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論文

Influences of humid substances, alkaline conditions and colloids on radionuclide migration in natural barrier

向井 雅之; 上田 正人; 稲田 大介; 湯川 和彦; 前田 敏克; 飯田 芳久

Proceedings of International Symposium NUCEF 2005, p.219 - 224, 2005/08

地層処分の安全評価における、より定量的な放射性核種移行の理解のため、原研では、地質媒体中のTRUの収着・拡散挙動に及ぼす腐植物質,高アルカリ環境,コロイドの影響について、実験及びモデル両面で研究を進めている。腐食物質の一成分であるフルボ酸が共存しない場合、凝灰岩試料を透過したAmの拡散は検出されなかった。フルボ酸を共存させた場合、凝灰岩を透過拡散したことを示すAmが下流側セル中に認められた。セメント材に起因する高アルカリ環境は、地質媒体を化学的・物理的に変質させながら広がる可能性がある。花崗岩中のアルカリ成分透過拡散試験から、セメント平衡水のCa$$^{2+}$$及びOH$$^{-}$$の有効拡散係数は、NaOH溶液のNa$$^{+}$$及びOH$$^{-}$$と比較してほぼ2桁高いことがわかった。コロイドは放射性核種の移行を促進するとされ、放射性核種移行へのコロイドの影響を評価できる計算コードが求められている。

論文

Association of Am with humic substances isolated from river waters with different water quality

長尾 誠也*; 藤嶽 暢英*; 児玉 宏樹*; 松永 武; 山澤 弘実

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 255(3), p.459 - 464, 2003/03

 被引用回数:6 パーセンタイル:55.93

腐植物質のような高分子の有機物は環境中において微量元素及び放射性核種との錯体の配位子として重要であることは広く認識されている。腐植物質は生成される環境によりその構造,官能基等の特性が異なるため、放射性核種等との錯形成,錯体の特性が変動する可能性が考えられる。しかしながら、腐植物質は天然水中には微量にしか存在しないこと、分離精製には大量の天然水の処理が必要なために多くの労力と時間がかかること、さらに腐植物質の特性分析には各種の分析法が必要なために、放射性核種等と腐植物質との錯体特性に関する検討はそれほど進んではいない。本研究では、水質の異なる4つの河川水から分離精製した腐植物質を用いて、Amとの錯体特性を分子サイズの観点より比較検討した。その結果、Amの分子サイズ分布は、フミン酸共存下では2つのパターン、フルボ酸存在下では3つのパターンに分類された。この分類は、フミン酸及びフルボ酸自体の分子サイズ分布のパターンに相当していた。このことは、腐植物質の特性がAmとの錯形成を支配していることを示唆している。

論文

Molecular size distribution of Np, Pu and Am in organic rich, saline groundwater

長尾 誠也; 田中 忠夫; 中口 譲*; 鈴木 康弘*; 村岡 進; 平木 敬三*

Understanding and Maraging Organic Matter in Soils, Sediments and Waters, p.525 - 532, 2001/00

地下水に存在する有機物はアクチニド元素と錯形成し、地層中における放射性核種の移行挙動に影響を及ぼす可能性が指摘されている。本研究では、アクチニド元素(Np,Pu及びAm)を対象に地下水に存在する有機物との錯体の特性を分子サイズの観点から考察した。実験には有機物濃度が高く、海水の化学組成に近い地下水を用いた。地下水にアクチニド元素を添加し、有機物と錯体を形成させた後、限外ろ過により5つの分子サイズフラクションに分離し、上記核種の分子サイズ分布を見積もった。その結果、地下水中のNp,Pu及び有機物は分子サイズ3,000以下のフラクションに70~80%存在した。一方、Amについては分子サイズ10,000~5,000と3,000以下のフラクションにそれぞれ33%と29%存在した。これらの結果は、核種による有機物と重炭酸との錯体の選択性の違い、有機物の分子サイズフラクションとの錯体の選択性の違いを反映している。

論文

Characteristics of humic substances in a saline groundwater in Boso peninsula, Japan

長尾 誠也; 中口 譲*; 藤嶽 暢英*; 小川 弘道

Proceedings of 10th International Meeting of the International Humic Substances Society (IHSS10), p.1143 - 1146, 2000/07

地下水に存在する高分子電解質の有機酸である腐植物質は、溶存有機物の大部分を占め、放射性核種との錯形成能が高いため、地中における放射性核種の行移行に影響を及ぼすと考えられている。有機物の影響を定量的に行うには、地下水から腐植物質(フミン酸、フルボ酸)を分離精製し、影響評価実験を行うとともにその特性を調べる必要がある。本研究では、比較的有機物濃度の高い海水地下水から腐植物質を分離精製し、各種の分析法により腐植物質の特性を調べた。海水系地下水のフミン酸は地表水のフミン酸に比べて芳香族炭素の割合が低く、より低分子の有機物で構成されていた。フルボ酸では、構成有機物の組成はフミン酸ほどの変動は認められなかったが、窒素含量が2.5%と地表水(0.7-1.8%)に比べて高かった。これらの結果より、海水系地下水の腐植物質が地表水の腐植物質とは異なる特性を有することが明らかとなった。

