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論文

Development of a water purifier for radioactive cesium removal from contaminated natural water by radiation-induced graft polymerization

瀬古 典明*; 保科 宏行*; 笠井 昇*; 柴田 卓弥; 佐伯 誠一*; 植木 悠二*

Radiation Physics and Chemistry, 143, p.33 - 37, 2018/02

 被引用回数:8 パーセンタイル:77.16(Chemistry, Physical)

Six years after the Fukushima-nuclear accident, the dissolved radioactive cesium (Cs) is now hardly detected inenvironmental natural waters. These natural waters are directly used as source of drinking and domestic waters in disaster-stricken areas in Fukushima. However, the possibility that some radioactive Cs adsorbed on soil or leaves will contaminate these natural waters during heavy rains or typhoon is always present. In order for the returning residents to live with peace of mind, it is important to demonstrate the safety of the domestic waters that they will use for their daily life. For this purpose, we have synthesized a material for selective removal of radioactive Cs by introducing ammonium 12-molybdophosphate (AMP) onto polyethylene nonwoven fabric through radiation-induced emulsion graft polymerization technique. Water purifiers filled with the grafted Csadsorbent were installed in selected houses in Fukushima. The capability of the grafted adsorbent to remove Cs from domestic waters was evaluated for a whole year. The results showed that the tap water filtered through the developed water purifier contained no radioactive Cs, signifying the very effective adsorption performance of thedeveloped grafted adsorbent. From several demonstrations, we have commercialized the water purifier named "KranCsair".

報告書

Annual Report of the Osaka Laboratory for Radiation Chemistry Japan Atomic Energy Research Institute, No.16; April 1,1982-March 31,1983

大阪支所*

JAERI-M 83-199, 83 Pages, 1983/11

JAERI-M-83-199.pdf:1.83MB

本報告は昭和57年度に、大阪支所において行なわれた研究活動を述べたものである。主な研究題目は、メタン、一酸化炭素および水の反応ならびにそれと関連した研究、高線量率電子線照射による重合反応の研究、ポリマーの改質、および上記の研究と関連した基礎研究などである。

報告書

Annual Report of the Osaka Laboratory for Radiation Chemistry Japan Atomic Energy Research Institute,No.15; April 1,1981-March 31,1982

畑田 元義

JAERI-M 82-192, 95 Pages, 1982/12

JAERI-M-82-192.pdf:2.27MB

本報告は昭和56年度に、大阪支所において行なわれた研究活動を述べたものである。主な研究題目は、一酸化炭素、水素、およびメタンの反応ならびにそれと関連した研究、高線量率電子線照射による重合反応の研究、ポリマーの改質、および上記の研究と関連した重合反応、高分子分解、架橋ならびにグラフト重合に関する基礎的研究などである。

報告書

Annual Report of the Osaka Laboratory for Radiation Chemistry Japan Atomic Energy Research Institute(No.14)April 1,1980-March 31,1981

大阪研究所*

JAERI-M 9856, 131 Pages, 1981/12

JAERI-M-9856.pdf:2.81MB

本報告は昭和55年度に、大阪研究所において行なわれた研究活動を述べたものである。主な研究題目は、一酸化炭素、水素およびメタンの反応ならびにそれに関連した研究、高線量率電子線照射による重合反応の研究、ポリマーの改質、および上記の研究と関連した重合反応、高分子分解、架橋ならびにグラフト重合に関する基礎的研究などである。

論文

Emulsifier-free emulsion polymerization of tetrafluoroethylene by radiation, 2; Effects of reaction conditions on polymer particle size and number

諏訪 武; 渡辺 光崇; 瀬口 忠男; 岡本 次郎; 町 末男

Journal of Polymer Science; Polymer Chemistry Edition, 17(1), p.111 - 127, 1979/00

