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論文

Study on electrolytic reduction of pertechnetate in nitric acid solution for electrolytic extraction of rare metals for future reprocessing

朝倉 俊英; Kim, S.-Y.; 森田 泰治; 小澤 正基*

Journal of Nuclear and Radiochemical Sciences, 6(3), p.267 - 269, 2005/12

将来の再処理のために、電解採取法、すなわち電解還元による硝酸水溶液からのTc析出について研究した。炭素電極を用い、電位-0.3V vs. SSE(標準Ag/AgCl電極)において30分定電位電解することにより、3Mの硝酸水溶液中のTc濃度が初期値の93%に低下した。これは7%の析出に相当する。Pd共存のもと$$pm$$0.0V vs. SSEで60分電解することで、濃度値の低下は15%析出に相当する値に達し、PdにTcの析出を促進する効果(プロモーター効果)があることが示唆された。しかし、さらに電解を続けると、Tc濃度が初期値まで増加したことから、競合する再溶解反応があることが示唆された。サイクリックボルタンメトリー測定からは、この再溶解反応がPdを中心とする析出物の特性にも影響し、Tc-Pd-Ru-Rh溶液からの析出物はPd-Ru-Rhからの析出物よりも容易に再溶解することがわかった。電解後のTc溶液のスペクトルには、還元されたTcと亜硝酸イオンとの錯体よると考えられる吸収ピークが482nmに認められ、錯体生成によりTcが再溶解反応の機構である可能性を示した。

論文

Distillation of cadmium from uranium-plutonium-cadmium alloy

加藤 徹也*; 飯塚 政利*; 井上 正*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Materials, 340(2-3), p.259 - 265, 2005/04

 被引用回数:18 パーセンタイル:20.04(Materials Science, Multidisciplinary)

溶融塩電解精製で回収した、ウランを2.9wt.%、プルトニウムを8.7wt.%含むウラン-プルトニウム-カドミウム三元合金中のカドミウムを蒸留して、ウラン-プルトニウム二元合金を得た。約10gの三元合金を用い、蒸留は減圧下で行った。1073Kで蒸留した後の回収物中のカドミウム残留量は0.05wt.%未満であり、物質収支もよく一致した。回収物は緻密なウラン-プルトニウム二元合金であることを、SEM観察で確認した。また、蒸発したカドミウムのほぼ全量を回収することができた。

論文

Electrochemical behaviors of PuN and (U, Pu)N in LiCl-KCl eutectic melts

白井 理; 加藤 徹也*; 岩井 孝; 荒井 康夫; 山下 利之

Journal of Physics and Chemistry of Solids, 66(2-4), p.456 - 460, 2005/02

 被引用回数:6 パーセンタイル:66.36(Chemistry, Multidisciplinary)

773KでのUCl$$_{3}$$及びPuCl$$_{3}$$を含むLiCl-KCl共晶溶融塩中におけるPuN及び(U, Pu)Nの電気化学的挙動をサイクリックボルタンメトリーにより検討した。PuN及び(U, Pu)Nの溶解はAg/AgCl参照電極に対して-1.0V付近で生じた。UNの平衡電位はPuNのそれに比べて約0.15V正側で現れるので、PuN及び(U, Pu)Nの静止電位は約0.15V負側の値を示す。(U, Pu)Nを作用電極として用いてサイクリックボルタモグラムを測定した場合、UNの場合と同様に-0.4V以上の電位領域で正電流の急激な増大が観察された。また、波形は明確ではないが、(U, Pu)Nの場合には2つの陽極電流波が現れた。このことは、(U, Pu)Nは固溶体を形成していても、UN及びPuNが別々に溶解することを意味している。

論文

Electrolytic reduction of Tc(VII) in nitric acid solution using glassy carbon electrode

星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 森田 泰治

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 262(3), p.601 - 605, 2005/01

グラッシーカーボン電極を用い、硝酸溶液中でTc(VII)の電解還元試験を行った。電解還元は-300mV(vs. Ag/AgCl)の定電位で実施した。電解還元前後のTc濃度がほとんど変化しなかったことから、TcO$$_{2}$$やTc等が電極表面へ析出しないと考えられる。吸光スペクトル測定及び陰イオン交換体を用いた吸着バッチ試験の結果から、Tc(VII)はTc(IV)に還元されることが、明らかとなった。

論文

電解クロマトグラフィー及び電量-電位測定法の原理とそのフローインジェクション分析への応用

吉田 善行; 木原 壯林*; 藤永 太一郎*

分析化学, 53(4), p.195 - 205, 2004/04

 パーセンタイル:100(Chemistry, Analytical)

