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論文

Flow-sheet study of MA recovery by extraction chromatography for SmART cycle project

渡部 創; 野村 和則; 北脇 慎一; 柴田 淳広; 小藤 博英; 佐野 雄一; 竹内 正行

Procedia Chemistry, 21, p.101 - 108, 2016/12

BB2015-3215.pdf:0.34MB

 被引用回数:2 パーセンタイル:7.84

Optimization in a flow-sheet of the extraction chromatography process for minor actinides (MA(III); Am and Cm) recovery from high level liquid waste (HLLW) were carried out through batch-wise adsorption/elution experiments on diluted HLLW and column separation experiments on genuine HLLW. Separation experiments using CMPO/SiO$$_{2}$$-P and HDEHP/SiO$$_{2}$$-P adsorbent columns with an improved flow-sheet successfully achieved more than 70 % recovery yields of MA(III) with decontamination factors of Ln(III) $$>$$ 10$$^{3}$$, and a modified flow-sheet for less contamination with fission products was proposed consequently. These results will contribute to MA(III) recovery operations for SmART Cycle project in Japan Atomic Energy Agency which is planned to demonstrates FR fuel cycle with more than 1g of Am.

論文

Preparation of an extractant-impregnated porous membrane for the high-speed separation of a metal ion

浅井 志保; 渡部 和男; 須郷 高信*; 斎藤 恭一*

Journal of Chromatography A, 1094(1-2), p.158 - 164, 2005/11

 被引用回数:21 パーセンタイル:42.08(Biochemical Research Methods)

放射性廃棄物を安全かつ経済的に処分するためには、放射性廃棄物に含まれる放射能量を測定する必要がある。測定対象となる放射性核種のうち、$$alpha$$線及び$$beta$$線放出核種については、測定の前処理として化学分離が必要となる。本研究では、化学分離の迅速化を目指して、抽出試薬を担持したグラフト多孔性膜を開発した。まず、ポリエチレン製の多孔性中空糸膜に電子線を照射してラジカルを生成させ、エポキシ基を有するモノマー、glycidylmethacrylate(GMA)をグラフト重合し、GMA膜を作製した。次に、エポキシ基の開環反応によってオクタデシルアミノ基(C$$_{18}$$H$$_{37}$$NH基)をグラフト鎖に導入し、疎水性膜とした。疎水性膜を抽出試薬担持溶液(抽出試薬/エタノール=5/95, (v/v))に浸漬し、抽出試薬担持膜とした。抽出試薬は希土類元素に選択性を持つHDEHPを用いた。HDEHPの担持量は、最大2.1mol/kg-GMA膜となり、膜の体積は1.4倍に膨潤した。その結果、細孔径が増大し透水性が向上した。得られたHDEHP担持膜にイットリウム水溶液を透過させたところ、0.38mol-Y/kg-GMA膜のイットリウムが吸着し、7M硝酸で全て溶出できた。吸着・溶出の繰り返し操作後も吸着容量は変化しなかった。

論文

Back-extraction of tri- and tetravalent actinides from diisodecylphosphoric acid (DIDPA) with hydrazine carbonate

渡邉 雅之; 龍ヶ江 良三*; 森田 泰治; 久保田 益充*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 252(1), p.53 - 57, 2002/04

 被引用回数:5 パーセンタイル:61.21(Chemistry, Analytical)

効率のよい分離プロセスをデザインするにあたって、単純な試薬を用いることは、プロセスを簡略化するうえでも、二次廃棄物を消滅するうえでも非常に有利である。以前、著者らは、炭酸ヒドラジンがDi(2-ethylhexyl)phosphoric acid(HDEHP)に抽出された三価及び四価アクチノイドを効率的に逆抽出できること、また、その逆抽出メカニズムについて明らかにした。本報では、Diisodecylphosphoric acid(DIDPA)から三価及び四価のアクチノイドの逆抽出について明らかにすることを目的とした。Am(III),Eu(III)及びNp(IV)については、HDEHPと同様の逆抽出挙動を示すが、Pu(IV)についてはHDEHPの場合とは大きく異なる挙動を示すことが明らかになった。その結果、Np(IV)とPu(IV)との間の分離係数は、六倍ほど向上し、25程度となり、炭酸ヒドラジンによってNp(IV)の選択的な分離が可能であることが明らかとなった。

