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報告書

マイクロ・ナノテクノロジーを利用したアルファ微粒子の溶解・凝集分散に及ぼすナノ界面現象の探求(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2024-022, 59 Pages, 2024/09

JAEA-Review-2024-022.pdf:4.27MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和4年度に採択された研究課題のうち、「マイクロ・ナノテクノロジーを利用したアルファ微粒子の溶解・凝集分散に及ぼすナノ界面現象の探求」の令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。安全で合理的な燃料デブリ取出しを進めるためには、デブリ加工時に発生するアルファ微粒子の溶解や変性挙動の把握は不可欠であることに鑑み、本研究は、金属酸化物ナノ粒子の凝集、溶解、変性挙動を熱力学的・速度論的に解明し得るマイクロ・ナノデバイスを創出すると共に、数理科学と組み合わせることで、アルファ微粒子の溶解・凝集・変性プロセスのメカニズム解明と反応モデル化を実現することを目的としている。具体的には、(1)ナノ粒子溶解特性評価、(2)溶解ダイナミクス分析、(3)凝集ダイナミクス分析、(4)表面微構造解析、(5)数理科学的モデリングの5項目を日本側・英国側で分担し、互いに有機的に連携しながら推し進める。令和4年度には、マイクロ限外ろ過分離法を用いて金属酸化物ナノ粒子(TiO$$_{2}$$、CeO$$_{2}$$、ZrO$$_{2}$$、ZnO)の溶解特性を調べ、これら金属酸化物ナノ粒子と反応溶媒(純水、硝酸、H$$_{2}$$O$$_{2}$$)との組み合わせによって、個々のナノ粒子の変性挙動は異なっており、特に、H$$_{2}$$O$$_{2}$$処理がナノ粒子の変性と溶解の促進を引き起こすことを見出した。また、金属酸化物ナノ粒子と反応溶媒との衝突反応を観測できるマイクロデバイスを創出し、観察画像の輝度変化からナノ粒子の凝集速度を求めることに成功した。

報告書

無人航走体を用いた燃料デブリサンプルリターン技術の研究開発(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 海上・港湾・航空技術研究所*

JAEA-Review 2024-020, 77 Pages, 2024/09

JAEA-Review-2024-020.pdf:3.34MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和2年度に採択された研究課題のうち、「無人航走体を用いた燃料デブリサンプルリターン技術の研究開発」の令和2年度から令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、日英共同研究体制の下、耐放射線性を持ちつつ中性子検出効率を向上させた中性子検出器と、強力な切削能と収集能を持ったエンドエフェクタ並びにマニピュレータを融合させた燃料デブリサンプリング装置を開発し、それらを無人航走体へ搭載させた燃料デブリサンプリングシステムを構築することを目指したものである。さらに、システム位置を同定する測位システムと、光学カメラ、ソナー、今回開発する中性子検出器の計数情報を仮想現実システムへ投影させる技術を開発し、遠隔操作技術の向上に貢献する技術開発を行った。日本側が担当した燃料デブリマッピングツールの開発では、1)高耐放射線小型高効率中性子センサの開発、2)UUVプラットホームの開発、3)放射線環境シミュレーション及び積算中性子線量計の特性評価を実施した。実施項目1)ではシリコン半導体検出器に微細構造を施して中性子の感度を上げ、ガンマ線の感度を下げたMSNDの特性評価と専用集積回路を開発し、小型高効率中性子センサを実現した。実施項目2)では、燃料デブリマッピングツール構成要素(中性子センサ、水中カメラ、ソナー、LiDAR)が連動するための通信制御系とUUVプラットホームとのインターフェースを完成させた。

報告書

福島第一発電所2、3号機の事故進展シナリオに基づくFP・デブリ挙動の不確かさ低減と炉内汚染状況・デブリ性状の把握(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2024-010, 112 Pages, 2024/08

JAEA-Review-2024-010.pdf:6.49MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和3年度に採択された研究課題のうち、「福島第一発電所2、3号機の事故進展シナリオに基づくFP・デブリ挙動の不確かさ低減と炉内汚染状況・デブリ性状の把握」の令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究では、シールドプラグ下高線量の原因究明、事故時のCs移行経路や、Csの構造材付着・堆積状態の解明及び先行溶落したと推定される金属リッチデブリ特性評価を行うため、事故進展最確シナリオ評価に基づく材料科学的アプローチを行っている。令和4年度は、3号機RPVの炉心損傷進展においてMoやIを含んだCs系化学種が気相安定条件、3号機PCVではCsとコンクリート成分の相互反応で形成する可能性のあるCs-Si-Al-O系化合物の生成条件などを整理した。Cs含有物質や金属デブリ模擬物質やコンクリートを用いた水蒸気雰囲気における熱分析試験を実施し、金属表面ではCrやFe系化合物が、酸化物表面ではSiやAlなどの成分を含む化合物が化学吸着する傾向があることが分かった。Csを含有するエアロゾルに関して、Cs$$_{2}$$O-Fe$$_{2}$$O$$_{3}$$系融体の粘度測定を行い、生成浮遊機構解明を進めた。