PTFEラテックスの粒子径、粒子数および粒子径分布を電子顕微鏡と自動粒径分布測定機(遠心法)を用いて測定し、反応条件との関係を明らかにした。電子顕微鏡写真から、PTFEは反応開始後5分ですでに粒子形成していることが認められた。粒子数(np)はポリマー鎖と水あるいはモノマーの放射線分解によって生成したイオン種との相対的濃度によって決定される。すなわち,初期のモノマー仕込み圧力と線量率との比によって決定される。粒子数の反応時間依存性は3つの場合がある。Case I, dn$$_{p}$$/dt=0、Case II,dn$$_{p}$$/dt$$<$$0、Case III, dnp/dt$$>$$0に分類される。重合反応の場は、反応初期を除けは、Case IとIIでは、水相に分散したポリマー粒子表面が主であり、Case IIIでは重合中、継続的に粒子が生成していることから、主に水相であると考えられる。

論文

Emulsifier-free emulsion polymerization of tetrafluoroethy-lene by radiation, 3; Simultaneous formation of hydrofluoric acid

諏訪 武; 渡辺 光崇; 岡本 次郎; 町 末男

Journal of Polymer Science; Polymer Chemistry Edition, 17(1), p.129 - 138, 1979/00

この反応系において、重合と同時にフッ酸(HF)が生成する。HFの生成速度は、反応初期において、TFEモノマーの圧力および線量率が高いほど大きく、また重合によってモノマーが消費されるにつれて低下する。このことから、HFの生成は照射下におけるTFEと水との反応によるものが主で、重合中生成したポリマーの崩壊によるものは小さい。また酸素添加量に比例してHFの生成量は増加する。HFの生成がTFEと水の放射線分解によるprimary radiculs(H°,OH°,Eaq$$^{-}$$)との反応によってのみ生ずると仮定すると、HF生成のG値、G(HF)$$_{c}$$alcは11.25となる。一方実測値から求めたG(HF)$$_{e}$$xpは、線量率が1.4$$times$$10$$^{4}$$rad/hr以上、圧力20kg/cm$$^{2}$$の場合計算値より1桁大きな値を示した。このことからHFの生成はモノマーのC-F結合の切断によるF°と水との反応による寄与のほうが水からのH°、OH°およびEaq$$^{-}$$による寄与より大きいことを明らかにした。

論文

Emulsifier-free emulsion polymerization of tetrafluoroethylene by radiation, 5; Effect of reaction conditions on the stability of polytetrafluoroethylene latex

諏訪 武; 渡辺 光崇; 岡本 次郎; 町 末男

Journal of Polymer Science; Polymer Chemistry Edition, 17(2), p.503 - 516, 1979/00

乳化剤不在下の放射線乳化重合で得られたポリテトラフルオルエチレン(PTFE)ラテックスの安定性を検討するために電気泳動による$$xi$$電位の測定および電導度滴定を行った。放置安定性は線量率よりむしろ全照射線量に依存し、次の領域で安定なラテックスが得られた:logD$$>$$0.026V$$_{1}$$-0.6 ここでDは照射線量(10$$^{4}$$rad)、V$$_{1}$$はラテックス中のポリマー濃度(g/l)である。安定性はモノマーが充分存在する重合中にのみ増加する。ラテックス粒子の$$xi$$電位は重合したままの状態(PH3)では-25~-50mVであり、PH10では-50~-65mVと安定性はアルカリ側で増加する。また表面電荷密度は水の放射線分解のG値から計算した値より電導度滴定による実測値の方が大きい。上の結果から粒子表面に酸が依存することは明らかである。これらの酸はカルボキシル基と吸着したフッ酸であると推測され、安定化はこれらの酸およびOH$$^{-}$$によるものである。

