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竹内 正行; 佐野 雄一; 佐藤 武彦
Proceedings of International Conference on Nuclear Fuel Cycle (GLOBAL2024) (Internet), 4 Pages, 2024/10
日本では、高速炉開発のロードマップが2022年に改訂され、今後の工程がより明確化された。その工程の1ステップとして2026年頃に高速炉燃料の検討が計画されている。本報告では、この燃料検討に向けた技術成熟度の評価や技術開発の現状について紹介する。技術開発内容に関しては、MA分離技術や共抽出技術を中心に現状や計画について説明する。
渡部 創; 高畠 容子; 長谷川 健太; 後藤 一郎*; 宮崎 康典; 渡部 雅之; 佐野 雄一; 竹内 正行
Mechanical Engineering Journal (Internet), 11(2), p.23-00461_1 - 23-00461_10, 2024/04
Japan Atomic Energy Agency is developing extraction chromatography technology to recover MA(III) from spent nuclear fuel. Developments in the extraction chromatography system especially focusing on safety and stable operation are required for practical application of the technology. This paper discusses the main tasks that have to be challenged preferentially based on achievements obtained by previous studies and potential MA(III) recovery process flow.
渡部 創; 先崎 達也; 柴田 淳広; 野村 和則; 竹内 正行; 中谷 清治*; 松浦 治明*; 堀内 勇輔*; 新井 剛*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 322(3), p.1273 - 1277, 2019/12
被引用回数:8 パーセンタイル:42.40(Chemistry, Analytical)Extraction chromatography flow-sheet employing octyl(phenyl)-
-diisobutylcarbonoylmethylphosphine oxide (CMPO) and
(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) extractants for trivalent minor actinide recovery was modified to improve column separation performance. Excellent trivalent minor actinides recovery performance was obtained by column separation experiments on nitric acid solution containing the trivalent minor actinides and representative fission product elements, i.e. recovery yields
93% with sufficient decontamination factors against the fission products. Those are the best performance which we have ever obtained by experiments inside hot cell.
-P adsorbent for MA(III) recovery小藤 博英; 渡部 創; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 塩飽 秀啓; 矢板 毅
Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.61 - 65, 2018/11
Applicability of newly developed MA(III)/RE(III) separation extractant TPDN for the extractionchromatography technology was evaluated through series of fundamental characterizations. The adsorbentselectively extract
Am from diluted high level liquid waste and sufficient performance for MA(III)/RE(III)separation process was confirmed. Durability and behavior in the vitrification process of the adsorbent alsosuggested that the new adsorbent can be employed as a material for reprocessing of spent fuels.
安倍 諒治*; 名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 松浦 治明*; 高木 秀彰*; 清水 伸隆*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.173 - 178, 2017/08
被引用回数:7 パーセンタイル:47.80(Instruments & Instrumentation)Molybdenum and zirconium obstruct the efficient recovery of minor actinides (MA(III): Am(III) and Cm(III)) by extraction chromatography; hence, the removal of these elements prior to MA(III) recovery is desirable. The use of an adsorbent impregnated with bis(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) for Mo and Zr decontamination was evaluated in this report. The adsorption/elution and column separation experiments showed that Mo and Zr in the simulated HLLW were selectively adsorbed on the particles, and that Mo was eluted by H
O
. EXAFS analysis and SAXS patterns of the adsorbent containing Zr revealed that the Zr-HDEHP complex had a crystal-like periodic structure similar to the structure of the precipitate produced in the solvent extraction system. Micro-PIXE analysis revealed that distribution of the residual Zr on the adsorbent was uniform.