報告書

非接触測定法を用いた燃料デブリ臨界解析技術の高度化(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東京工業大学*

JAEA-Review 2024-013, 48 Pages, 2024/07

JAEA-Review-2024-013.pdf:1.99MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和3年度に採択された研究課題のうち、「非接触測定法を用いた燃料デブリ臨界解析技術の高度化」の令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、非接触のアクティブ中性子法により燃料デブリの臨界安全上の特性を評価する測定システムの開発と、燃料デブリ取出し作業員の安全確保方策の確立に資する基盤技術として多領域積分型動特性解析コードの開発により燃料デブリ臨界解析技術を高度化することを目的としており、令和3年度から令和5年度の3年計画の2年目として東京工業大学、産業技術総合研究所、長岡技術科学大学が連携して実施した。検出器設計最適化のために新たに基礎実験を行って取得したデータを用いて、中性子輸送計算コードの妥当性及び不確かさを評価することで解析精度の向上を図った。この基礎データを基にした輸送計算コードを用いたパラメトリックサーベイにより、検出器の配置や$$^{3}$$Heガス圧、減速材、遮蔽材、中性子源配置の最適化を実施することにより検出器を設計した。遅発中性子による核分裂も考慮可能な多領域積分型動特性解析コードMIK2.0-MVPを開発し、予備検証としてGODIVA炉超臨界実験の再現解析を実施した。この結果より、MIK2.0-MVPコードでは、MIK1.0コードが有する計算機能に加えて、遅発中性子による核分裂の効果を考慮することができるようになり、MIK2.0-MVPコードと粒子法コードの弱連成解析の土台となる新たな機能を確立することができた。以上の活動により本研究の令和4年度の目的を達成することができた。

報告書

マイクロ波重畳LIBSによるデブリ組成計測の高度化と同位体の直接計測への挑戦(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; アイラボ*

JAEA-Review 2023-029, 77 Pages, 2024/05

JAEA-Review-2023-029.pdf:3.98MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和2年度に採択された研究課題のうち、「マイクロ波重畳LIBSによるデブリ組成計測の高度化と同位体の直接計測への挑戦」の令和2年度から令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、MW(マイクロ波)重畳によりLIBS(レーザーブレークダウン分光)の発光強度を上げ、ウラン同位体計測に適用することを目的としている。令和4年度では、半導体マイクロ発振器をさらに小型化するために冷却方式の見直しや必須とならない機能の削減を行い、さらにマイクロ波アンテナにおいてはシミュレーションで得た最適化条件をLIBS実験に適用することにより良好な結果が得られた。同位体計測について、スペクトル調査を行い、同位体をもつウランとスペクトルが似ているジルコニウムでLIBS測定の最適化を行い、100倍以上の増倍率が得られた。さらに、テーブルトップLIBS光学系、小型化されたLIBSセンサー部、マイクロ波アンテナの統合とシステムの評価を行い、ステンレス(Cr含有)・Pb・Al等を用いて計測性の向上効果を検討したところ、材料によらずマイクロ波重畳によるシグナル強度の増大効果・SN比向上の効果が出ることが分かった。MW重畳有り/無しのLIBSスペクトルの差異を検討し、スペクトラムの差異、データ処理の仕様を決定し、ビーム検出精度を向上するパラメータ抽出が可能となった。ピーク検出と背景光のデータ解析ソフトウェアの構築を開始した。最終年度である本年の最後に、目的とするウランの同位体計測を行った。マイクロ波による増強効果が得られ、マイクロ波重畳LIBSの計測は成功した。

論文

Two-dimensional elemental mapping of simulated fuel debris using laser-induced breakdown spectroscopy

Batsaikhan, M.; 赤岡 克昭; 佐伯 盛久*; 狩野 貴宏; 大場 弘則; 若井田 育夫

Journal of Nuclear Science and Technology, 61(5), p.658 - 670, 2024/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:63.33(Nuclear Science & Technology)

