, which is established by carrying out high-resolution time-of-flight quasi-elastic and inelastic neutron scattering measurements in a wide energy window ranging from 0.0036 to 54 meV on a large single crystal sample, respectively. The ultrafast orientational disorder of molecular dipoles, activated at approximately 165 K, acts as an additional scattering source for optical phonons as well as for charge carriers. It is revealed that acoustic phonons dominate the thermal transport, rather than optical phonons due to sub-picosecond lifetimes. These microscopic insights provide a solid standing point, on which perovskite solar cells can be understood more accurately and their performances are perhaps further optimized.

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