Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
Initialising ...
伊藤 健吾*; 守田 美咲*; 荒木 優太*; 加藤 千図*; 福谷 哲*; 松村 達郎; 藤井 俊行*
Solvent Extraction Research and Development, Japan, 32(1), p.53 - 62, 2025/00
高レベル廃液中のロジウム(Rh)とパラジウム(Pd)は主要な核分裂生成物である。本研究では、これらの白金族元素(PGEs)の新規な抽出剤HONTA及びADAAMによる溶媒抽出挙動を理解することを目的とした。これらの抽出剤はPdに親和性を示し、その分配係数は1を有意に超えPd分離に対する有効性を示している。これに対して、Rhの分配係数は、一貫して10
を下回っており、硝酸からの抽出効率が低いことを示している。しかし、硝酸カルシウム水和物を用いた塩析効果により、HONTAによるRhの分配係数約570を達成した。HONTAによる白金族元素の逆抽出の困難さを克服するため、HEDTA及びチオ尿素を用いた実験を行った。高濃度硝酸(
2M)におけるHEDTAによる逆抽出では約90%のPdが抽出されていたが、硝酸系におけるチオ尿素による逆抽出では、抽出されていたRhは約40%であり塩酸系では最大62.7%であった。
伴 康俊; 鈴木 英哉*; 宝徳 忍; 津幡 靖宏
Proceedings of International Conference on Nuclear Fuel Cycle (GLOBAL2024) (Internet), 4 Pages, 2024/10
ミキサセトラを用いて、高レベル廃液からマイナーアクチノイド(MA;アメリシウム及びキュリウム)を回収するための連続向流抽出試験を行った。ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を抽出剤に用いることで、MAフラクション中に0.17gのMAを回収した。
宮川 晃尚*; 林 直輝*; 岩本 響*; 新井 剛*; 長友 重紀*; 宮崎 康典; 長谷川 健太; 佐野 雄一; 中谷 清治*
Bulletin of the Chemical Society of Japan, 96(9), p.1019 - 1025, 2023/09
被引用回数：4 パーセンタイル：34.10(Chemistry, Multidisciplinary)本研究では、ニトリロトリアセトアミド(NTA)抽出液を含浸させたポリマーコートシリカ単粒子において、Eu(III)とSm(III)のこれらのイオンを含む溶液中での物質移動機構を明らかにした。質量移動の律速過程は、NO
イオンが関与しないイオンとNTA分子の反応過程であり、これは単一イオン分配系で得られたものと一致した。
鈴木 英哉*; 伴 康俊
Analytical Sciences, 39(8), p.1341 - 1348, 2023/08
被引用回数：4 パーセンタイル：49.52(Chemistry, Analytical)原子力機構では再処理で発生した高レベル廃液中のマイナーアクチノイド(MA)を抽出分離する新しい技術として、SELECTプロセスを提案している。SELECTプロセスにおけるMA分離は、MA及び希土類(RE)の一括回収、MAとREの分離及びAmとCmの分離ステップから構成されておいり、各ステップにおいて3種類の実用的な抽出剤が用いられている。このステップ構成は水相の硝酸濃度調整を容易にしているが、CmとNdの分離係数が小さく、多くの分離段数が必要となる。そこで、本研究ではADAAM(EH)とHONTAの混合溶媒を適用したAmのみの分離を検討した。同混合溶媒は、高硝酸濃度においてAm及び軽ランタノイド(La, Ce, Pr及びNd)を抽出し、Cm, Y及び中重ランタノイドは水相に残存した。その後、低硝酸濃度条件で軽ランタノイドは同混合溶媒から逆抽出される。さらに、Amは0.2又は5mol/Lの硝酸濃度条件で逆抽出される。この混合溶媒を使用した方法では、分離係数の小さいCmとNdとの分離を回避することができ、さらにAmは1回の抽出操作及び2回の逆抽出操作でCm及びREから分離可能であり、SELECTプロセスの分離段数の削減が見込まれる。
宮川 晃尚*; 林 直輝*; 崩 愛昌*; 高橋 拓海*; 岩本 響*; 新井 剛*; 長友 重紀*; 宮崎 康典; 長谷川 健太; 佐野 雄一; et al.
