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論文

Revaporization behavior of cesium and iodine compounds from their deposits in the steam-boron atmosphere

Rizaal, M.; 三輪 周平; 鈴木 恵理子; 井元 純平; 逢坂 正彦; Gou$"e$llo, M.*

ACS Omega (Internet), 6(48), p.32695 - 32708, 2021/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:11.15(Chemistry, Multidisciplinary)

This paper presents our investigation on cesium and iodine compounds revaporization from cesium iodide (CsI) deposits on the surface of stainless steel type 304L, which were initiated by boron and/or steam flow. A dedicated basic experimental facility with a thermal gradient tube (TGT) was used for simulating the phenomena. The number of deposits, the formed chemical compounds, and elemental distribution were analyzed from samples located at temperature range 1000-400 K. In the absence of boron in the gas flow, it was found that the initial deposited CsI at 850 K could be directly re-vaporized as CsI vapor/aerosol or reacted with the carrier gas and stainless steel (Cr$$_{2}$$O$$_{2}$$ layer) to form Cs$$_{2}$$CrO$$_{4}$$ on the former deposited surface. The latter mechanism consequently gave a release of gaseous iodine that was accumulated downstream. After introducing boron to the steam flow, a severe revaporization of iodine deposit at 850 K occurred (more than 70% initial deposit). This was found as a result of the formation of two kinds of cesium borates (Cs$$_{2}$$B$$_{4}$$O$$_{7}$$$$cdot$$5H$$_{2}$$O and CsB$$_{5}$$O$$_{8}$$$$cdot$$4H$$_{2}$$O) which contributed to a large release of gaseous iodine that was capable of reaching outlet of TGT ($$<$$ 400 K). In the case of nuclear severe accident, our study have demonstrated that gaseous iodine could be expected to increase in the colder region of a reactor after late release of boron or a subsequent steam flow after refloods of the reactor, thus posing its near-term risk once leaked to the environment.

論文

Computational approach to the evaluation of fission product behaviors

三輪 周平; 中島 邦久; 鈴木 知史; Rizaal, M.; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; 逢坂 正彦

Proceedings of Joint International Conference on Supercomputing in Nuclear Applications + Monte Carlo 2020 (SNA + MC 2020), p.253 - 260, 2020/12

シビアアクシデント時のFP挙動評価における主な課題であるFP化学挙動評価と解析の空間分解能を改良するための基盤研究を行っている。FP化学挙動に関しては、SA解析コード改良に資する化学挙動データベースECUMEを開発しており、計算科学的なアプローチにより実験データの無いCs化合物の熱力学データを取得した。また、空間分解能に関しては、FPの詳細挙動解析が可能な3D-CFD解析ツールCHASERを開発している。ECUMEをCHASERに組み込むことでより正確なFP挙動解析が可能となる。

論文

Development of fission product chemistry database ECUME for the LWR severe accident

三輪 周平; 中島 邦久; 宮原 直哉; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Afiqa, B. M.; et al.

Mechanical Engineering Journal (Internet), 7(3), p.19-00537_1 - 19-00537_11, 2020/06

軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEを構築した。現状のECUMEには、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、炉内構造材であるステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、これらの化学反応で重要となるCsBO$$_{2}$$、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$及びCsFeSiO$$_{4}$$の熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を実態に即した条件により評価でき、炉内のCs分布の予測が可能となる。

報告書

Fission product chemistry database ECUME version 1.1

性能高度化技術開発グループ

JAEA-Data/Code 2019-017, 59 Pages, 2020/03

JAEA-Data-Code-2019-017.pdf:3.26MB
JAEA-Data-Code-2019-017-appendix(CD-ROM).zip:0.09MB

核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUME($$underline{E}$$ffective $$underline{C}$$hemistry database of fission products $$underline{U}$$nder $$underline{M}$$ultiphase r$$underline{E}$$action)は、軽水炉等の原子力施設の重大事故時のFP挙動を支配する化学挙動を評価するために必要な化学反応速度定数データセットCRK (dataset for $$underline{C}$$hemical $$underline{R}$$eaction $$underline{K}$$inetics)、要素モデルセットEM ($$underline{E}$$lemental $$underline{M}$$odel set)、そして熱力学データセットTD ($$underline{T}$$hermo$$underline{D}$$ynamic dataset)の3つのデータセットを格納している。ECUME ver. 1.1は、特に東京電力福島第一原子力発電所の廃炉やそれを受けた軽水炉の安全性向上の取り組みにおいて重要なセシウム, ヨウ素を主な対象として、これらの炉内分布や環境放出量をより正確に評価できるように整備したものである。

論文

Advances in fuel chemistry during a severe accident; Update after Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (FDNPS) accident