この実験研究では、レーザー誘起ブレークダウン分光法(LIBS)を用いて模擬燃料デブリの二次元元素マッピングを実行し、サンプル表面の元素組成と分布を決定した。本物の燃料デブリはサンプルとして入手できないため、化合物や金属などの予測材料から模擬燃料デブリを作製した。Nd:YAGレーザーの第2高調波を使用して、サンプル表面にプラズマを生成させた。さらに、エシェル分光器を使用して、435$$sim$$650nmの可視波長範囲でプラズマからの発光を検出した。収集されたデータセットのサイズと複雑さから従来のデータ分析方法では良い効果が得られないことが判明した。そのため本研究では、主成分分析や多変量曲線分解能代替最小二乗法などのラベルフリー化学測定法に基づく方法を実装して、サンプル内の各成分に関する空間情報およびスペクトル情報を取得した。結果として、LIBSと化学測定法の統合が、事前知識がほとんどまたは全く無くてもサンプル(燃料デブリなど)に関する定性情報を取得するための非常に効果的なツールであることを実証した。

報告書

燃料デブリ分析のための超微量分析技術の開発(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 東北大学*

JAEA-Review 2023-025, 117 Pages, 2024/03

JAEA-Review-2023-025.pdf:7.29MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和元年度に採択された研究課題のうち、「燃料デブリ分析のための超微量分析技術の開発」の令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究では、燃料デブリの取り扱い、臨界管理、保管管理等に必要な性状把握において、キーとなるアクチノイド核種の化学分析を中心に、最適な試料前処理・分離・分析プロセスを開発し、将来計画されている燃料デブリ分析の効率化・合理化を図るとともに、一連の研究業務における人材育成を通し、1F廃炉推進に資することを目的とする。特に、近年分析化学分野、放射化学分野で成果を上げつつある誘導結合プラズマ質量分析法(ICP-MS/MS)を原子力分野に応用することにより、測定核種を単離するための前処理をせずに高精度で分析できる手法を開発し、分離前処理を省力化し、迅速な分析工程を確立する。

論文

燃料デブリ性状把握・推定技術の開発状況と今後の課題,3; 燃料デブリの分析精度向上に向けた取り組み

池内 宏知; 小山 真一

日本原子力学会誌ATOMO$$Sigma$$, 66(2), p.74 - 78, 2024/02

東京電力福島第一原子力発電所(1F)からの着実な燃料デブリの取出しに向けて、性状未知の燃料デブリ試料(未知試料)の分析技術・体制の構築が喫緊の課題となっている。このため、性状既知のサンプル(模擬燃料デブリ)を用いた分析試験と専門家間の議論を通じて、分析結果の妥当性や誤差をもたらす要因など、分析精度の現状の到達レベルを知るとともに、その影響因子の把握と改善に向けた検討が進められている。本稿では、「核種・元素量」の分析・評価技術の基盤整備について、一端を紹介する。

論文

燃料デブリ性状把握・推定技術の開発状況と今後の課題,5; 燃料デブリと放射性廃棄物の仕分けのための非破壊計測技術の開発状況

鎌田 正輝*; 吉田 拓真*; 杉田 宰*; 奥村 啓介

日本原子力学会誌ATOMO$$Sigma$$, 66(2), p.83 - 86, 2024/02

福島第一原子力発電所から取り出された物体の核燃料物質量を計測し、核燃料物質量に基づいて燃料デブリと放射性廃棄物に仕分けることができれば、取り出しから保管までの作業および保管施設の合理化につながる。これまで、廃炉・汚染水対策事業において、2019年度に燃料デブリと放射性廃棄物の仕分けに適用できる可能性がある非破壊計測技術を調査し、2020$$sim$$2021年度に候補技術における計測誤差因子の影響を評価した。2022年度以降も引き続き、燃料デブリの取り出し規模の更なる拡大に向けて、燃料デブリと放射性廃棄物の仕分けのための非破壊計測技術の開発を進めているところである。

報告書

$$beta$$$$gamma$$、X線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 日本分析センター*