カラム電極に試料溶液を流しながら電解すると、溶液中の目的成分はカラム内に滞在する短時間内に迅速かつ完全に電解され尽くす。また、溶液が電極表面近傍に滞在する間に繰り返し電解されるので、遅い電極反応であっても定量的な電解が達成できる。さらに、カラム電極を用いる電解法は、自動化や遠隔化に適している。カラム電極電解法はこのような特長のために、流液試料中の目的成分のクーロメトリー定量法として、あるいはクロマトグラフィーの検出器として、さらに不安定化学種を含むような複雑な反応機構の解析手段として、幅広く活用され進歩し続けている。本総説では、カラム電極電解法による電解クロマトグラフィー及び電量-電位測定法の基礎的性能を述べるとともに、フローインジェクション分析への利用や、アクチノイドイオンや生体関連物質の酸化還元反応などの解析法としての応用に関する最近の成果を例示し、他法が及ばない優れた特徴を解説する。

論文

Recovery of plutonium and uranium into liquid cadmium cathodes at high current densities

加藤 徹也*; 魚住 浩一*; 井上 正*; 白井 理*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Proceedings of GLOBAL2003 Atoms for Prosperity; Updating Eisenhower's Global Vision for Nuclear Energy (CD-ROM), p.1591 - 1595, 2003/11

液体カドミウム陰極中にプルトニウム及びウランを高電流密度で回収する溶融塩電解試験を実施した。陰極電流密度101mA/cm$$^{2}$$の電解では、陰極中に10.4wt.%のプルトニウム及びウランをほぼ100%の電流効率で回収できた。陰極電流密度156mA/cm$$^{2}$$の電解では、8wt.%まで回収したところで陰極電流が上昇し、るつぼの外周部に電析物が観察された。

論文

Recovery of U by electrolysis of UN in LiCl-KCl eutectic melts

白井 理; 魚住 浩一*; 岩井 孝; 荒井 康夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.745 - 748, 2002/11

0.2-1.0wt%のUCl$$_{3}$$を含むLiCl-KCl共晶塩系でのUNの溶解挙動をボルタンメトリーによって調べた。U$$^{3+}$$/U及びU$$^{4+}$$/U$$^{3+}$$の電極反応との比較から、UNの生成自由エネルギー及びUNClの生成自由エネルギーの評価を行った。これを基に、陽極でUNを溶解しながら、陰極でU金属の回収試験を行った。この時、窒素ガスの定量を行い、電解挙動との関係を調べた。

論文

Determination of oxidation state of electrolyzed La$$_{2}$$CuO$$_{y}$$ by flow-coulometry

佐々木 祐二

Electrochimica Acta, 42(12), p.1915 - 1920, 1997/00

 被引用回数:2 パーセンタイル:86.54

電解酸化処理して超伝導特性がより向上したLa$$_{2}$$CuO$$_{y}$$超伝導物質の酸化状態をフロークーロメトリーを基礎とする湿式化学分析法で決定した。電解後の試料バルクの酸化状態の比、CuO$$^{+}$$/Cu total (Xb)は電位と電解磁化に強く依存した。また再電解によるXbの低減も観察した。溶液とLa$$_{2}$$CuO$$_{y}$$との電極反応を水素、酸素発生を伴う、酸性中ではCuO$$^{+}$$+2H$$^{+}$$e$$^{-}$$$$Leftrightarrow$$Cu$$^{2+}$$+H$$_{2}$$O、アルカリ溶液中ではCuO$$^{+}$$+H$$_{2}$$O+e$$^{-}$$$$Leftrightarrow$$Cu$$^{2+}$$+2OH$$^{-}$$と推定した。これら試料の超伝導特性を測定し、それはXbとともに増加することを確認した。

論文

Design study of feasible water detritiation systems for fusion reactor of ITER scale

岩井 保則; 山西 敏彦; 奥野 健二; 横川 伸久*; 土屋 宏行*; 吉田 浩; O.K.Kveton*

Journal of Nuclear Science and Technology, 33(12), p.981 - 992, 1996/12

 被引用回数:20 パーセンタイル:14.79(Nuclear Science & Technology)

ITERスケールの核融合炉用に、水蒸留塔と気相触媒交換塔の組み合わせと水蒸留塔と電解セルを組み込んだ液相触媒交換塔の組み合わせの水処理システムの設計をおこなった。前者のシステムでは水蒸留塔のトータルな高さは106cmとなる。対して後者のシステムでは水蒸留塔は20m、CECE塔は24mとなる。水蒸留塔が大きいことは、建設コストとインベントリーが増えることを意味している。しかし前者は実スケールでの運転操作実績を持っているのに対し、後者ではCECE塔はおこなわれていないのが現実である。このことから、前者を核融合炉用水処理システムの第一候補とするのが現状では妥当であると考えられる。しかし水蒸留塔とCECE塔の組み合わせは柔軟な設計が可能で、コスト、インベントリーの観点からも優れていることから、研究が進めば将来の核融合炉用水処理システムになると考えられる。

