Phase analysis of simulated nuclear fuel debris synthesized using UO, Zr, and stainless steel and leaching behavior of the fission products and matrix elements

頓名 龍太郎*; 佐々木 隆之*; 児玉 雄二*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 熊谷 友多; 日下 良二; 渡邉 雅之

Nuclear Engineering and Technology, 55(4), p.1300 - 1309, 2023/04

https://doi.org/10.1016/j.net.2022.12.017

UO・Zr・ステンレス鋼を出発物質として模擬デブリを合成し、形成された固相の分析と浸漬試験を行った。主要なU含有相は合成条件に依存し、不活性雰囲気下・1473KではUO相が維持されていた。1873Kでは(U,Zr)O固溶体相の形成が観測された。酸化性雰囲気では、1473Kの場合にはUOと(Fe,Cr)UO相の混合物が得られ、1873Kでは(U,Zr)Oが形成された。浸漬試験により金属イオンの溶出挙動を調べるため、中性子照射により核分裂生成物を導入する、もしくは出発物質への添加によりその安定同位体を導入する処理を行った。試験の結果、Uの溶出挙動は、模擬デブリの性状や浸漬液の液性に依存することが確認された。CsやSr, Baは模擬デブリの固相組成に依存せず顕著な溶出を示した。一方で、多価イオンとなるEuとRuの溶出は抑制されることが観測され、模擬デブリ中でウラン相に固溶ないしは包含されたことによる影響が推察される。

Chemical interaction between Sr vapor species and nuclear reactor core structure

Mohamad, A. B.; 中島 邦久; 三輪 周平; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(3), p.215 - 222, 2023/03

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2092227

The distribution of Sr in the reactor would be influenced by a chemical reaction of Sr vapor species with a structural material of internal reactor and fuel cladding materials; stainless steel (SS) or Zircaloy (Zry) cladding during 1F-NPS accident. The chemical interaction between Sr-Zry and Sr-SS has been described. The reaction tests have been performed to investigate the chemical interaction behavior under possible severe accident conditions. The tests have been conducted up to 1523 K under steam atmosphere. It was confirmed that Sr-Zr-O and Sr-Si-O compounds were formed through 2 kinds chemical interactions; gas-solid reaction and liquid-solid reaction. The gas and liquid species of Sr in a good contact with the solid Zry and SS to form Sr-Zr-O and Sr-Si-O compounds, respectively. Sr was deposited onto the Zry and SS surfaces and lead to the formation of reaction product. Thus, this study highlights the possibility that Sr was deposited and retained in the core structure where the temperature was elevated during the accident in the 1F-NPS.

Sintering and microstructural behaviors of mechanically blended Nd/Sm-doped MOX

廣岡 瞬; 堀井 雄太; 砂押 剛雄*; 宇野 弘樹*; 山田 忠久*; Vauchy, R.; 林崎 康平; 中道 晋哉; 村上 龍敏; 加藤 正人

Journal of Nuclear Science and Technology, p.1 - 11, 2023/00

https://doi.org/10.1080/00223131.2023.2192725

収率が高く燃料に固溶するFP(模擬FP)としてNdO及びSmOを添加したMOXの焼結試験を行い、焼結後の微細組織を評価した。熱膨張計を用いて取得した焼結中の収縮曲線から、模擬FP含有MOXは通常のMOXよりも高温で焼結が進むことが分かった。焼結後の密度評価及び金相組織の観察から、模擬FP含有MOXは通常のMOXよりも粒成長と高密度化が進むことが分かった。これは、添加元素の影響を受けて一部のUが4価から5価に変化し、拡散速度が大きくなったことが原因と考えられる。また、XRDの結果から焼結後の試料は均質に固溶した結晶構造が示されたが、EPMAによる元素マッピングの結果からは模擬FPの濃度が一様でなく、完全には均質に分布していない微細組織が示された。不均質に分布したNdO含有MOXを微粉砕し、再焼結を行う過程を繰り返すことで、均質性が向上し、密度も十分に高い模擬FP含有MOXペレットを作製することができた。

合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究(委託研究); 令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東北大学*