竹内 正行; 佐野 雄一; 渡部 創; 中原 将海; 粟飯原 はるか; 小藤 博英; 小泉 務; 水野 朋保
Proceedings of 2017 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP 2017) (CD-ROM), 6 Pages, 2017/04
SmART cycle test has been promoted for reduction of volume and radiotoxicity of vitrified waste. It is a fuel cycle test using small amount of minor actinides (MA) in irradiated FBR fuels. The plan includes U, Pu and MA partitioning, fuel fabrication, irradiation at FBR and post irradiation examination. In this paper, a series of radioactive tests for MA partitioning from the irradiated fuel were mainly focused. As treatment of the irradiated fuel, it was sheared and dissolved by hot nitric acid, and then, U, Pu and Np in the dissolved fuel solution are co-extracted by solvent extraction. Am and Cm in the raffinate are efficiently separated by chromatographic technique. The target of MA yield for this cycle test is more than 1g to fabricate MOX pellets bearing 5% MA. As the current status for the MA partitioning, we have successfully finished the shearing and dissolution of the irradiated FBR fuel and solvent extraction process and the two steps flowsheet for Am and Cm partitioning from the raffinate and denitration behavior of separation product solution was discussed.
渡部 創; 野村 和則; 北脇 慎一; 柴田 淳広; 小藤 博英; 佐野 雄一; 竹内 正行
Procedia Chemistry, 21, p.101 - 108, 2016/12
被引用回数:15 パーセンタイル:99.02(Chemistry, Inorganic & Nuclear)Optimization in a flow-sheet of the extraction chromatography process for minor actinides (MA(III); Am and Cm) recovery from high level liquid waste (HLLW) were carried out through batch-wise adsorption/elution experiments on diluted HLLW and column separation experiments on genuine HLLW. Separation experiments using CMPO/SiO
-P and HDEHP/SiO
-P adsorbent columns with an improved flow-sheet successfully achieved more than 70 % recovery yields of MA(III) with decontamination factors of Ln(III)
10
, and a modified flow-sheet for less contamination with fission products was proposed consequently. These results will contribute to MA(III) recovery operations for SmART Cycle project in Japan Atomic Energy Agency which is planned to demonstrates FR fuel cycle with more than 1g of Am.
佐藤 隆博; 横山 彰人; 喜多村 茜; 大久保 猛; 石井 保行; 高畠 容子; 渡部 創; 駒 義和; 加田 渉*
Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 371, p.419 - 423, 2016/03
被引用回数:8 パーセンタイル:52.63(Instruments & Instrumentation)The cross-sectional distribution of neodymium (Nd) simulating minor actinides (MA) in a minute globular adsorbent of less than 50
m in diameter was measured using PIXE (particle induced X-ray emission)-CT (computed tomography) with a 3-MeV proton microbeam for the investigation of residual MA in extraction chromatography of spent fast reactor fuel. The measurement area was 100
100
m
corresponding to 128
128 pixels of projection images. The adsorbent target was placed on an automatic rotation stage with 9
step. Forty projections of the adsorbent were finally measured, and image reconstruction was carried out by the modified ML-EM (maximum likelihood expectation maximization) method. As a result, the cross-sectional distribution of Nd in the adsorbent was successfully observed, and it was first revealed that Nd remained in the region corresponding to internal cavities of the adsorbent even after an elution process. This fact implies that the internal structure of the adsorbent must be modified for the improvement of the recovery rate of MA.
渡部 創; 佐野 雄一; 小藤 博英; 竹内 正行; 小泉 務
NEA/NSC/R(2015)2 (Internet), p.338 - 344, 2015/06
Extraction chromatography is one of the promising technologies for minor actinides (MA; Am and Cm) recovery from high level liquid waste. Some types of solid adsorbents with extractants are used for the separation process, and they include consequently some organic species such as extractants to get an excellent separation performance. Therefore, the degradation behavior of the organic species in the adsorbents under radiation exposure is greatly important to discuss the safety and durability of the adsorbent. In this study,
-ray irradiation experiments on TODGA/SiO
-P adsorbent were carried out to investigate the degradation products from radiolysis of the adsorbent. The degradated organic species eluted from the adsorbent and those remaining inside the adsorbent were thoroughly identified by GC/MS, FT-IR and NMR analyses. Some species which suspected as hydrolysis products of TODGA were mainly detected. Since some radicals such as
H or
OH are generated by the
-ray irradiation on water molecules, it was discussed that the radicals products from radiolysis of HNO
solution are related to the degradation reaction the extractants.
