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論文

Minor actinides separation by ${it N,N,N',N',N'',N''}$-hexaoctyl nitrilotriacetamide (HONTA) using mixer-settler extractors in a hot cell

伴 康俊; 鈴木 英哉*; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 津幡 靖宏; 松村 達郎

Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(7), p.489 - 499, 2019/11

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Chemistry, Multidisciplinary)

ホットセル内のミキサセトラ抽出器に${it N,N,N',N',N'',N''}$-ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を適用し、マイナーアクチノイド(MA: Am及びCm)の分離を目的とした連続向流試験を実施した。高レベル廃液から回収したMA及び希土類(RE)を含有した0.08M(mol/dm$$^{3}$$)の硝酸をフィード液に使用して14時間の抽出試験を行った。${it n}$-ドデカンで0.05Mに希釈したHONTAはMAを抽出し、94.9%のAm及び78.9%のCmをMAフラクションに回収した。一方、Y, La及びEuはHONTAにほとんど抽出されず、99.9%のY、99.9%のLa及び96.7%のEuがREフラクションに移行した。Ndは一部がHONTAに抽出され、REフラクションへのNdの移行率は83.5%であった。計算コードを用いて求めた抽出器各段のMA及びREの濃度は実験値とほぼ一致した。この計算コードを用いた試算を行い、分離条件の最適化することでMAのMAフラクションへの移行率及びREのREフラクションへの移行率が$$geq$$99%となる結果を得た。

論文

Selective Sc recovery from rare earths in nitric acid medium by extraction chromatography

渡部 創; 鈴木 英哉; 後藤 一郎*; 小藤 博英; 松村 達郎

日本イオン交換学会誌, 29(3), p.71 - 75, 2018/09

Chemical compounds containing scandium (Sc) are widely applied to various fields such as catalysts, alloys, lamps and etc. Sc is found in mineral ore, and it is necessary to develop efficient Sc separation and recovery technology for the industrial applications. So far, solvent extraction based processes were proposed as promising Sc recovery procedures. Our group has found that hexaoctyl nitrilotriacetic acid triamide (HONTA) has strong affinity to Sc. In this study, applicability of the extraction chromatography technology for the selective Sc recovery was experimentally evaluated through batch-wise adsorption/elution studies and column separation experiments.

口頭

原子力機構におけるMA分離プロセス開発の現状

松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 樋川 智洋; 筒井 菜緒; 宝徳 忍; 鈴木 明日香

no journal, , 

分離変換技術の開発では、高レベル廃棄物の処分に係る負担の軽減化を目的として、長寿命核種を分離し核変換することによって短半減期化することを目指している。このためには、高レベル放射性廃液(HLW)中から特に寿命が長く放射能毒性の高いマイナーアクチノイド(MA)を分離するプロセスの実現が必要である。長寿命のMAのうちNpは再処理プロセスにおいてU, Puと共に回収し、Amを高レベル廃液から分離する。再処理後のHLWは、極めて高い放射能濃度を有する多成分の高硝酸濃度溶液であることから、3段階の分離操作によってAmの分離を達成する構成とした。このMA分離プロセスでは、まずMA・RE一括回収プロセスにおいてAn(III)をREと共に回収しHLWから99.9%のAn(III)を回収する。次のMA/RE相互分離プロセスにおいてAn(III)とREを相互に分離することで大量に存在し燃料製造時の妨害となるREを除去し、最後のAm/Cm分離プロセスにおいて半減期が短く発熱性であるCmを分離して核変換システムに供給可能な組成のAmを得る。各分離操作は、MAトレーサーを含む模擬廃液をフィード液としたフローシート試験によって性能を確認し、さらに上流側であるMA・RE一括回収プロセスから実廃液試験を実施中である。発表では、各プロセスの開発の詳細について、実施中である実廃液試験の結果を含めて紹介する。