JAEA-Review 2022-009, 73 Pages, 2022/06

JAEA-Review-2022-009.pdf:2.08MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和2年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(以下、「福島第一原発」という)の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、平成30年度に採択された「合金相を含む燃料デブリの安定性評価のための基盤研究」の平成30年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである(令和3年度まで契約延長)。本課題は令和3年度が最終年度となるため4年度分の成果を取りまとめた。本研究は、福島第一原発炉内にて、SUS配管や圧力容器等の構造材と溶融した燃料や被覆管成分が高温で反応して形成された合金相を含む燃料デブリに着目し、UO-SUS系やUO-Zr(ZrO)-SUS系の模擬デブリを高温熱処理により合成し、化学的特性や水中への溶出挙動を測定するとともに、模擬デブリの酸化物相および合金相の経年変化を分光学的に分析する研究・開発を行う。

Adjoint-weighted correlated sampling for -eigenvalue perturbation in Monte Carlo calculation

Tuya, D.; 長家 康展

Annals of Nuclear Energy, 169, p.108919_1 - 108919_9, 2022/05

https://doi.org/10.1016/j.anucene.2021.108919

核分裂性物質の系に加えられる変化が固有値に与える影響を評価するには、摂動論と言われる特別な方法が必要である。この研究では、相関サンプリング(CS)法と随伴重み法に基づく繰り返し核分裂確率(IFP)を組み合わせることにより、近似を用いない厳密な摂動理論に基づく随伴重み相関サンプリング(AWCS)法を開発した。この厳密な摂動理論に基づいて開発されたAWCS法は、小さな摂動に対しても非常に小さい不確かさを与えるCS法の利点と連続エネルギモンテカルロ法に対して安定した結果を与えるIFP法に基づく随伴重み法の利点を有しており、摂動計算のための新しい正確な方法を与えるものである。開発されたAWCS法の検証のために行ったGodiva及び単純化されたSTACY数密度摂動問題の解析結果は、参照計算結果とよく一致をした。

Depletion calculation of subcritical system with consideration of spontaneous fission reaction

Riyana, E. S.; 奥村 啓介; 坂本 雅洋; 松村 太伊知; 寺島 顕一

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(4), p.424 - 430, 2022/04

https://doi.org/10.1080/00223131.2021.1974970

Modification of the Monte Carlo depletion calculation code OpenMC was performed to enable the depletion calculation of the subcritical neutron multiplying system. With the modified code, it became possible to evaluate the quantity of short half-life fission products from spontaneous and induced fissions in the subcritical system. As a preliminary study, it was applied to the fuel debris storage canister filled with nuclear materials and spontaneous fission nuclides. It was confirmed that the code could successfully provide a quantity of short half-life FPs over time and provide the relationship between the activity ratio of Kr-88 to Xe-135 and effective neutron multiplication factor of the canister.

In-depth analysis for uncertain phenomena on fission product transport in the OECD/NEA ARC-F project

Lind, T.*; Herranz, L. E.*; Sonnenkalb, M.*; 丸山 結

Proceedings of 19th International Topical Meeting on Nuclear Reactor Thermal Hydraulics (NURETH-19) (Internet), 15 Pages, 2022/03

The accident progression and fission product release from the three damaged units of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plant were systematically investigated in the OECD/NEA BSAF project phases 1 and 2. As a result of those investigations, a good progress was achieved in establishing defendable accident scenarios and the corresponding fission product releases to the environment. Nonetheless, there are some areas requiring further work, particularly concerning fission product behavior. They are addressed in the OECD/NEA project "Analysis of Information from Reactor Buildings and Containment Vessels of Fukushima Daiichi NPS" (ARC-F). Based on the outcome of the BSAF project, several focus areas were selected for further investigations in the ARC-F project, one of them being the behavior of fission products and source term. In this paper, five topics which were ranked with a high significance as open issues based on the BSAF project regarding fission product behavior are discussed: i) fission product speciation, ii) iodine chemistry, iii) pool scrubbing, iv) fission product transport and behavior in the buildings, and v) uncertainty analysis and variant calculations. Significant progress has been made in these five topics in the ARC-F project. In this paper, background is given for choosing these topics for specific investigations based on the outcome of the BSAF project. The topics are described and the approach to study them in the ARC-F given along with some exemplary, preliminary results. Finally, the readers' attention is drawn to open issues which are not included in the ARC-F work scope and could need further attention.