JAEA-Review 2023-022, 93 Pages, 2023/12

JAEA-Review-2023-022.pdf:4.7MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究および人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和2年度に採択された研究課題のうち、「$$beta$$$$gamma$$、X線同時解析による迅速・高感度放射性核種分析法の開発」の令和2年度から令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、燃料デブリ・廃棄物中放射性核種の迅速分析の実現を目指し、多重$$gamma$$線検出法などの最新計測システムを整備し、スペクトル定量法(Spectral Determination Method:以下、「SDM法」という。)を開発する。令和4年度の研究においては、令和3年度に引き続き、LSC、シングルスGe、2Dスペクトル(多重$$gamma$$)の測定データを統一的に扱うコードを開発するとともに、40核種のそれぞれの測定におけるスペクトルデータを実測およびシミュレーション計算により求め、統合データベースを整備した。粗化学分離法については、最終的に7分離法-12ステップを経由し、10個のフラクションとすることで、39核種の定量が可能であることがわかった。SDM法はスペクトル分析一般に適用できるため、今後広い分野への応用が期待される。また、SDM法の高精度化のため、畳み込みニューラルネットワーク(CNN)を用いた複数核種の核種識別法を本研究で対象とする全$$gamma$$核種について対応を行った。

論文

Effect of fuel particle size on consequences of criticality accidents in water-moderated solid fuel particle dispersion system

福田 航大; 山根 祐一

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(12), p.1514 - 1525, 2023/12

 被引用回数:1 パーセンタイル:63.33(Nuclear Science & Technology)

粒子状の固体燃料デブリが水中に分散した場合のデブリ粒子径に着目し、粒子径が核分裂数や出力推移といった臨界挙動に与える影響を明らかにすることを目的とした動特性解析を行った。その結果、燃料から水への熱伝達量が大きい条件下で、燃料粒子径を1桁小さくすると核分裂の回数が10倍になること等が明らかとなった。この結果より、燃料粒子径を適切に設定しなければ、核分裂数が過大又は過少評価される可能性が示唆された。

論文

Evaluation of thermal expansion reactivity feedback effect in water-moderated fuel-particle-dispersion system

福田 航大

Proceedings of 4th Reactor Physics Asia Conference (RPHA2023) (Internet), 4 Pages, 2023/10

水減速燃料粒子分散体系(例:燃料デブリ体系)における熱膨張フィードバックが即発超臨界時の出力ピーク値や放出エネルギーに与える影響を定量的に明らかにすることを目的とした解析を行った。熱膨張を考慮する場合/しない場合の燃料温度反応度係数を仮想的な体系に対して計算し、Nordeheim-Fuchモデルを用いた評価を行った。その結果、熱膨張の影響を無視することで出力ピーク値や放出エネルギーに数十パーセントの誤差が生じうることが明らかとなった。この誤差は臨界事故解析の多くの場面では問題となる大きさではないものの、解析の目的によっては(例えば、事故後の被ばく量やRI放出量の検証のため精度よく結果を得たい場合)熱膨張反応度フィードバックの影響を考慮すべきであることが示された。

論文

Aerosol characterization during heating and mechanical cutting of simulated uranium containing debris; The URASOL project in the framework of Fukushima Daiichi fuel debris removal

Porcheron, E.*; Journeau, C.*; Delacroix, J.*; Berlemont, R.*; Bouland, A.*; Lallot, Y.*; 坪田 陽一; 池田 篤史; 三次 岳志

Proceedings of International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM2023) (Internet), 5 Pages, 2023/10

福島第一原子力発電所(1F)の損傷した原子炉の廃止措置における重要な課題である燃料デブリの切断作業における放射性エアロゾルの発生と飛散を評価する目的で行われたURASOLプロジェクトにおいて、模擬燃料デブリの加熱および機械的切断に伴い生成するエアロゾルの質量濃度、リアルタイム数密度、質量基準の粒径分布、形態、および化学的特性の観点からの特性評価について報告する。加熱試験においては温度上昇に伴う粒径増大が観察され、粒子数密度に関しては劣化ウランを用いた模擬燃料デブリを用いた例がHf含有模擬燃料デブリを用いた試験よりも小さい数密度であった。機械的切断においてはエアロゾルの空気動力学的質量中央径は、放射性試料と非放射性試料でほぼ同程度(約3.7$$sim$$4.4$$mu$$m)であった。

論文

Elemental analysis and radioactivity evaluation of aerosols generated during heating of simulated fuel debris; The Urasol project in the framework of Fukushima Daiichi fuel debris removal

坪田 陽一; Porcheron, E.*; Journeau, C.*; Delacroix, J.*; Suteau, C.*; Lallot, Y.*; Bouland, A.*; Roulet, D.*; 三次 岳志

Proceedings of International Conference on Environmental Remediation and Radioactive Waste Management (ICEM2023) (Internet), 6 Pages, 2023/10