口頭

MA/Ln分離抽出剤HONTAの放射線分解の研究

樋川 智洋; 鈴木 英哉; 伴 康俊; 石井 翔; 松村 達郎

no journal, , 

マイナーアクチノイド抽出過程では、放射線により抽出剤が分解することと放射線分解生成物が蓄積することが長期的なプロセスの運用における問題としてこれまで指摘されてきた。そこで本研究では、マイナーアクチノイド(MA)とランタノイド(Ln)の分離抽出剤として注目されているヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を対象に、Co-60から放出される$$gamma$$線を用いて、HONTAの放射線分解量および分解生成物の定性・定量分析を行った。その結果、放射線によるHONTA中の切断部位を特定し、またその切断メカニズムが線量によって異なることを示唆した。

口頭

MA/RE分離抽出剤HONTAの放射線分解の研究

樋川 智洋; 鈴木 英哉; 伴 康俊; 石井 翔*; 松村 達郎

no journal, , 

放射性廃棄物処分の大幅な負担軽減を目指し、高レベル放射性廃液(HLLW)中からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための分離プロセスの研究開発が現在進められている。本研究では、マイナーアクチノイド(MA)とレアアース(Ln)の分離抽出剤として優れた抽出分離能と高い実用性を併せ持つヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を対象に、Co-60から放出される$$gamma$$線を用いて、HONTAの放射線分解量および分解生成物の定性・定量分析を行った。その結果、放射線によるHONTA中の切断部位を特定し、またその切断メカニズムが線量によって異なることを示唆した。

口頭

Current status of R&D on reprocessing and minor actinide separation process with CHON ligands in JAEA

松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香; 樋川 智洋; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; et al.

no journal, , 

PUREX法再処理は実用再処理工場に採用されており、MAを高レベル廃液から分離するために開発されたTRUEX法及び4群群分離法は、実高レベル廃液からの分離性能を実証している。しかし、これらの分離プロセスに採用されている抽出剤は、分子中にリンを含み、これは分離プロセスからの二次廃棄物の発生源となる。分離プロセスからの発生廃棄物の低減化のため、CHON原則に合った抽出剤による再処理及びMA分離プロセスの開発を進めた。再処理にはモノアミド、MA分離プロセスにはTDdDGA, HONTA, ADAAMを開発し、これらを採用した再処理及びMA分離プロセスについて、トレーサーを含む模擬液による連続抽出試験及び実廃液を用いた試験を実施し、その性能を確認した。

口頭

MA分離抽出剤HONTAの$$gamma$$線分解による抽出能変化

樋川 智洋; 鈴木 英哉; 伴 康俊; 石井 翔*; 松村 達郎

no journal, , 

マイナーアクチノイド(MA)に対する優れた抽出分離能を持つ新規抽出剤、ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)の耐放射線性能評価の一環として、ドデカン溶媒中での$$gamma$$線照射によるランタノイド元素(Ln)の抽出能変化を調べた。その結果、HONTAの$$gamma$$線分解生成物による新たな元素抽出能の出現は認められず、また分配比の減少は$$gamma$$線照射に伴うHONTAの分解による濃度変化に起因することがわかった。

口頭

Influence of $$gamma$$-radiolysis of a minor actinide extractnt on lanthanides extraction

樋川 智洋; 鈴木 英哉; 石井 翔*; 筒井 菜緒; 伴 康俊; 松村 達郎

no journal, , 

ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)等のマイナーアクチノイド(MA)に対する優れた抽出分離能を持つ抽出剤を対象に、ドデカン溶媒中での$$gamma$$線照射を行い、ランタノイド元素(Ln)の抽出能変化を調べた。HONTAについて、$$gamma$$線分解に伴う濃度変化と比較した結果、照射初期にみられたHONTAの減少量に対応する分配比の減衰は観測されず、また照射に伴う分配比の減少は濃度変化から予測されたものより速いことがわかった。

口頭

アクチノイド分離プロセス「SELECTプロセス」の開発,2; MA/RE相互分離のための新規抽出剤の検討

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 黒澤 達也*; 川崎 倫弘*; 柴田 光敦*; 松村 達郎

no journal, , 

日本原子力研究開発機構では、使用済燃料溶解液中からアクチノイドを回収するための分離技術である「SELECTプロセス」の研究開発を行っている。マイナーアクチノイド(MA)に対して優れた選択性と高い実用性を持つ抽出剤HONTAを用い、MAと希土類元素との相互分離について検討した。