論文

Electrolytic preparation of neptunium species in concentrated carbonate media

Y.Li*; 加藤 義春; 吉田 善行

Radiochimica Acta, 60, p.115 - 119, 1993/00

吸光光度法と定電位電解法を併用する手法を用いて、過塩素酸溶液及び炭酸ナトリウム溶液(0.2~1M,pH10~11)中のNp(VI)、(V)、(IV)及び(III)の酸化還元挙動を調べた。これをもとに、炭酸塩溶液中で種々の酸化状態のネプツニウムイオンの調製法を開発した。Np(VI)/Np(V)の酸化還元反応は炭酸塩溶液中でも可逆であり、過塩素酸溶液中と比べて酸化還元電位が、より負側に移動することから、ネプツニウムイオンが炭酸錯体を形成することが明らかになった。この酸化還元反応で関与するネプツニウム種はNpO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{34-}$$とNpO$$_{2}$$(CO$$_{3}$$)$$_{35-}$$である。Np(IV)のNp(VI)への酸化電位は溶液のpHと炭酸塩濃度に大きく依存する。

論文

高温核熱を用いた水素・メタノール製造システム

宮本 喜晟; 尾本 彰*; 青木 裕*; 福田 繁*; 楮 修*; 村上 輝明*; 内田 聡*; 時田 雄次*; 白川 精一*; 村上 信明*; et al.

エネルギー・資源学会第11回研究発表会講演論文集, p.33 - 38, 1992/00

火力発電所から排出される炭酸ガスとモジュラー型高温ガス炉(MHTGR)の高温核熱を用いて、高温水蒸気電解法により製造した水素からメタノール合成するシステムを検討した。このシステムは、熱出力350MWtのMHTGR4基、高温水蒸気電解装置、メタノール合成装置等からなるユニット2系統からなり、年間100万tのメタノールを製造する。このシステムから得られるメタノールを輸送機関用燃料に使用すると、年間200万tの炭酸ガス排出量を削減することができる。

論文

Study for reprocessing improving separation efficiency of Np

内山 軍蔵; 藤根 幸雄; 宝徳 忍; 前田 充

Proc. of the 3rd Int. Conf. on Nuclear Fuel Reprocessing and Waste Management,Vol. 2, p.723 - 728, 1991/00

再処理共除染工程においてNpをU・Pu製品流から分離すめためのプロセスの改良研究を行なった。有機溶媒(TBP/希釈剤)にU及びPuとともに抽出されているNpを逆抽出し分離するにはNpのみ選択的に6価から5価に還元する必要がある。本研究ではNpの選択的還元分離法として(1)有機試薬法、(2)電解法及び(3)光化学法の3法を取り上げ、各法の有効性の確認実験を行なった。有機試薬法では、$$eta$$-ブチルアルデヒドが選択性及び反応速度の点で優れていることを確認した。電解法では、電位を制御する方法が有効であることが判明した。電位制御範囲は白金電極では200-650mV(対飽和カロメル電極)が考えられた。光化学法では紫外線照射により硝酸溶液中に生成する亜硝酸により間接的にNpのみ還元できることがわかった。これらの技術の有効性は、現在建設中のNUCEF施設における実液を用いたホット試験によりさらに確認する予定である。

論文

Developments of tritium technology for next-step fusion devices under JAERI-DOE(LANL) collaboration

成瀬 雄二; 奥野 健二; 吉田 浩; 小西 哲之; Anderson, J. L.*; Bartlit, J. R.*

Journal of Nuclear Science and Technology, 27(12), p.1081 - 1095, 1990/12

トリチウムプロセス研究棟でのトリチウム技術に関する基礎工学的研究と米国ロスアラモス国立研究所のTSTA施設でのトリチウム精製・循環システムの実証試験とは核融合炉における燃料サイクルを確立する上で相補的関係にある。この観点に立ち、1980年代初めより約10年間に亘って日米協力が実施されている。AnnexIIIではトリチウム燃料・捕集システムのために開発されたコンポーネントのトリチウム実証試験が実施され、その有用性が証明された。また、AnnexIVでは、100g規模のトリチウムを用いてTSTAによるトリチウム精製・循環システムの実証試験が日米共同で実施され、核融合炉燃料サイクルに関するトリチウム技術およびトリチウム安全技術について多くの成果が得られた。本論文では、これらの成果をレビューする。

論文

Electrochemical calorimetry of D$$_{2}$$O electrolysis using a palladium cathode; An Undivided, open cell system

小山 昇*; 大坂 武男*; 波戸崎 修*; 倉沢 祐子*; 山本 信重*; 笠原 誠司*; 今井 祐子*; 大山 幸夫; 中村 知夫; 柴田 徳思*; et al.

