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論文

Characteristics of TPDN/SiO$$_{2}$$-P adsorbent for MA(III) recovery

小藤 博英; 渡部 創; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 松村 達郎; 塩飽 秀啓; 矢板 毅

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 5, p.61 - 65, 2018/11

Applicability of newly developed MA(III)/RE(III) separation extractant TPDN for the extractionchromatography technology was evaluated through series of fundamental characterizations. The adsorbentselectively extract $$^{241}$$Am from diluted high level liquid waste and sufficient performance for MA(III)/RE(III)separation process was confirmed. Durability and behavior in the vitrification process of the adsorbent alsosuggested that the new adsorbent can be employed as a material for reprocessing of spent fuels.

論文

Microscopic analyses of complexes formed in adsorbent for Mo and Zr separation chromatography

安倍 諒治*; 名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 松浦 治明*; 高木 秀彰*; 清水 伸隆*; 江夏 昌志*; 佐藤 隆博*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 404, p.173 - 178, 2017/08

 パーセンタイル:100(Instruments & Instrumentation)

Molybdenum and zirconium obstruct the efficient recovery of minor actinides (MA(III): Am(III) and Cm(III)) by extraction chromatography; hence, the removal of these elements prior to MA(III) recovery is desirable. The use of an adsorbent impregnated with bis(2-ethylhexyl) hydrogen phosphate (HDEHP) for Mo and Zr decontamination was evaluated in this report. The adsorption/elution and column separation experiments showed that Mo and Zr in the simulated HLLW were selectively adsorbed on the particles, and that Mo was eluted by H$$_{2}$$O$$_{2}$$. EXAFS analysis and SAXS patterns of the adsorbent containing Zr revealed that the Zr-HDEHP complex had a crystal-like periodic structure similar to the structure of the precipitate produced in the solvent extraction system. Micro-PIXE analysis revealed that distribution of the residual Zr on the adsorbent was uniform.

論文

Flow-sheet study of MA recovery by extraction chromatography for SmART cycle project

渡部 創; 野村 和則; 北脇 慎一; 柴田 淳広; 小藤 博英; 佐野 雄一; 竹内 正行

Procedia Chemistry, 21, p.101 - 108, 2016/12

BB2015-3215.pdf:0.34MB

 被引用回数:2 パーセンタイル:7.84

Optimization in a flow-sheet of the extraction chromatography process for minor actinides (MA(III); Am and Cm) recovery from high level liquid waste (HLLW) were carried out through batch-wise adsorption/elution experiments on diluted HLLW and column separation experiments on genuine HLLW. Separation experiments using CMPO/SiO$$_{2}$$-P and HDEHP/SiO$$_{2}$$-P adsorbent columns with an improved flow-sheet successfully achieved more than 70 % recovery yields of MA(III) with decontamination factors of Ln(III) $$>$$ 10$$^{3}$$, and a modified flow-sheet for less contamination with fission products was proposed consequently. These results will contribute to MA(III) recovery operations for SmART Cycle project in Japan Atomic Energy Agency which is planned to demonstrates FR fuel cycle with more than 1g of Am.

論文

Particle induced X-ray emission-computed tomography analysis of an adsorbent for extraction chromatography

佐藤 隆博; 横山 彰人; 喜多村 茜; 大久保 猛; 石井 保行; 高畠 容子; 渡部 創; 駒 義和; 加田 渉*

Nuclear Instruments and Methods in Physics Research B, 371, p.419 - 423, 2016/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:57.25(Instruments & Instrumentation)

The cross-sectional distribution of neodymium (Nd) simulating minor actinides (MA) in a minute globular adsorbent of less than 50 $$mu$$m in diameter was measured using PIXE (particle induced X-ray emission)-CT (computed tomography) with a 3-MeV proton microbeam for the investigation of residual MA in extraction chromatography of spent fast reactor fuel. The measurement area was 100 $$times$$ 100 $$mu$$m$$^2$$ corresponding to 128 $$times$$ 128 pixels of projection images. The adsorbent target was placed on an automatic rotation stage with 9$$^{circ}$$ step. Forty projections of the adsorbent were finally measured, and image reconstruction was carried out by the modified ML-EM (maximum likelihood expectation maximization) method. As a result, the cross-sectional distribution of Nd in the adsorbent was successfully observed, and it was first revealed that Nd remained in the region corresponding to internal cavities of the adsorbent even after an elution process. This fact implies that the internal structure of the adsorbent must be modified for the improvement of the recovery rate of MA.