福島第一原子力発電所(1F)における燃料デブリ取出しを安全に実施するためには、燃料デブリの切断時に発生する放射性微粒子の定量評価が必要である。我々はウラン含有のIn/Ex-Vessel組成を持つ模擬燃料デブリを作製し、それらを加熱した際に生じるエアロゾルの物理、化学的特性を評価した。それらを基に1F-Unit2の燃料デブリを加熱法の代表例であるレーザー切断した際に生じるエアロゾルの同位体組成と放射能を推定したところ、$$^{238}$$Pu、$$^{241}$$Am、$$^{244}$$Cmを主とするプルトニウムが$$alpha$$核種として、$$^{241}$$Pu、$$^{137}$$Cs-Ba、$$^{90}$$Sr-Yが$$beta$$核種としての着目核種であることが分かった。

論文

Alteration of fuel debris simulants by Bacillus subtilis

Liu, J.; 土津田 雄馬; 北垣 徹; 青柳 登; Mei, H.; 高野 公秀; 香西 直文

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(8), p.1002 - 1012, 2023/08

This study aims to reveal the potential bacterial alteration of nuclear fuel debris. A melt simulant composed of U$$_{0.5}$$Zr$$_{0.5}$$O$$_{2}$$ and Fe(0), and three powder simulants (UO$$_{2}$$, Fe(0), and their mixed powder) were prepared and exposed to Bacillus subtilis in a Fe-deficient medium under aerobic conditions. B. subtilis could not dissolve Zr from the melt simulant but enhanced the dissolution of U and Fe, although the change of the melt simulant was too small to evaluate. Experiments using powder simulants were performed to investigate the bacterial influence in detail. B. subtilis enhanced the dissolution of U from the UO$$_{2}$$ powder and Fe from the Fe(0) powder, although the dissolution of U was low. Most aqueous U species were probably U(VI), while the U that remained as a solid phase was mostly U(IV). The Fe(0) powder was oxidized by this bacterium, transforming it into an aqueous and solid Fe species. The stable species consisted of amorphous nano-sized particles. A fraction of the dissolved Fe was adsorbed or precipitated onto the UO$$_{2}$$ particles and remained undissolved. These results strongly suggest that bacteria can degrade nuclear fuel debris, although this study did not elucidate the mechanism of oxidative dissolution.

論文

Establishing an evaluation method for the aging phenomenon by physical force in fuel debris

鈴木 誠矢; 荒井 陽一; 岡村 信生; 渡部 雅之

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(7), p.839 - 848, 2023/07

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.01(Nuclear Science & Technology)

福島第一原子力発電所の事故で発生した燃料デブリは、溶融した核燃料物質と原子炉の構造材等で構成された酸化物が多くを占めているため、環境温度の変化により岩石のように劣化する可能性が高い。燃料デブリは10年以上水冷されているが、季節や昼夜の温度変化の影響を少なからず受けていることから、燃料デブリの経年変化挙動を評価するためには環境温度の変化を考慮することが不可欠である。仮に燃料デブリの劣化が進んでいる場合、微粉化した放射性物質が冷却水中に溶出して取出し作業に影響を及ぼす可能性がある。本研究では、環境温度の繰り返し変化がクラックの発生に与える影響に着目して、燃料デブリの模擬体を用いた加速試験を実施した。その結果、クラックは温度変化を重ねることで増加することを確認し、燃料デブリの簿擬態は熱膨張と収縮による応力により脆化することが判明した。燃料デブリの物理学的な劣化挙動は岩石や鉱物に類似していることが確認され、模擬燃料デブリと環境のモデルでクラックの増加挙動を予測することが可能となった。

論文

Chemical composition of aerosols generated by heating prototypic fuel debris samples

Journeau, C.*; Delacroix, J.*; Gu$'e$var, C.*; Testud, V.*; Brackx, E.*; Porcheron, E.*; Bouland, A.*; Berlemont, R.*; 池田 篤史

Science Talks (Internet), 6, p.100215_1 - 100215_9, 2023/05

One of the important challenges for the decommissioning of the damaged reactors of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F) is the fuel debris retrieval. The URASOL (URAnium and aeroSOL) project has been undertaken by the French consortium laboratories consisting of ONET, CEA, and IRSN for JAEA. It aims at acquiring basic data on the generation and characteristics of radioactive aerosols from the thermal or mechanical processing of fuel debris simulant. Prototypic fuel debris samples were fabricated based on the average of the lower head compositions computed in the OECD/BSAF benchmark. Samples were heated in an induction furnace to simulate thermal cutting and released aerosols were collected during three temperature ramps using impactors. The collected aerosols were chemically analyzed by ICP-AES and ICP-MS. Iron and tin are the major elements found in these aerosols, followed by chromium and silicon. Significant releases of tellurium, barium and cerium were observed.