Tolmachyov, S.; 桑原 潤*; 野口 宏
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 261(1), p.125 - 131, 2004/07
被引用回数:24 パーセンタイル:79.70(Chemistry, Analytical)人の体液(尿と血液)中のトリウムとウランを同時に定量するため、ICP-MSと結合したフローインジェクション抽出クロマトグラフィーを用いた方法を開発し、その妥当性を検証した。抽出クロマトグラフィーを用いることによって、
Th,
U及び
Uの検出下限値として、それぞれ0.06, 0.0014及び0.05ng/lを達成した。本方法のaccuracyは
Thと
Uに対して、それぞれ、102.4と101.5%であり、全precisionは5.3と4.9%であった。
U/
Uの比は1.8%のprecisionで測定できた。この技術をマイクロウェーブ法で灰化した人の尿と血液試料中のトリウムとウランの同時分析に適用し、その妥当性を検証した。
星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 内山 軍蔵*
Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.874 - 877, 2002/11
われわれは、高レベル廃液(HLLW)の管理を容易にし、地層処分時の長期放射線リスクを最小化するために、用いる有機溶媒が最小量で済み、装置がコンパクトな抽出クロマトグラフィーによりHLLWから長半減期のマイナーアクチノイド(MA)やZrやMoのような核分裂生成物(FP)を分離する、高度な元素群分離プロセスを提案してきた。本研究では、マクロレティキュラー型スチレン-ジビニルベンゼン共重合体が直径50
mの多孔性シリカ粒子内に固定された担体(SiO
-P)にCMPO (octyl(phenyl)-N, N-diisobutylcarbamoylmethylphosphine oxide)を担持した新しい抽出樹脂を調整し、トレーサー量の
Am(III)とマクロ量の典型的なFP元素を含む模擬HLLWを用いて、カラムクロマトグラフィーによる分離実験を行い、その結果、模擬HLLW中の元素を3つの群、すなわちCs-Sr-Rh-Ru群,Pd-Ln-Am群及びZr-Mo群に分離することに成功した。
臼田 重和; 阿部 仁; 館盛 勝一; 武石 秀世; 村山 弥*
Solvent Extraction 1990, p.717 - 722, 1992/00
主に有機物の精製に用いられてきた新しい分離技術-遠心抽出分配クロマトグラフィ(CPC)-をアクチノイド及びランタノイドの分離に応用した。本法は3成分以上のマクロ量の元素の分離が期待できる。はじめの応用例は、原子価の異なるアクチノイドの分離であり、2番目の応用例は3価アクチノイド又はランタノイドの相互分離である。TBP抽出系におけるLiNO
による塩析効果を中心に発表する。
米澤 仲四郎; 大西 寛
Journal of Radioanalytical Chemistry, 36, p.133 - 144, 1977/00
チオシアン酸塩と第4級アンモニウム塩(ゼフィラミン)を用いる液液抽出法と抽出クロマトグラフィーによるモリブデンからタングステンの分離法を確立した。タングステンはタングステン(V)-チオシアン酸錯体とゼフィラミン陽イオンとのイオン会合体としてクロロホルムに抽出され、また、ゼフィラミンをコーティングしたテフロンパウダーを固定相としたカラムに保持された。しかし、モリブデン(III)はクロロホルムに抽出されず、カラムにも保持されなかった。抽出クロマトグラフィーをモリブデン中の微量のタングステンの中性子放射化分析法による定量法に応用して良い結果を得た。
田村 則; 米澤 仲四郎
Journal of Radioanalytical Chemistry, 20(2), p.455 - 462, 1974/02