論文

乳化剤不在下の放射線乳化重合で得られたポリテトラフルオロエチレンラテックスの安定化機構とその安定性

諏訪 武; 渡辺 光崇; 岡本 次郎; 町 末男

高分子論文集, 35(4), p.237 - 243, 1978/04

 被引用回数:1

このラテックス粒子表面は負の電荷を帯びており、$$xi$$電位のPH依存性と電導度滴定の結果からポリテトラフルオルエチレン(PTFE)粒子表面に酸が存在することが明らかとなった。重合反応機構から考えて、これらの酸はポリマー鎖末端に生成したカルボキシル基と粒子表面に吸着したフッ化水素(HF)であると推測される。ラテックス粒子の安定化は主に、これらの酸と水の放射線分解により生成したOH$$^{-}$$によるものと考えられる。疎水生粒子の分散安定性の理論(DLVO理論)に基づいて、このラテックス粒子間のポテンシャルエネルギー曲線を求め、実際に観察される現象と対比させたところ良く一致した。kcl濃度が1$$times$$10$$^{-}$$$$^{3}$$mole/l以下であれば、この曲線の山は50kT以上ある。またこのラテックスはポリマー濃度60wt%程度になっても凝集しない。このことはエネルギー曲線の結果とよく一致する。

論文

Emulsifier-free emulsion polymerization of tetrafluoroethylene by radiation, 1; Effects of reaction conditions on the polymerization rate and polymer molecular weight

諏訪 武; 渡辺 光崇; 岡本 次郎; 町 末男

Journal of Polymer Science; Polymer Chemistry Edition, 16(11), p.2931 - 2944, 1978/00

テトラフルオルエチレン(TFE)の放射線乳化重合の研究中、乳化濃度ゼロの場合にも生成ポリマーが水中に安定に分散したラテックス状で得られることを見出した。そこで、撹祥速度(200~700rpm)、n-ヘキサデカン(0~5ml)、線量率(0.57$$times$$10$$^{4}$$~3$$times$$10$$^{4}$$Rad/hr)、圧力(2~25kg/cm$$^{2}$$)、温度(30~110$$^{circ}$$C)によって重合速度、分子量およびラテックスの安定性等がどのように変るか検討した。重合速度は線量率1乗、圧力の1.3乗に比例し、70$$^{circ}$$C付近で最大となる。分子量は10$$^{5}$$~10$$^{6}$$で、70$$^{circ}$$C付近で最大となる。また線量率依存性は小さく、圧力の増加と共に増大する。重合中ラテックスの凝集が起こると、重合速度が低下することから、この反応はおもにポリマー粒子表面で進行しているものと考えられる。反応初期における重合速度の加速および分子量の増大現象から、ポリマー粒子中の生長鎖ラジカルの停止反応は小さいものと考えられる。

論文

放射線を利用した新しいゴムの開発

町 末男; 柴田 長夫

日本原子力学会誌, 17(11), p.607 - 608, 1975/11

高崎研で開発した耐熱・耐薬品性エラストマー(ゴム)について、その製法および物性について紹介した。この新しいエラストマーは四フッ化エチレンとプロピレンを25~30kg/cm$$^{2}$$の加圧下で放射線重合して生ゴムを作り、さらに化学法または放射線法によって架橋して製造したものである。化学構造は四フッ化エチレンとプロピレンが交互に長く結合した形であり、分子量は7$$times$$10$$^{4}$$~1.5$$times$$10$$^{5}$$である。物性上の特徴は耐熱性と耐薬品性である。220$$^{circ}$$Cの高温での使用に耐え、90$$^{circ}$$Cで硝酸,硫酸,フッ酸などの酸およびカ性ソーダなどのアルカリに耐える。用途としては、耐熱,耐酸,耐アルカリ,耐水蒸気性を必要とされる各種プラントの材料が有望である。