Bulletin of the Chemical Society of Japan, 63(9), p.2659 - 2664, 1990/09

 被引用回数:1 パーセンタイル:83.66(Chemistry, Multidisciplinary)

原研核融合炉物理研究室と東京農工大のチームとで行ってきた常温核融合研究の成果の一つとして、重水電解時における発生熱量の精密測定に関して農工大チームがおこなってきた結果の報告である。実験結果は、重水素ガスと酸素の再結合では説明のできない過剰熱を示したが、常温核融合に関連する中性子・ガンマ線・トリチウム・ヘリウムなどの生成を確認することはできなかった。

論文

高温ガス炉とその利用

宮本 喜晟

熱エネルギー消費と地球環境保護の方法論, p.173 - 187, 1990/05

高温の熱を取り出すことのできる高温ガス炉の特徴を示すとともに、高温ガス炉の熱を利用して水素を製造するプロセスとして代表的な水蒸気改質法、熱化学法、高温水蒸気電解法の原理、システム等について述べる。

論文

Development of functional ceramics for nuclear fusion devices and their property measurements in radiation environment

大野 英雄; 近藤 達男

Proc. 1st Japan Int. SAMPE Symp., p.1622 - 1627, 1989/00

核融合炉開発において多くのセラミックス材料のR&Dが必要とされているが、本稿では現在著者らが研究開発を進めている高強度・低誘電損失セラミックス(Si$$_{3}$$N$$_{4}$$系)ならびにトリチウムリサイクルシステムでのトリチウム水蒸気電解用セラミックス(ZrO$$_{2}$$系)に関する研究成果をまとめた。Si$$_{3}$$N$$_{4}$$系セラミックスをrf窓材として用いる場合、とくに焼結助材の選択は重要であり、MgO添加したSi$$_{3}$$N$$_{4}$$の9.1GHzにおける誘電特性は500$$^{circ}$$C付近まで低い値(10$$^{-3}$$以下)を示し、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ならびにSiO$$_{2}$$などと同様利用可能と考えられる。酸素イオン導伝性セラミックスである立方晶ジルコニアを用いたトリチウム水蒸気電解法はすでに実用化しているが、本稿では材料開発を中心にのべた。

論文

Isotope effects in electrolytic formation of lithium amalgam

藤江 誠; 藤井 靖彦*; 野村 雅夫*; 岡本 真実*

Journal of Nuclear Science and Technology, 23(4), p.330 - 337, 1986/00

 被引用回数:32 パーセンタイル:6.34(Nuclear Science & Technology)

水酸化リチウム水溶液供給初期濃度0.5~5mol/dm$$^{3}$$、印加電圧4~10Vの実験条件下で水銀陰極電解を行った。水溶液,水銀各相のリチウム濃度及びリチウム同位体存在比を測定し、リチウムアマルガムの生成とその際のリチウム同位体効果を実測した。水酸化リチウムの濃度及び印加電圧が高い場合、アマルガム生成が高い電流効率で得られたが、このような場合水銀相中の固体析出も増大する傾向がみられた。同位対比の測定によって、電解途中においても、水溶液とアマルガムの間に同位体平衡が成り立つことが分かった。20$$^{circ}$$Cにおけるこの同位体平衡定数(=同位体分離係数)は1.056(各実験の平均値)であった。

論文

Decomposition of tritiated water with solid oxide electrolysis cell

小西 哲之; 大野 英雄; 吉田 浩; 成瀬 雄二

Nucl.Technol./Fusion, 3, p.195 - 198, 1983/00

核融合炉における燃料循環系やブランケットなどのトリチウムシステムでは、高濃度のトリチウム水が生成する。トリチウムの有効利用と安全取扱いの面から、トリチウム水を分解して水素の化学形にする必要があるが、現在までに確立された方法はない。固体電離質セルを用いた電離法は、他法の欠点である放射線損傷、戸リチウムインベントリー、固体廃棄物などの問題がなく、トリチウム水の分解法として有望である。カルシア安定化ジルコニアを用いたセルによって、水蒸気の電解実験を行なった。セルの電流-電圧特性は理論式とよく一致し、水の分解法としての本法の有効性が確認された。

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