報告書

$$^{139}$$La(p,n)$$^{139}$$Ce反応による$$^{139}$$Ceの製造

石岡 典子; 出雲 三四六; 橋本 和幸; 小林 勝利; 松岡 弘充; 関根 俊明

JAERI-Tech 2001-095, 23 Pages, 2002/01

JAERI-Tech-2001-095.pdf:1.1MB

$$^{139}$$Ceは半減期T$$_{1/2}$$=137.2dayでEC崩壊して165.9keVの$$gamma$$線を放出し、Ge検出器の計数効率校正用に利用される。本研究では、$$^{139}$$La(p,n)$$^{139}$$Ce反応によって$$^{139}$$Ceを製造するために必要なターゲットの調整法ならびに$$^{139}$$Ceとランタンとの化学分離法を検討した。その結果、金属ランタン及び酸化ランタン粉末は、$$^{139}$$Ceを製造するためのターゲットとして用いられることを確認した。ランタンターゲットと生成した$$^{139}$$Ceの分離については溶媒抽出法とイオン交換法を比較した。

論文

Back-extraction of uranium(VI) from organophosphoric acid with hydrazine carbonate

渡邉 雅之; 龍ヶ江 良三*; 白橋 浩一; 森田 泰治; 久保田 益充*

Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 250(2), p.377 - 379, 2001/11

 被引用回数:3 パーセンタイル:69.85(Chemistry, Analytical)

以前、著者らは、炭酸ヒドラジンがDi(2-ethylhexyl)phosphoric acid(HDEHP)に抽出された三価及び四価アクチノイドを効率的に逆抽出できること、また、その逆抽出メカニズムについて明らかにした。本報では、HDEFP及びDiisodecylphosphoric acid(DIDPA)から六価のウランの逆抽出について明らかにすることを目的とした。その結果、HDEHPからの逆抽出とDIDPAからの逆抽出とでは、挙動が、異なることが明らかとなった。

報告書

群分離法の開発; 炭酸ヒドラジンによるアクチノイド及びランタノイドの逆抽出

渡邉 雅之; 龍ヶ江 良三*; 高田 清史*; 森田 泰治; 久保田 益充

JAERI-Research 99-034, 55 Pages, 1999/05

JAERI-Research-99-034.pdf:1.7MB

本報告では、ソルトフリー試薬である炭酸ヒドラジンによりDIDPA[Diisodecylphosphoric Acid]又は、HDEHP[Di-(2-ethylhexyl)phosphoric Acid]からの金属の逆抽出挙動を系統的に調べた。その結果、HDEHPからは、アクチノイド、ランタノイド、Zr、Moの逆抽出が可能で、DIDPAからは、アクチノイド、ランタノイド、Moの逆抽出が可能であることがわかった。

論文

Back-extraction of tri- and tetravalent actinides from Di(2-ethylhexyl)phosphoric acid (HDEHP) with hydrozine carbonate

渡邉 雅之; 森田 泰治; 久保田 益充*; 龍ヶ江 良三*

Radiochimica Acta, 87(3-4), p.115 - 119, 1999/00

炭酸ヒドラジンによる、ジ2-エチルヘキシルリン酸からの三価及び四価アクチニドの逆抽出挙動について調べた。その結果、三価及び四価アクチニドの逆抽出メカニズムを解明することができた。特に四価アクチニドについては、Pu(IV)とNp(IV)では逆抽出メカニズムは異なり、Np(IV)は逆抽出時にNp(V)に酸化されることがわかった。

論文

Characteristics of centrifugal partition chromatography for lanthanoid separation in HDEHP extraction system

阿部 仁; 臼田 重和; 館盛 勝一

J. Liquid Chromatogr., 17(8), p.1821 - 1835, 1994/00

30%HDEHP/CCl$$_{4}$$/n-paraffin、HNO$$_{3}$$抽出系を用いて、ランタノイドの相互分離に対する遠心抽出分配クロマトグラフィ(CPC)の分離特性を検討した。適切な抽出系と操作条件を見出すため、ランタノイドの分配係数をバッチ法で測定し、次にCPCの分離効率に対する諸パラメータの影響を検討した。ランタノイドの分離係数は、二種類の希釈剤の割合によらず一定だったので、これらの組合わせにより両相間の密度差をコントロールできた。固定相量の増大とn-paraffinの炭素鎖の増加(C:6~15)に伴い、各元素のピーク幅は減少し分離度は増大した。一方回転数の増大による分離度の改善はみられなかった。これらの結果に基づき、30%HDEHP/15%CCl$$_{4}$$/55%n-penta-decane、0.5mol/dm$$^{3}$$ HNO$$_{3}$$抽出系を用いて、充分低い送液圧力(4.5kgf/cm$$^{2}$$)の下で、Pr、Sm、Eu及びGdの相互分離を行うことができた。

論文

Calculation of Distribution Ratios of Rare Earth Elements in multistage counter current Extraction with HDEHP