論文

Preparation of emulsifier-free polyethylene latecies by radiation polymerization

諏訪 武; 中島 隼人; 武久 正昭; 町 末男

Journal of Polymer Science; Polymer Letters Edition, 13(6), p.369 - 375, 1975/06

著者らはエチレンの放射線乳化重合について研究してきた。その一環として、乳化剤を全く用いないC$$_{2}$$H$$_{4}$$-H$$_{2}$$O系で重合を試みたところ非常に安定なラテックスが得られた。重合反応は50$$^{circ}$$C以下になると気相でも起こるが、70$$^{circ}$$C以上ではほとんど液相で反応が進行する。またラテックスの形状は、50$$^{circ}$$C以下では扁平な球であるが70$$^{circ}$$C以上では球状粒子(約2000A)である。このラテックスはPH3以下になると不安定であるが、アルカリ性に対してはPH12以上になっても安定である。水の放射線分解で生成するイオン種はH$$^{+}$$、OH$$^{-}$$それにeaqである。HClで伝導度滴定したところ当量点が出現した。ポリマー粒子表面にOH$$^{-}$$が吸着していると仮定して表面電荷密度を計算したところ1.50$$times$$10$$^{-}$$$$^{6}$$coulomb/cm$$^{2}$$で、これは妥当な値である。このように疎水性ポリマーが乳化剤の存在しない系で安定に存在できることは非常に興味深い。

論文

前照射ポリエチレンに対するスチレンの乳化系グラフト反応

清水 雄一; 原田 雅人*; 佐々木 隆; 荒木 邦夫

高分子論文集, 32(3), p.168 - 172, 1975/03

電子線で空気中前照射した粉末状ポリエチレンに対するスチレンのグラフト重合をモノマーの乳化液中で行ない、反応の諸条件の影響を検討した。高温(50$$^{circ}$$C)の方が低温(20~30$$^{circ}$$C)よりグラフト速度の低下は著しかったが、撹拌速度、乳化剤濃度、モノマー濃度、幹ポリマー濃度がそれぞれ一定値以上の条件ではグラフト速度は一定になった。また、グラフト速度は乳化剤の種類に影響を受けなかった。乳化系の反応と塊状系、溶液(メタノール、ベンゼン)系、懸濁系の反応とを比較した結果、乳化系と懸濁系について最も大きいグラフト速度が得られた。以上の結果から、乳化剤がモノマーの分散を良くするとともに、幹ポリマーの水中でのぬれと分散を良好にしているばかりでなく、適当な速度でモノマーを供給することにより幹ポリマー粒子中のラジカルの失活化を防ぎ、このため高グラフト率を与えるものと推定した。

論文

Radiation-induced emulsion polymerization of ethylene, 6; Continuous flow system

泉類 詩郎*; 児玉 厚郎*; 武久 正昭

Journal of Polymer Science; Polymer Chemistry Edition, 12(10), p.2403 - 2417, 1974/10

エチレンの放射線乳化重合反応を連続法で行ない興味ある結果を得た。ポリマー濃度Mpは初期に増加しその後減衰振動をしながら定常値に近づく。またMpを還元時間t/$$theta$$に対しプロットすると平均滞留時間$$theta$$によらず全てほぼ同様に減衰する。重合速度Mp/$$theta$$$$theta$$が0.1~0.9時間内とほぼ一定であり、これは反応解析の結果定常重合系におけるポリマー粒子濃度が$$theta$$に無関係に一定になっているためであると判明した。反応系にミセルを連続的に供給しているにもかかわらずミリスチン酸カリ系でゲル化したポリエチレンが生成した。同じ濃度の乳化剤で回分法ではゲルの生成はなかった。連続乳化重合系ではポリマー粒子径分布が広く、その内の大粒径中に生成したポリマーへの連鎖移動反応により生成したゲルであろうと推定される。生成ポリマー中のメチル基濃度は反応中ほぼ一定であるが、カルボニル基Mpの変化と同様に変化する。

論文

Radiation-induced emulsion polymerization of tetrafluoroethylene

諏訪 武; 武久 正昭; 町 末男

J.Appl.Polym.Sci., 18(8), p.2249 - 2259, 1974/08

 被引用回数:13

テトラフルオルエチレン(TFE)の放射線乳化重合に関する報告はほとんどなされていない。そこで乳化重合についての定量的知見を得るために、撹拌速度、線量率および乳化剤濃度等の影響について検討した。TFEの重合速度は非常に速くモノマーの供給律速になる可能性があるので、撹拌速度と重合速度の関係について明らかにした後で、線量率と乳化剤濃度の影響を検討した。2$$times$$10$$^{4}$$R/hrでは重合速度は線量率の0.8乗に比例した。また乳化剤濃度が高くなると分子量は著しく低下し乳化剤はchain transferの役割をしていることが明らかになった。乳化剤濃度は重合速度にほとんど影響を与えないが、ポリマーラテックスの形状に著しい影響を与える。また、後重合効果について検討した。