口頭

MA分離抽出剤の放射線分解メカニズムの研究

樋川 智洋; 熊谷 友多; 山下 真一*; 鈴木 英哉; 松村 達郎

no journal, , 

マイナーアクチノイド分離プロセスでの利用が見込まれるアミド系抽出剤の放射線分解過程を、東京大学パルスラジオリシスシステムを利用して、時間分解観測した。ナノ秒からマイクロ秒領域にかけて存在する過渡種が抽出剤の直接イオン化のみでなく、溶媒抽出時に希釈剤として用いられるドデカンのイオン化によっても間接的に生成することを明らかにした。

口頭

Study on mass transfer kinetics in solvent extraction systems for minor actinides recovery

佐野 雄一; 川野邊 一則*; 坂本 淳志; 小藤 博英; 竹内 正行; 鈴木 英哉; 松村 達郎

no journal, , 

日本原子力研究開発機構(JAEA)は、高レベル液体廃棄物(HLLW)などの高酸性溶液からの3価マイナーアクチニド(MA(III))回収に有効な新しい抽出剤を開発している。これらの新しい抽出剤を使用して効率的なMA(III)回収プロセスを設計するためには、溶媒抽出システムにおけるそれらの平衡及び速度論的データを得ることが重要である。本研究では、HNO$$_{3}$$溶液とテトラドデシルジグリコールアミド(TDdDGA)またはヘキサオクチルニトリロ三酢酸アミド(HONTA)/ n-ドデカンとの間の三価ランタニド(Ln(III)、MA(III)の代替物)の物質移動挙動を単一液滴法及びNitschセルによって評価した。HNO$$_{3}$$ / TDdDGA系におけるLn(III)逆抽出の物質移動係数は、抽出工程における同値よりも小さいが、TDdDGA / n-ドデカン溶媒への2-エチル-1-ヘキサノールの添加によって改善された。HNO$$_{3}$$溶液とHONTA / n-ドデカン溶媒との間のLn(III)の物質移動は、HNO$$_{3}$$溶液とTDdDGA / n-ドデカン溶媒との間の移動よりもかなり遅かった。これらの評価で得られた物質移動係数に基づいて、ミキサセトラ及び遠心抽出器を用いたMA(III)回収のためのプロセス条件を議論した。

口頭

MA/RE相互分離のための新抽出剤の検討

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎

no journal, , 

日本原子力研究開発機構では、分離変換技術の確立を目指して、高レベル放射性廃液中からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための新しい分離技術の研究開発を行っている。MAに対する優れた抽出能と高い実用性を併せ持つ新抽出剤NTAアミドを用い、3価のMAと3価の希土類元素(RE)との相互分離(MA/RE分離)について検討した。側鎖の異なる4種類のNTAアミドによる抽出試験の結果、ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)が、3価のアメリシウムに対して最も高い選択性を示すことがわかった。また、HONTAによる多段向流式ミキサセトラを用いた連続抽出試験を実施し、良好なMA/RE分離結果が得られた。

口頭

Development on SELECT process for reprocessing and minor actinide separation in JAEA

松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 樋川 智洋

no journal, , 

核燃料サイクルの放射性廃棄物減容・有害度低減化のため、新規な再処理・MA分離プロセスである「SELECTプロセス(Solvent Extraction from Liquid-waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)を開発した。SELECTプロセスで利用する全ての抽出剤は、JAEAにおいて開発しCHON原則に合致している。再処理では、TBPに替わる抽出剤としてモノアミドを採用し、MA+RE回収プロセスでは、高い効率でMAを回収可能なTDdDGA、MA/RE分離プロセスとAm/Cm分離プロセスでは、それぞれHONTA, ADAAM抽出剤を開発した。これらは、全て使用後の処理において焼却して完全にガス化することが可能である。また分離プロセス内で添加する他の試薬類についてもCHON原則に合うものを使用し、プロセスから発生する廃棄物を最小化した。SELECTプロセスについて、使用済燃料及び高レベル廃液を用いた実証試験を実施した。再処理ではU溶液及びU+Pu混合溶液を回収し、MA分離ではMAをアメリシウムとキュリウムの混合溶液として回収した。