論文

Flow injection extraction chromatography with ICP-MS for thorium and uranium determination in human body fluids

Tolmachyov, S.; 桑原 潤*; 野口 宏

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 261(1), p.125 - 131, 2004/07

 被引用回数:17 パーセンタイル:22.42(Chemistry, Analytical)

人の体液(尿と血液)中のトリウムとウランを同時に定量するため、ICP-MSと結合したフローインジェクション抽出クロマトグラフィーを用いた方法を開発し、その妥当性を検証した。抽出クロマトグラフィーを用いることによって、$$^{232}$$Th, $$^{235}$$U及び$$^{238}$$Uの検出下限値として、それぞれ0.06, 0.0014及び0.05ng/lを達成した。本方法のaccuracyは$$^{232}$$Thと$$^{238}$$Uに対して、それぞれ、102.4と101.5%であり、全precisionは5.3と4.9%であった。$$^{235}$$U/$$^{238}$$Uの比は1.8%のprecisionで測定できた。この技術をマイクロウェーブ法で灰化した人の尿と血液試料中のトリウムとウランの同時分析に適用し、その妥当性を検証した。

論文

Elemental groups separation for high-level waste partitioning using a novel silica-based CMPO extraction-resin

星 陽崇*; Wei, Y.*; 熊谷 幹郎*; 朝倉 俊英; 内山 軍蔵*

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(Suppl.3), p.874 - 877, 2002/11

われわれは、高レベル廃液(HLLW)の管理を容易にし、地層処分時の長期放射線リスクを最小化するために、用いる有機溶媒が最小量で済み、装置がコンパクトな抽出クロマトグラフィーによりHLLWから長半減期のマイナーアクチノイド(MA)やZrやMoのような核分裂生成物(FP)を分離する、高度な元素群分離プロセスを提案してきた。本研究では、マクロレティキュラー型スチレン-ジビニルベンゼン共重合体が直径50$$mu$$mの多孔性シリカ粒子内に固定された担体(SiO$$_{2}$$-P)にCMPO (octyl(phenyl)-N, N-diisobutylcarbamoylmethylphosphine oxide)を担持した新しい抽出樹脂を調整し、トレーサー量の$$^{243}$$Am(III)とマクロ量の典型的なFP元素を含む模擬HLLWを用いて、カラムクロマトグラフィーによる分離実験を行い、その結果、模擬HLLW中の元素を3つの群、すなわちCs-Sr-Rh-Ru群,Pd-Ln-Am群及びZr-Mo群に分離することに成功した。

論文

Application of centrifugal partition chromatography to separation of actinides and lanthanides in TBP extraction system

臼田 重和; 阿部 仁; 館盛 勝一; 武石 秀世; 村山 弥*

Solvent Extraction 1990, p.717 - 722, 1992/00

主に有機物の精製に用いられてきた新しい分離技術-遠心抽出分配クロマトグラフィ(CPC)-をアクチノイド及びランタノイドの分離に応用した。本法は3成分以上のマクロ量の元素の分離が期待できる。はじめの応用例は、原子価の異なるアクチノイドの分離であり、2番目の応用例は3価アクチノイド又はランタノイドの相互分離である。TBP抽出系におけるLiNO$$_{3}$$による塩析効果を中心に発表する。

論文

Separation of tungsten from molybdenum by liquid-liquid extraction and extraction chromatography using thiocyanate and a quaternary ammonium salt

米澤 仲四郎; 大西 寛

J.Radioanal.Chem., 36, p.133 - 144, 1977/00

チオシアン酸塩と第4級アンモニウム塩(ゼフィラミン)を用いる液液抽出法と抽出クロマトグラフィーによるモリブデンからタングステンの分離法を確立した。タングステンはタングステン(V)-チオシアン酸錯体とゼフィラミン陽イオンとのイオン会合体としてクロロホルムに抽出され、また、ゼフィラミンをコーティングしたテフロンパウダーを固定相としたカラムに保持された。しかし、モリブデン(III)はクロロホルムに抽出されず、カラムにも保持されなかった。抽出クロマトグラフィーをモリブデン中の微量のタングステンの中性子放射化分析法による定量法に応用して良い結果を得た。

論文

Extraction-chromatographic separation of uranium from long-lived fission products using tributyl phosphate

田村 則; 米澤 仲四郎

J.Radioanal.Chem., 20(2), p.455 - 462, 1974/02

使用ずみウラン溶液中のウランを定量するさいに、ウランを核分裂生成物から分離する必要があるのでウランを核分裂生成物から分離する方法を確立した。方法は硝酸溶液からのTBP抽出クロマトグラフィーであり、固定相にはTBP(100%)-Chromosorb Wを用い、移動相には硝酸(1:3)を用いた。この方法により、10mg以下のウランを核分裂生成物から純度よく、回収率99.6%以上で分離することができた。