論文

Radiation-induced emulsion polymerization of ethylene, 5; Copolymerization of ethylene with hexafluoropropylene

泉類 誌郎*; 伊藤 政幸; 武久 正昭

Journal of Polymer Science; Polymer Chemistry Edition, 12(3), p.627 - 637, 1974/03

含フッ素モノマーとエチレンの共重合体は興味の持てるポリマーである。本報はその一環としてヘキサーフロロプロピレン(6FP)との共重合反応を行った結果を報告する。生成共重合体の組成は、モノマー組成によって変化し、エチレン圧が高い反応条件程エチレン単位の多いポリエチレン類似ポリマーとなる。組成から予想されるように、生成共重合体はエチレン単位の多い程結晶性が高く、低い程非晶性が高くなり、エチレン単位数/6FP単位数($$equiv$$n)が5.1以下では結晶がもはや存在しない。ガラス転移温度もn=5.1附近で急激な変化をする。重合速度Rpはエチレンフガシチーfの1.6乗に比例し、Rp=Kpfと表わした場合見かけの重合速度定数Kpの圧力依存性から、活性化体積は-30ml/moleと計算された。熱分解開始温度は窒素中で6FP単位が多くなると連続的に減少するが、空気中では突然重量が減少するような現象が観測され、その熱分解挙動は複雑である。

論文

Radiation-induced emulsion polymerization of ethylene, 4; Effect of pressure, temperature, and additives on rate in connection with number of polymer particles

泉類 誌郎*; 武久 正昭

Journal of Polymer Science; Polymer Chemistry Edition, 12(3), p.535 - 552, 1974/03

FC-143を乳化剤とし、圧力、温度および添加物の効果を検討した。重合速度Rpはエチレンのフガシチ-fの2.5乗に比例した。見かけの重合速度定数Kp$$_{0}$$($$equiv$$Rp/f$$^{2}$$.5)は78$$^{circ}$$C以下で一定値であり、それ以上の温度では-8.2kcal/moleの活性化エネルギーを持っていた。これは生成ポリマーの熱的性質および連鎖移動反応により生成した低分子ラジカルのポリマー粒子系外への脱出速度とによって説明できる。つまり、このKp$$_{0}$$の屈曲点附近で生成ポリマーの融点が変化し、高温側でポリマー粒子は溶解状態にあり、低分子ラジカルの粒子系外への脱出速度が大きいのに、低温側では固体状態のためそれが制約されるからである。添加物としての電解質の効果は、それの添加によりポリマー粒子数が増加し、それが見かけ上重合速度の増大になって現れることが判明した。またアルコール類の添加は、tert-Bu0H以外連鎖移動反応のため重合速度が減少した。

論文

Radiation-induced emulsion polymerization of ethylene, 1; Effect of reaction conditions on the polymerization

泉類 誌郎*; 諏訪 武; 小西 邦男*; 武久 正昭

Journal of Polymer Science; Polymer Chemistry Edition, 12(1), p.83 - 92, 1974/01

エチレンの放射線重合反応の一環として乳化重合系の研究を行ない、重合条件と重合速度の関係が他の放射線重合法と非常に異る結果を得た。この原因が生長鎖ラジカルの違いと、モノマーまたは乳化剤への連鎖移動反応により生成した低分子ラジカルによる停止反応の促進作用に由来することを明らかにした。一般の乳化剤を使用し乳化重合を行なうと、乳化剤への連鎖移動反応速度が大きく重合速度の低下をまねくが、脂肪酸塩系は比較的大きな重合速度を与え、t-BuOH系スラリー重合と比較し条件によってはSTYで十倍以上になる。スラリー重合と特に異なる点は重合速度に対する温度の効果であり、スラリー系では60~70$$^{circ}$$Cで極小値をとるにもかかわらず、本系では約80$$^{circ}$$Cで極小値をとる。また圧力依存性も高く、重合速度は圧力の1.7乗に比例した。ラテックスの安定性や重合速度に対する最適HLBは約18であった。