Numerical analysis for FP speciation in VERDON-2 experiment; Chemical re-vaporization of iodine in air ingress condition

塩津 弘之; 伊藤 裕人*; 杉山 智之; 丸山 結

Annals of Nuclear Energy, 163, p.108587_1 - 108587_9, 2021/12

https://doi.org/10.1016/j.anucene.2021.108587

In the late phase of severe accident in light water reactor nuclear power station, re-mobilization of fission products (FPs) has a significant impact on the source term because most portion of FPs is retained in reactor coolant system and/or containment vessel. Recently, VERDON-2 experiment showed noticeable re-vaporization, which was one of the re-mobilization phenomena, of iodine under air ingress condition, but this mechanism has not been identified yet. The present study numerically investigated the FPs behaviors in VERDON-2 experiment with the mechanistic FPs transport analysis code incorporating thermodynamic chemical equilibrium model in order to further understand nature for FPs behavior, especially iodine re-vaporization under air ingress condition. Consequently, this analysis reproduced the deposition profile of cesium, one of important FPs in the source term, along the thermal gradient tube (TGT) in the experiment, which revealed that cesium was transported as CsOH in early phase of FP release from fuel, and then formed CsMoO and CsTe after the release of molybdenum and tellurium was activated. Regarding iodine as another important FP, formation of CsI was predicted in steam condition. The CsI was transported and partly deposited and condensed onto the TGTs and other components of the VERDON facility. Under the air ingress condition, the present analysis showed the agreement for iodine re-vaporization in the experiment and revealed its mechanism; the deposits of iodide were chemical re-vaporized as molecular iodine (I) gas by redox reaction with competitive elements such as molybdenum, chromium and tellurium.

燃料挙動解析コードFEMAXI-8の燃料結晶粒内ガス移行モデル改良

宇田川 豊; 田崎 雄大

JAEA-Data/Code 2021-007, 56 Pages, 2021/07

JAEA-Data-Code-2021-007.pdf:5.05MB

FEMAXI-8は、軽水炉燃料の通常運転時及び過渡条件下の挙動解析を目的として日本原子力研究開発機構が開発・整備を進めてきたFEMAXIコードの最新バージョンとして、2019年3月に公開された。本報告では、公開以降新たに整備を進めた、燃料結晶粒内核分裂生成物(FP)ガスバブルの多群/非平衡モデルについてまとめた。結晶粒内で様々なサイズを持って分布しているFPガスバブルを単一の大きさのガスバブルにより近似していた従来のモデルに対し、このモデルでは、バブルサイズに関する2群以上の群構造と非平衡な挙動の双方を表現することが出来る。これによって、妥当なオーダーのガスバブル圧力算定が可能となるなど、主に過渡的な挙動の再現性改善が見込めると共に、粒内FPガスバブル挙動についてより厳密な記述が可能となり、FP挙動モデリング全体としての高度化余地が拡大している。今回のモデル整備では、まず、任意の群数や空間分割に対応する粒内FP挙動解析モジュールを開発した。次に、FEMAXI-8上で容易に運用可能な2群モデルとして扱うため、同モジュールとFEMAXI-8間のインタフェースを開発し、両者を接続した。これによりFEMAXI-8から利用可能となった2群モデルについては改めて検証解析を実施した。多群/非平衡モデル適用時にも一定の性能を確保できるモデルパラメータを決定し、公開パッケージ向けに整備した。

Overview and outcomes of the OECD/NEA benchmark study of the accident at the Fukushima Daiichi NPS (BSAF), Phase 2; Results of severe accident analyses for unit 3

Lind, T.*; Pellegrini, M.*; Herranz, L. E.*; Sonnenkalb, M.*; 西 義久*; 玉置 等史; Cousin, F.*; Fernandez Moguel, L.*; Andrews, N.*; Sevon, T.*

Nuclear Engineering and Design, 376, p.111138_1 - 111138_12, 2021/05

https://doi.org/10.1016/j.nucengdes.2021.111138

OECD/NEAプロジェクト"福島第一原子力発電所事故に関するベンチマーク研究"のフェーズ2において、5か国8組織が異なるシビアアクシデント解析コードを用いて3号機の事故解析を行った。本報告では、参加機関の3号機の解析結果やプラントデータとの比較から得られた知見、事故進展の評価及び最終的な原子炉内の状態について述べる。特に原子炉圧力容器の状態、溶融炉心の放出及びFP挙動及び放出について焦点を当てる。また、大きく炉心損傷の進展があったであろう時期に繰り返し行われた格納容器ベント操作や冷却水注水の試みという3号機の特徴に焦点を当て、不確かさや必要となるデータも含めコンセンサスを得た点についてまとめる。さらにFP移行挙動解析と格納容器内で測定された線量の比較、またI-131及びCs137の環境への放出量とWPSPEEDIコードによる解析結果との比較を行った。