論文

Aging of fuel-containing materials (fuel debris) in the Chornobyl (Chernobyl) Nuclear Power Plant and its implication for the decommissioning of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station

北垣 徹; Krasnov, V.*; 池田 篤史

Journal of Nuclear Materials, 576, p.154224_1 - 154224_14, 2023/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:46.57(Materials Science, Multidisciplinary)

Nuclear fuel debris is a complex material containing a wide range of elements, compounds, and radiation. This complexity renders all the stages of the treatment of nuclear fuel debris extremely difficult and troublesome in the technical context. The whole treatment of nuclear fuel debris is also an extremely long-term process for tens of thousands of years, during which the aging of nuclear fuel debris is an unavoidable but critical issue. This applies to the decommissioning of the damaged reactors of the Fukushima Daiichi Nuclear Power Station (1F). This review article aims at collecting and summarizing the knowledge and information about the aging of materials containing nuclear fuels (fuel-containing materials) formed as a result of the accident at ChNPP-4 in the light of the decommissioning of 1F and assessing the potential effects of aging on the nuclear fuel debris remaining in the damaged 1F reactors.

論文

Applicability of differential die-away self-interrogation technique for quantification of spontaneous fission nuclides for fuel debris at Fukushima Daiichi Nuclear Power Plants

長谷 竹晃; 相樂 洋*; 小菅 義広*; 能見 貴佳; 奥村 啓介

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(4), p.460 - 472, 2023/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:27.23(Nuclear Science & Technology)

This paper provides an overview of the applicability of the Differential Die-Away Self-Interrogation (DDSI) technique for quantification of spontaneous fissile nuclides in fuel debris at the Fukushima Daiichi Nuclear Power Plants. In this research, massive fuel debris stored in a canister was evaluated, and the void space of the canister was assumed to be filled with water for wet storage and air for dry storage. The composition of fuel debris was estimated based on elements such as the inventory in the reactor core and operation history. The simulation results show that for wet storage, the DDSI technique can properly evaluate the neutron leakage multiplication and quantify spontaneous fissile nuclides with a total measurement uncertainty (TMU) of approximately 8%. For dry storage, the known-alpha technique, which was previously established, can be applied to quantify spontaneous fissile nuclides with a TMU of approximately 4%. In both cases, the largest uncertainty factor is the variation in water content in the canister. In the case of wet storage, the uncertainty could be significantly increased in cases where the fuel debris is extremely unevenly distributed in the canister.

論文

Phase analysis of simulated nuclear fuel debris synthesized using UO$$_{2}$$, Zr, and stainless steel and leaching behavior of the fission products and matrix elements

頓名 龍太郎*; 佐々木 隆之*; 児玉 雄二*; 小林 大志*; 秋山 大輔*; 桐島 陽*; 佐藤 修彰*; 熊谷 友多; 日下 良二; 渡邉 雅之

Nuclear Engineering and Technology, 55(4), p.1300 - 1309, 2023/04

 被引用回数:2 パーセンタイル:84.55(Nuclear Science & Technology)

UO$$_{2}$$・Zr・ステンレス鋼を出発物質として模擬デブリを合成し、形成された固相の分析と浸漬試験を行った。主要なU含有相は合成条件に依存し、不活性雰囲気下・1473KではUO$$_{2}$$相が維持されていた。1873Kでは(U,Zr)O$$_{2}$$固溶体相の形成が観測された。酸化性雰囲気では、1473Kの場合にはU$$_{3}$$O$$_{8}$$と(Fe,Cr)UO$$_{4}$$相の混合物が得られ、1873Kでは(U,Zr)O$$_{2}$$が形成された。浸漬試験により金属イオンの溶出挙動を調べるため、中性子照射により核分裂生成物を導入する、もしくは出発物質への添加によりその安定同位体を導入する処理を行った。試験の結果、Uの溶出挙動は、模擬デブリの性状や浸漬液の液性に依存することが確認された。CsやSr, Baは模擬デブリの固相組成に依存せず顕著な溶出を示した。一方で、多価イオンとなるEuとRuの溶出は抑制されることが観測され、模擬デブリ中でウラン相に固溶ないしは包含されたことによる影響が推察される。

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