倉田 正輝; 逢坂 正彦; Jacquemain, D.*; Barrachin, M.*; Haste, T.*

Advances in Nuclear Fuel Chemistry, p.555 - 625, 2020/00

福島第一原子力発電所(FDNPS)事故後、燃料化学の重要性が再認識された。運転員による最大限の事故防止・拡大防止の試みもあり、3つのユニットの事故進展の間に大きな違いがあることが福島第一原子力発電所の調査及び解析により明らかになった。燃料デブリの特性はこの事故進展の違いに大きく影響されると考えられ、TMI-2事故の解析と模擬実験に基づく典型的事故シナリオから予想されるものとは異なる。非典型的条件含め、シビアアクシデント(SA)に対する知見を適切に改良するため、燃料・炉心溶融崩落と核分裂生成物(FP)挙動の現象論の改良が必須であり、燃料化学の進展は最も根源的なアプローチとなる。本レビューはFDNPS事故後の最近のアップデートと残された課題に焦点を当てた。

論文

Development of fission product chemistry database ECUME for the LWR severe accident

三輪 周平; 宮原 直哉; 中島 邦久; 西岡 俊一郎; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; Liu, J.; Miradji, F.; 井元 純平; Afiqa, B. M.; et al.

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 8 Pages, 2019/05

軽水炉シビアアクシデントのための核分裂生成物(FP)化学挙動データベースECUMEの初版を構築した。ECUMEの初版には、セシウム(Cs)-ヨウ素(I)-ホウ素(B)-モリブデン(Mo)-酸素(O)-水素(H)系の気相化学反応計算のための化学反応とその速度定数のデータセット、ステンレス鋼とCs蒸気種との高温化学反応モデル、CsBO$$_{2}$$、Cs$$_{2}$$Si$$_{4}$$O$$_{9}$$及びCsFeSiO$$_{4}$$の熱力学データが収納されている。これらのECUMEを用いることにより、特に福島第一原子力発電所事故におけるCs分布で重要となるBWR制御材Bやステンレス鋼の化学的な影響を評価でき、炉内のCs分布をより正確に予測することが可能となる。

報告書

Results and progress of fundamental research on fission product chemistry; Progress report in 2015

逢坂 正彦; 三輪 周平; 中島 邦久; Di Lemma, F. G.*; 鈴木 知史; 宮原 直哉; 小畠 雅明; 岡根 哲夫; 鈴木 恵理子

JAEA-Review 2016-026, 32 Pages, 2016/12

JAEA-Review-2016-026.pdf:6.18MB

シビアアクシデント時の軽水炉内の各領域における核分裂生成物(FP)化学に関するデータベースの構築、及びそれらに基づくFP化学モデルの改良を目的として、2012年度よりFP化学挙動の解明に向けた基礎研究を開始した。研究成果は福島第一原子力発電所(1F)廃炉研究開発及び軽水炉安全性向上のための基礎的知見として反映する。1F特有の課題やソースターム関連研究における優先度を考慮して、FP挙動に与えるホウ素(B)放出速度及び熱水力条件の影響、構造材へのセシウム(Cs)化学吸着・反応挙動、FP化合物の熱力学及び熱物性データベースの拡充、及びFP挙動再現及びFP含有化合物の化学形直接測定のための実験・解析技術確立の4つの研究項目を設定した。本報告書は、FP化学挙動の解明に向けた基礎研究の2015年の研究成果及び進捗を述べるものである。2015年の成果として、FP放出移行挙動再現実験装置の導入を完遂したことが挙げられる。また、Cs化学吸着に関しての有用な基礎的知見を取得した。4つの研究項目に加えて、1F炉外サンプル分析によりFP挙動を評価するための試みについても検討した。

報告書

JRR-3Mの放射化学分析結果

吉島 哲夫; 田中 純利

JAERI-Tech 97-029, 47 Pages, 1997/07

JAERI-Tech-97-029.pdf:1.82MB

JRR-3は、1990年に熱出力10MWの天然ウラン重水減速冷却型から熱出力20MWの重水反射体軽水減速冷却プール型のJRR-3Mとして改造された。改造後のJRR-3Mは、1990年11月から定格出力での共同利用運転が開始された。本報告書は、JRR-3Mの運転が比較的安定に維持され、各冷却系統に含まれる放射性核種濃度がほぼ安定状態に達したのを機会に行った各冷却系統の放射化学分析結果と放射性核種生成量の評価についてまとめたものである。

報告書

原子炉内の放射性核種

吾勝 永子

JAERI-M 82-169, 137 Pages, 1982/12

JAERI-M-82-169.pdf:3.57MB

原子炉研修所では、原子炉の運転と、それに伴って派生する各種の業務について、いろいろな研修コースを設けている。前報では、諸外国の例を参考に、各研修コースに含まれている化学関係の授業について、その授業内容を再検討、整理し、授業内容項目の一案を提出した。さらにその案の初めの部分である「原子炉化学の基礎」の詳細も示した。本報はこれに続くもので、授業内容項目案の第2の部分、すなわち核分裂生成物の化学、アクチノイドの化学、および原子炉材料の放射化生成物の化学の詳細である。