口頭

Irradiation degradation of adsorbents for minor actinides recovery

渡部 創; 佐野 雄一; 小藤 博英; 竹内 正行; 小泉 務

no journal, , 

Extraction chromatography is one of the promising technologies for minor actinides (MA; Am and Cm) recovery from high level liquid waste. Some types of solid adsorbents with extractants are used for the separation process, and they include consequently some organic species such as extractants to get an excellent separation performance. Therefore, the degradation behavior of the organic species in the adsorbents under radiation exposure is greatly important to discuss the safety and durability of the adsorbent. In this study, $$gamma$$-ray irradiation experiments on TODGA/SiO$$_{2}$$-P adsorbent were carried out to investigate the degradation products from radiolysis of the adsorbent. The degradated organic species eluted from the adsorbent and those remaining inside the adsorbent were thoroughly identified by GC/MS, FT-IR and NMR analyses. Some species which suspected as hydrolysis products of TODGA were mainly detected. Since some radicals such as -H or -OH are generated by the $$gamma$$-ray irradiation on water molecules, it was discussed that the radicals products from radiolysis of HNO$$_{3}$$ solution are related to the degradation reaction the extractants.

口頭

Vitrification properties of MA adsorbents

小藤 博英; 渡部 創; 後藤 一郎; 折内 章男; 竹内 正行; 小林 秀和; 捧 賢一

no journal, , 

多孔質シリカにアクチニドやランタニドの抽出剤を含浸させた吸着材を用いた抽出クロマトグラフィ技術により、マイナーアクチニドを吸着あるいは分離した吸着材をガラス固化する手法の評価を行っている。本報では代表的な抽出剤であるCMPOやHDEHPを用いた吸着材に模擬廃棄物を吸着させた試料の高温分解特性を評価するとともに、ガラス固化体試料を調製し、ガラス化状況や化学的安定性の評価を行った。吸着材は概ね良好にガラス化され、十分な耐水性を有する結果が得られたが、ガラス化における気泡発生等、いくつかの課題が明らかになった。

口頭

抽出クロマトグラフィ用吸着材性能評価へのマイクロPIXE分析の応用

竹内 正行; 渡部 創; 高畠 容子; 佐藤 隆博; 新井 剛*

no journal, , 

抽出クロマトグラフィ法に適用するMA吸着材を対象に、金属元素の吸着/溶離メカニズム検討の一環として、元素の吸着/残留分布を詳細に評価するため、マイクロPIXE法の適用を検討した。多元素共存系においても、スペクトルの帰属により、定性分析が可能であり、元素種の検出は十分可能である。一方、正確に定量を行うためには、吸着材による放出X線の再吸収に対する補正が必要であることが分かった。さらに、PIXE-CTによる3次元解析の適用も可能であることを確認し、これにより、今後は細孔径やポリマー厚み等が溶離挙動に与える影響を評価する計画である。

口頭

Thermal degradation and vitrification properties of MA adsorbents

小藤 博英; 渡部 創; 後藤 一郎; 折内 章男; 竹内 正行; 小林 秀和; 捧 賢一

no journal, , 

マイナーアクチニド(MA)等の分離法として開発を進めている抽出クロマトグラフィにおいて使用する抽出剤含浸吸着材の特性評価及び模擬高放射性廃液元素の吸脱着を行った使用済吸着材のガラス固化体原料としての利用可能性を評価するためのガラス化試験及び化学的安定性の評価を行った。CMPOやHDEHP抽出剤等の有機物を含有する吸着材に適したガラス化溶融手順を策定するとともに、試料は良好にガラス化され、十分な化学的安定性を有することを確認した。

口頭

Improvement in flow-sheet of extraction chromatography for trivalent minor actinides recovery

渡部 創; 先崎 達也; 柴田 淳広; 野村 和則; 竹内 正行; 中谷 清治*; 松浦 治明*; 堀内 勇輔*; 新井 剛*

no journal, , 

CMPO, HDEHPを含侵させた吸着材を用いた2段階フローの抽出クロマトグラフィプロセスについて、それぞれのカラムの溶離液組成を最適化することでMA回収性能の向上を図った。これにより93%のAmと97%のCmが硝酸溶液中に回収することができ、これまでのMA回収性能をはるかに上回ることに成功した。

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