口頭

新抽出剤を用いたMA回収溶媒抽出プロセスにおける物質移動係数の評価

佐野 雄一; 坂本 淳志; 竹内 正行; 鈴木 英哉*; 松村 達郎; 川野邊 一則*; 浅野 周作*; 牧 泰輔*; 前 一廣*

no journal, , 

マイナーアクチニド(MA)回収用に開発された新抽出剤(TDdDGA, HONTA)を用いた溶媒抽出プロセスを対象に、ランタニド元素の抽出・逆抽出時における物質移動係数を評価した。TDdDGA系では溶媒へのアルコールの添加等により逆抽出時の物質移動係数が増大することやHONTA系では物質移動係数が相対的に小さいこと等を確認した。

口頭

マイナーアクチノイド分離のための新しい抽出法の開発

鈴木 英哉*; 伴 康俊; 津幡 靖宏; 筒井 菜緒; 樋川 智洋; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; 川崎 倫弘*; 松村 達郎

no journal, , 

現在、日本原子力研究開発機構では高レベル廃液中からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための新しい分離技術であるSELECTプロセスの研究開発を行っている。SELECTプロセスにおいて、マイナーアクチノイド(MA)に対する高い分離能と高い実用性を持つ抽出剤(HONTA、ADAAM)が開発された。2種の抽出剤(HONTA, ADAAM)を混合して用い、MAと希土類元素(RE)との相互分離について検討した結果、非常に良好な相互分離を達成できた。さらに、本研究ではアメリシウム(Am)とキュリウム(Cm)の良好な分離係数が得られ、効率的なAmの単独回収にも成功した。

口頭

吸着材中に形成されるEu-HONTA錯体の構造解析

渡部 創; 岡田 諒*; 松浦 治明*; 加田 渉*; 江夏 昌志*; 山縣 諒平*; 山田 尚人*; 佐藤 隆博*; 石井 保行*

no journal, , 

HONTA抽出剤の抽出クロマトグラフィ技術への適用性について系統的に調査を行っている。調査の一環として、抽出錯体の構造解析を実施しており、本研究ではEu-HONTA錯体構造の溶媒系と吸着材系との違いをExtended X-ray Absorption Fine Structure (EXAFS)及びIon Beam Induced Luminescence (IBIL)分析を用いて評価した。EXAFSによって評価した1次元的な構造は2つの系でほぼ等しかったが、IBILではスペクトル形状の差が見られ、Eu周りの配位子の対称性の違いに起因していると考えられた。

口頭

高レベル廃液中からのアメリシウム分離のための新しい抽出法の開発

鈴木 英哉*; 伴 康俊; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 森田 圭介; 樋川 智洋; 筒井 菜緒; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; 川崎 倫弘*; et al.

no journal, , 

日本原子力研究開発機構では、分離変換技術の確立を目指して、高レベル廃液(HLLW)中からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための新しい分離技術の研究開発を行っている。分離プロセスでは、性質の似ているランタノイドとMAとの相互分離が大きな課題となっている。また、核変換用燃料を取り扱う上で、発熱性のキュリウム(Cm)をアメリシウム(Am)から除去することが望ましい。しかしながら、性質の酷似するAmとCmの分離は極めて困難である。本研究では、実用性の高い2種類の抽出剤HONTAとADAAMを用い、これらを混合して用いる新しい分離法によって、模擬HLLW中からAmのみを効率的に分離することに成功した。

口頭

抽出クロマトグラフィ法を用いたMA分離システム技術開発

木田 福香*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行

no journal, , 

MOX燃料再処理に対応可能なMA分離回収プロセスとしてDGA系およびNTA系抽出剤を用いた抽出クロマトグラフィ法に着目し、吸着材の開発、さらにはカラム試験により分離条件の検討を行った。

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