口頭

Research on fission product chemistry for FP release and transport behavior

逢坂 正彦; 三輪 周平; 山下 真一郎; 高井 俊秀; 中島 邦久; 古川 智弘; 永瀬 文久

no journal, , 

軽水炉シビアアクシデント(SA)時の核分裂生成物(FP)放出・移行挙動評価の高度化においてはFP化学の解明が重要であり、それらはソースターム不確かさ低減に資する。このため、FP化学に着目したFP放出・移行挙動評価のための新しい研究を開始した。本発表では、研究内容とともに、燃料からの放出直後のFP化学形予測結果及びステンレス(SS)へのCs化学吸着挙動に関して述べる。燃料からの放出直後の化学形は、Cs, I, Mo、及びBについての放出速度の雰囲気依存性を考慮した上で化学平衡計算により評価した。その結果、支配的な蒸気種は雰囲気に応じて変化し、B$$_{4}$$C存在下ではCs-B-O化学種が支配的になることが分かった。一方、Cs化学吸着による生成物は文献調査の結果からCs-Cr-O及びCs-Si-Oに区分され得ることが分った。

口頭

軽水炉シビアアクシデント時の放射性物質挙動評価のための基礎基盤研究

逢坂 正彦

no journal, , 

福島第一原子力発電所廃炉に向けたデブリ取り出し作業等に資することを目的として、軽水炉シビアアクシデント時の放射性物質化学挙動を評価するための基礎研究を行っている。本講演では、最近の研究成果を中心に紹介する。

口頭

Results and progress of fundamental research on FP chemistry

逢坂 正彦; 中島 邦久; 三輪 周平; 宮原 直哉; 鈴木 恵理子; 鈴木 知史; 堀口 直樹; 井元 純平; Liu, J.; 西岡 俊一郎; et al.

no journal, , 

原子力機構では核分裂生成物(FP)化学挙動解明に向けた基礎研究を実施している。本研究の目的は、軽水炉シビアアクシデント(SA)時の炉内各領域におけるFP化学データベースを構築し、それに基づきFP化学モデルを改良することである。研究の成果は福島第一原子力発電所(1F)廃炉及び軽水炉安全性向上に反映される。ホウ素及び熱水力条件がFP挙動に与える影響、セシウムの構造材への化学吸着挙動評価、FP化合物の熱力学/熱物性データベース構築、及びFP放出移行再現実験及び解析技術開発の4つの研究項目を設定して研究を進めている。本発表では、最近の研究成果と進捗を報告する。

口頭

Fundamental study on fission product chemistry under LWR severe accident conditions

逢坂 正彦

no journal, , 

原子力機構において実施している軽水炉シビアアクシデント時の核分裂生成物化学に関する基礎研究の成果を報告する。

口頭

Updating fission product chemistry database based on recent investigation in Fukushima-Daiichi Nuclear Power Station, 1; Overview of fundamental study related to fission product chemistry

三輪 周平; 中島 邦久; 唐澤 英年; Rizaal, M.; Luu, V. N.; Mohamad, A. B.

no journal, , 

東京電力福島第一原子力発電所内のセシウム等のFPの分布や性状を把握することが廃炉に向けた重要な課題であり、日本原子力研究開発機構ではそれらに大きな影響を与えるFP化学に着目した基礎研究を実施し、事故時の原子力発電所内のFP化学を評価するためのデータベースECUMEを開発している。ECUMEは福島第一原子力発電所の事故により明らかになった重要な現象、例えば、セシウムの制御材ホウ素との反応や、構造材との反応に関するデータやモデルを収納している。近年の内部調査により明らかとなったシールドプラグでの高線量等の原因を明らかにするため、コンクリートや他の炉内物質との化学反応を調べ、モデル化を行い、ECUMEの更新を進めている。

口頭

Fundamental research on FP chemistry; Boron effects on cesium and iodine chemistry

三輪 周平; 中島 邦久; 宮原 直哉; 西岡 俊一郎; 鈴木 知史; 鈴木 恵理子; 堀口 直樹; 井元 純平; Liu, J.; Miradji, F.; et al.

no journal, , 

ソースターム評価技術の高度化に向けて、シビアアクシデント(SA)時における核分裂生成物(FP)の放出移動挙動を支配する化学挙動を明らかにし、FP化学データベース・モデルを構築するための基礎研究を進めている。SA時のFPの一連の化学挙動を再現可能な実験装置及び解析ツールの基本形を構築し、これらを用いて特にBWR制御材ホウ素のセシウム及びヨウ素の化学挙動に与える影響に関する基礎知見を得た。

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