使用ずみウラン溶液中のウランを定量するさいに、ウランを核分裂生成物から分離する必要があるのでウランを核分裂生成物から分離する方法を確立した。方法は硝酸溶液からのTBP抽出クロマトグラフィーであり、固定相にはTBP(100%)-Chromosorb Wを用い、移動相には硝酸(1:3)を用いた。この方法により、10mg以下のウランを核分裂生成物から純度よく、回収率99.6%以上で分離することができた。
下瀬 康史; 長谷川 健太; 後藤 一郎*; 渡部 創; 中村 雅弘; 佐野 雄一; 竹内 正行
no journal, ,
原子力機構(JAEA)では、抽出クロマトグラフィ法によるラフィネートや高レベル放射性廃液からのMA分離に関する研究を行っている。フローシートは、2段階に分けたものを構築しており、第1段階としては、TEHDGA(N,N,N',N'-(tetra-2-ehtylhexyl)diglycolamide)を含浸させたシリカ吸着材(TEHDGA吸着材)によるMAとLnの共回収を目的としている。過去研究において、MA回収能力と高いロバスト性に着目したフローシートが、模擬物質やRIを用いたラボスケールにおける小型カラム試験により実証されてきた。そこで本研究では、工学規模カラムによる試験を実施し、第1段階のフローシートの妥当性を検証するとともに、密閉カラム内部の流動性について評価した。
齋藤 まどか*; 高畠 容子; 渡部 創; 渡部 雅之; 成瀬 惇喜*; 塚原 剛彦*
no journal, ,
軽水炉燃料加工時にウランを含むスラッジが各施設で発生し、保管されている。保管されているスラッジからウランを浸出させた溶液から、ウランを選択回収する。モノアミド抽出剤による硝酸溶液からのウランの選択分離手法を溶媒抽出法,抽出クロマトグラフィ法,ゲル化抽出法にて試行し、廃液発生量やコストにてそれぞれの手法を比較した。比較の結果、ゲル化抽出法が優れていると判断した。
小藤 博英; 渡部 創; 後藤 一郎; 折内 章男; 竹内 正行; 小林 秀和; 捧 賢一
no journal, ,
多孔質シリカにアクチニドやランタニドの抽出剤を含浸させた吸着材を用いた抽出クロマトグラフィ技術により、マイナーアクチニドを吸着あるいは分離した吸着材をガラス固化する手法の評価を行っている。本報では代表的な抽出剤であるCMPOやHDEHPを用いた吸着材に模擬廃棄物を吸着させた試料の高温分解特性を評価するとともに、ガラス固化体試料を調製し、ガラス化状況や化学的安定性の評価を行った。吸着材は概ね良好にガラス化され、十分な耐水性を有する結果が得られたが、ガラス化における気泡発生等、いくつかの課題が明らかになった。
渡部 創; 先崎 達也; 柴田 淳広; 野村 和則; 竹内 正行; 中谷 清治*; 松浦 治明*; 堀内 勇輔*; 新井 剛*
no journal, ,
CMPO, HDEHPを含侵させた吸着材を用いた2段階フローの抽出クロマトグラフィプロセスについて、それぞれのカラムの溶離液組成を最適化することでMA回収性能の向上を図った。これにより93%のAmと97%のCmが硝酸溶液中に回収することができ、これまでのMA回収性能をはるかに上回ることに成功した。
佐野 雄一; 小嶋 茜音*; 矢嶌 智之*; 川尻 喜章*
no journal, ,
本研究では、4種類のMA回収プロセスを対象に、数理解析とプロセスシミュレーションを組み合わせた最適化手法を導入し、適切な目的変数を得るための設計変数を最小の計算コストで効率的に決定した。
竹内 正行; 渡部 創; 高畠 容子; 佐藤 隆博; 新井 剛*
no journal, ,
抽出クロマトグラフィ法に適用するMA吸着材を対象に、金属元素の吸着/溶離メカニズム検討の一環として、元素の吸着/残留分布を詳細に評価するため、マイクロPIXE法の適用を検討した。多元素共存系においても、スペクトルの帰属により、定性分析が可能であり、元素種の検出は十分可能である。一方、正確に定量を行うためには、吸着材による放出X線の再吸収に対する補正が必要であることが分かった。さらに、PIXE-CTによる3次元解析の適用も可能であることを確認し、これにより、今後は細孔径やポリマー厚み等が溶離挙動に与える影響を評価する計画である。