論文

Radiation-induced emulsion polymerization of ethylene, 2; Effect of potassium myristate concentration and dose rate on the rate of polymerization in connection with polymer properties, kinetics, and mechanism

泉類 誌郎*; 諏訪 武; 武久 正昭

Journal of Polymer Science; Polymer Chemistry Edition, 12(1), p.93 - 103, 1974/01

脂肪酸塩の一例として、ミリスチン酸カリをとり上げ重合反応解析を行った。脂肪酸塩の場合も温度100$$^{circ}$$C、エチレン圧力200気圧の重合条件では連鎖移動反応のため生成ポリエチレンの数平均分子量が10$$^{3}$$の程度と小さい。乳化剤濃度がCMC以下になると高分子量生成物の割合が増加する。重合速度は、線量率の0.5乗に比例し、乳化剤濃度にわずかに正の依存性を持っている。モノマーまたは乳化剤への連鎖移動反応により生成した低分子ラジカルがポリマー粒子内から水溶液相へdiffuse outするとし、またポリマー粒子内には2ケ以上のラジカルが共存し得ないと仮定すると、重合速度Rpは線量率Iと全ポリマー粒子数Ntにより次式で表わせる。Rp/I=Kp$$^{2}$$Ki/2Ko$$alpha$$・Nt/Rp-KpKi/Ko$$alpha$$ 本系のデータはこの関係式により比較的よく説明される。

論文

Radiation-induced emulsion polymerization of ethylene, 3; Emulsion polymerization with ammonium perfluorooctanoate as the emulsifier

泉類 誌郎*; 諏訪 武; 武久 正昭

Journal of Polymer Science; Polymer Chemistry Edition, 12(1), p.105 - 120, 1974/01

前報の脂肪酸塩系乳化剤では、生成したポリマーが低分子量のために電子顕微鏡によるポリマー粒子径の測定が困難であったので、本報では乳化剤として連鎖移動反応を起し難いパーフロロオクタン酸アンモニウム(FC-143)を使い、前報で提案した速度式の妥当性を確認し、数平均分子量、重合速度およびポリマー粒子内平均ラジカル数の理論計算を行った。そのいづれもが、ポリマー粒子数および線量率の影響を受け、Smith-Ewart理論から大きくずれていることがわかった。乳化剤への連鎖移動反応が無視し得るようになると、生成ポリエチレンはTCB不溶分が多くなり、溶解するものはMn=2000程度の低分子量ポリエチレンとなる。そのため実測値と理論計算の結果との直接比較は困難であたが、これは生成ポリマーへの連鎖移動反応が顕著に起っているためであろう。

論文

The morphology of nascent polytetrafluoroethylene polymerized in emulsion by radiation

瀬口 忠男; 諏訪 武; 田村 直幸; 武久 正昭

Reports on Progress in Polymer Physics in Japan, 16, p.307 - 310, 1973/00

放射線で乳化重合したポリテトラフルオルエチレン(PTFE)の形態を電子顕微鏡でしらべたところ、他のポリマーとは異なる特徴ある形態を示すことがわかった。PTFEの形状は重合条件によって著るしく変化するが、乳化剤の濃度に最も大きく依存する。照射線量率にも多少依存しているが、重合収率、撹拌速度等の依存性はほとんど認められなかった。形状は繊維状、棒状、粒状に分けられるが、乳化剤濃度が高い場合には繊維状、低い場合には粒状になり、中間では棒状になる。照射線量率が高い場合は乳化剤濃度が高いことに相当する。分子量は形状と深い関係があり、繊維状では分子量が低く、粒状で分子量が高い。乳化剤が放射線で分解し、分解生成物が重合の開始反応および、停止反応に寄与し、分子量を低下させているものと考えられる。また分子量が形状を決める大きな因子になっていると思われる。

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