論文

Application of high-performance gel permeation chromatography to aquatic humic substances in natural waters

長尾 誠也; 妹尾 宗明

Humic Substances and Organic Matter in soil and Water Environments: Characterization,Transformations, 0, p.71 - 79, 1996/00

放射性廃棄物として固化された放射性核種が地下水中に溶出すると、地下水中の溶存有機物の大部分を占める腐植物質と錯体等を形成し、コロイドとして地質媒体中を保持されることなく移行する可能性がある。錯体形成及び移行挙動を理解するためには、腐植物質の特性を詳細に把握する必要がある。本研究では、錯体形成及び移行挙動に密接に関連している腐植物質の分子量分布に着目し、ゲル濾過高速液体クロマトグラフィーにより、複雑な濃縮等の前処理を行わずに簡易に測定する方法を検討した。その結果、通常のpH及びイオン強度範囲においてクロマトグラフは一致し、試水の化学的性質の違いによる影響は認められなかった。フミン酸0.5~100ppmのクロマトグラフの基本的な形状は一致し、再現性良く測定することができた。以上の結果は、本測定法により天然水中溶存腐植物質の分子量分布を直接測定できることを示唆している。

論文

地下水に存在する腐植物質の特徴とTRU元素との錯体形成能

長尾 誠也

放射性廃棄物研究, 1(2), p.231 - 242, 1995/05

本論文では、地層中におけるTRU元素の溶存状態、地質媒体への収着性及び移行性を支配する要因の1つと考えられている地下水に存在する高分子の有機物である腐植物質を取り上げ、これまでに報告された地下水中の腐植物質の特徴(元素組成、官能基含量、分子量分布等)及びTRU元素と腐植物質間に形成される錯体の錯生成定数について調べた結果を紹介した。

論文

Possible complexation of uranium with dissolved humic substances in pore water of marine sediments

長尾 誠也*; 中嶋 悟

Science of the Total Environment, 117-118, p.439 - 447, 1992/00

放射性廃棄物の地層処分において、土壌や堆積物中の腐植物質とアクチノイドの相互作用を把握することは重要であるが、そのためにはまず、その相互作用の機構を明らかにする必要がある。そこで、海底堆積物中でのウランと腐植物質の関係を調べてみた。酸化還元環境等の異なる3測点の海底堆積物間隙水中のウラン濃度、間隙水の紫外・可視スペクトル及び蛍光スペクトルの測定から、酸化的海底堆積物においては、ウラン濃度は間隙水中に溶存する腐食物質、その中でも特にフルボ酸の含有量と良い相関があることがわかった。従って、ウランは溶存腐植物質と錯体を形成している可能性が高い。この事は、又、海水から海底下へのウランの有効な除去機構を明らかにするものあり、如何なる廃棄物処分方式においても核種の最終シンク場所として海底土が期待されていることを裏付けるものである。

論文

Major aqueous chlorination products of oxidized fulvic acid

新井 英彦; 新井 陸正; 作本 彰久

Chem.Lett., 8, p.1435 - 1436, 1984/00

現在、上水中に塩素殺菌処理で生じた発ガン性の疑いのあるトリハロメタン(THM)が含まれていることが大きな社会問題となっている。この対策としてオゾン酸化による前処理が検討されている。我々も、また、放射線とオゾンを併用する処理法がTHMの生成抑制に著しい効果のあることを示した。しかし、これらの酸化処理した上水原水からいかなる有機塩素化合物が生成しているかはTHM以外は明らかにでなく、この問題は緊急の課題となっている。そこで、本報告では、放射線・オゾン併用酸化およびオゾン酸化したフルボ酸水溶液(モデル上水原水)を塩素化し、その有機塩素化合物の分析を行った。その結果、主要生成物として相当量のクロロホルム、ジクロロ酢酸およびトリクロロ酢酸が生成していることを明らかにした。

報告書

上水原水の塩素処理実験法の検討

新井 英彦; 新井 陸正; 宮田 定次郎; 作本 彰久

JAERI-M 83-149, 50 Pages, 1983/09

JAERI-M-83-149.pdf:1.76MB

現在、塩素殺菌処理により水道水中に生成する発ガン性の疑いのあるトリハロメタンの低減化が世界的な課題となっている。放射線とオゾンを併用してトリハロメタンの生成を抑制するための研究を始めるに先立って、トリハロメタン濃度(THM)および全有機ハロゲン(TOX)の測定方法、塩素処理方法、フミン質試料の調製法について検討を行った。その結果、塩素処理をバイアルびん中で行うことによってTHMとTOXの同時測定が可能になること、硝酸の添加によって有機ハロゲン化合物の加水分解を抑制できること、脱塩素剤としては易溶性の酸性亜硫酸ナトリウムが適していること、フミン質試料としては市販の試薬フミン酸は適当ではなく、腐植土から調製したものが適していること等を明らかにした。

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