Bulletin of the Chemical Society of Japan, 96(7), p.671 - 676, 2023/07
被引用回数：7 パーセンタイル：58.25(Chemistry, Multidisciplinary)HONTAおよびTOD2EHNTAとして知られるニトリロトリアセトアミド(NTA)抽出剤を含む単一ポリマー被覆シリカ粒子におけるEu(III)の分配機構を検討した。本研究は、「単一の抽出剤を含浸したポリマー被覆シリカ粒子」の機能性を評価・向上させるための貴重なアプローチを提供するものである。
阿久澤 禎*; Kim, S.-Y.*; 久保田 真彦*; Wu, H.*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行; 新井 剛*
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 331(12), p.5851 - 5858, 2022/12
被引用回数：5 パーセンタイル：61.74(Chemistry, Analytical)In this work, we have examined Ln(III) and MA(III) separation conditions by the extraction chromatography using HONTA adsorbent to decide the Ln(III)/MA(III) separation process fow. From the research results, we found the simulated element of Am(III) for HONTA adsorbent and the conditions to use it. In addition, Ln(III) and Am(III) (simulated element) separation experiments were carried out using the HONTA adsorbent packed column, we have determined the column separation conditions for Am(III) such as order of fow solution and fow rate.
佐野 雄一; 坂本 淳志; 宮崎 康典; 渡部 創; 森田 圭介; 江森 達也; 伴 康俊; 新井 剛*; 中谷 清治*; 松浦 治明*; et al.
Proceedings of International Conference on Nuclear Fuel Cycle; Sustainable Energy Beyond the Pandemic (GLOBAL 2022) (Internet), 4 Pages, 2022/07
TBPを利用した溶媒抽出法によるMA(III)+Ln(III)共回収フローシート及び低圧損操作が可能な大粒径多孔質シリカ担体を使用したHONTA含浸吸着材を用いた擬似移動層型クロマトグラフィによるMA(III)/Ln(III)分離フローシートを組み合わせたハイブリッド型のMA(III)回収プロセスを開発した。
樋川 智洋; 熊谷 友多; 山下 真一*; 伴 康俊; 松村 達郎
UTNL-R-0502 (インターネット), 2 Pages, 2022/04
東京大学大学院工学系研究科が有するライナック研究施設を利用して2020年度に得られた成果をまとめたものである。マイナーアクチノイドの分離プロセスで利用が見込まれるヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド抽出剤(HONTA)について、ドデカン中における放射線分解過程をパルスラジオリシスにより調べた。ナノ秒時間領域において、HONTAが分解に至る反応中間体であるHONTAのラジカルカチオンと三重項励起状態が観測された。また電子捕捉剤を添加すると、ラジカルカチオンからと三重項励起状態への移行が鈍化し、さらに3重項励起状態の失活が抑制される結果が得られた。
坂本 淳志; 木部 智*; 川野邊 一則*; 藤咲 和彦*; 佐野 雄一; 竹内 正行; 鈴木 英哉*; 津幡 靖宏; 伴 康俊; 松村 達郎
JAEA-Research 2021-003, 30 Pages, 2021/06
JAEA-Research-2021-003.pdf:1.81MB
日本原子力研究開発機構(JAEA)では、使用済核燃料溶解液中からマイナーアクチノイド(以下、「MA」という)を回収するプロセスの一つとして、SELECTプロセスの適用が検討されている。SELECTプロセスでは従来から用いられてきたリン(P)系の抽出剤ではなく、炭素(C),水素(H),酸素(O),窒素(N)といった非リン系のみで構成される新たな抽出剤を開発し、その適用検討を進めているところである。その中でMA・ランタノイド(以下、「Ln」という)を一括回収するための抽出剤として