中村 治人; 館盛 勝一; 佐藤 彰

Journal of Nuclear Science and Technology, 15(11), p.829 - 834, 1978/00

Di(2-ethy hexyl)phos phosic acid(HDEHP)-tributyl phosphate(TBP)-n-parraffinによる希土類元素の抽出に及ぼす硝酸および希土類元素の濃度の影響について検討した。希土類元素の抽出量と水相に移るH$$^{+}$$の量との比は水相の初期組成に依存する。そして抽出後の水相中の酸濃度および有機相中の希土類元素濃度の一次関数で近似できた。また実験値からグラフを作成することにより、水相中の種々の酸および希土類元素の初期濃度に応じた抽出率の近似値が得られるようにした。このような方法に基づいて多段向流抽出における各段の抽出率が計算できるよう計算コードを作成した。この計算コードを使って計算して得られた値は多段抽出における実験値とよく一致した。

論文

Separation of plutonium-238 from fission products by solvent extraction using HDEHP

吾勝 常勲

Journal of Nuclear Science and Technology, 10(11), p.696 - 699, 1973/11

照射ネプツニウムから$$^{2}$$$$^{3}$$$$^{8}$$Puが溶媒抽出法によって分離された。抽出剤としてHDEHPを用いると、Pu(IV)及び(VI)が任意濃度の硝酸溶液から抽出できる。得られた$$^{2}$$$$^{3}$$$$^{8}$$Puは90%以上の収率で、0.5mgであった。FPs.に対する除染係数は10$$^{2}$$であった。

論文

HDEHPによる照射アメリシウムよりプルトニウムとキュリウムの分離

渡辺 賢寿; 佐川 千明

日本原子力学会誌, 14(7), p.326 - 327, 1972/00

$$^2$$$$^4$$$$^1$$Amを長期照射して超プルトニウム元素を調製する計画が進められている。照射済み$$^2$$$$^4$$$$^1$$Amの処理には,高放射能のもとで使用できるアクチノイドの相互分離法が必要である。溶媒抽出法は所要時間が短く,発生するガスの処理も容易である。抽出剤としてビスー(2-エチルヘキシル)りん酸(HDEHP)は,TTA,アミンに比べて化学的に,また放射線に対しより安定である。HDEHPを用いたAm,Cmの分離についてはすでにいくつかの報告があるが,溶媒抽出法によるAm(VI),Cm(III)の分離は,Am(VI)が有機溶媒に還元されやすいので再現性に乏しく,抽出クロマトグラフィーによるAm(III),Am(V),Am(VI),Cm(III)の相互分離は,溶媒抽出法に比べて所要時間が長く放射線分解の影響を受けやすい。

口頭

油吸着シートを用いたMo(VI)及びZr(IV)の新規分離技術の基礎研究

安倍 諒治*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行

no journal, , 

高レベル放射性廃液に含まれるMo(VI)及びZr(IV)はMAの吸着を阻害する。しかし、これまでの研究成果からZr(IV)の溶離は困難であることが確認された。そこで、Mo(VI)及びZr(IV)の新規分離方法として、油吸着シートにHDEHP抽出剤を含浸したHDEHP含浸シートの適用を試みた。HDEHP含浸シートの評価方法として、バッチ式吸着試験及びカラム試験により評価し、概ね良好に吸着されることが確認された。

口頭

CMPO-HDEHP混合抽出剤を用いた含浸吸着材のNd(III)の吸着溶離機構の基礎研究

櫻井 智明*; 名越 航平*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行

no journal, , 

本研究では、抽出クロマトグラフィ法に用いる、抽出剤含浸吸着材中における協同抽出効果の発現に着目した。既往の成果により、CMPO-HDEHP吸着材は、協同効果の発現により吸着種の溶離が困難とされている。そこで種々の錯化剤を用いて新規の溶離液を模索したところ、クエン酸ナトリウム溶液が有用であると示された。

口頭

CMPO, HDEHPを用いた抽出クロマトプロセスの最適化

渡部 創; 先崎 達也; 柴田 淳広; 野村 和則; 中谷 清治*; 堀内 勇輔*; 新井 剛*; 松浦 治明*

no journal, , 

CMPO, HDEHP吸着材を用いた2段階フローシートの最適化として提案したフローシートの性能実証のため、Am, Cmを含む溶液を用いたカラム分離試験を実施した。2サイクル合わせての性能としては、MA回収率はAmで93%、Cmで97%、Ndの除染係数100以上、Euの除染係数1000以上であり、改良前と比較して性能が大幅に向上した。

口頭

Improvement in flow-sheet of extraction chromatography for trivalent minor actinides recovery

渡部 創; 先崎 達也; 柴田 淳広; 野村 和則; 竹内 正行; 中谷 清治*; 松浦 治明*; 堀内 勇輔*; 新井 剛*

no journal, , 

CMPO, HDEHPを含侵させた吸着材を用いた2段階フローの抽出クロマトグラフィプロセスについて、それぞれのカラムの溶離液組成を最適化することでMA回収性能の向上を図った。これにより93%のAmと97%のCmが硝酸溶液中に回収することができ、これまでのMA回収性能をはるかに上回ることに成功した。

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