-tetradodecyldiglycolamide(テトラドデシルジグリコールアミド(以下、「TDdDGA」という))、MA/Lnを相互分離するための抽出剤として
-hexaoctylnitrilotriacetamide(ヘキサオクチルNTAアミド(以下、「HONTA」という))、Am/Cmを相互分離するための抽出剤としてAlkyl diamide amine(アルキルジアミドアミン(ADAAM))を用いたフローシートの構築を進めている。本試験では、SELECTプロセスにおいてラフィネート中からMA及びLnを回収するためのTDdDGA及びHONTAを対象に、フローシートを構築する上で必要となる物質移動係数の取得を単一液滴法により進めた。単一液滴法により物質移動係数を評価するに当たっては、あらかじめ装置の形状変更等の改良を重ねた上で試験的な評価を実施し、既報値と同様な物質移動係数値が得られることを確認した。また、取得したTDdDGAの物質移動係数を用いることで、これまでにmixer-settlers(ミキサセトラ(MS))やcentrifugal contactors(遠心抽出器(CC))を用いて実施してきた連続多段試験結果の妥当性についても評価することがdできた。さらに、HONTAに関しても評価を行い、10
m/s以下の低い物質移動係数を有することが明らかとなった。
-octylnitrilo-triacetamide (HONTA) complexes of americium and europium樋川 智洋; Peterman, D. R.*; Meeker, D. S.*; Grimes, T. S.*; Zalupski, P. R.*; Mezyk, S. P.*; Cook, A. R.*; 山下 真一*; 熊谷 友多; 松村 達郎; et al.
Physical Chemistry Chemical Physics, 23(2), p.1343 - 1351, 2021/01
被引用回数：21 パーセンタイル：83.90(Chemistry, Physical)An(III)/Ln(III)分離用抽出剤であるヘキサニトリロトリアセトアミド(HONTA)の、SELECT (Solvent Extraction from Liquid waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)プロセス条件下における放射線影響を、米国INLが有する溶媒テストループを用いて調べた。HPLC-ESI-MS/MS分析の結果、放射線照射により、HONTAが線量に対して指数関数的に減衰し、ジオクチルアミンをはじめとする多様な分解物が生じることがわかった。またHONTAの減衰及び分解物の生成により、アメリシウム及びユーロピウムの抽出及び逆抽出挙動が低下する結果が得られた。パルスラジオリシス実験からは、このHONTAの減衰は、溶媒であるドデカンのラジカルカチオンとの反応(
(HONTA + R
) = (7.61 
0.82) 
10
M s)によることがわかった。一方、アメリシウムやユーロピウムとの錯形成により、反応速度定数は増加した。この反応速度の増加は、錯形成によって異なる経路の分解反応が生じた可能性を示唆している。最後にナノ秒の時間分解測定からHONTAの直接効果,間接効果共に100ns以下の短い寿命を持つHONTAラジカルカチオンとマイクロ秒以上の長い寿命を持つHONTA励起三重項状態が生じることを明らかにした。これらの活性種はHONTAの分解における重要な前駆体となると考えられる。
-hexaoctyl nitrilotriacetamide (HONTA) using mixer-settler extractors in a hot cell伴 康俊; 鈴木 英哉*; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 津幡 靖宏; 松村 達郎
Solvent Extraction and Ion Exchange, 37(7), p.489 - 499, 2019/11
被引用回数：24 パーセンタイル：64.32(Chemistry, Multidisciplinary)ホットセル内のミキサセトラ抽出器に-ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を適用し、マイナーアクチノイド(MA: Am及びCm)の分離を目的とした連続向流試験を実施した。高レベル廃液から回収したMA及び希土類(RE)を含有した0.08M(mol/dm
)の硝酸をフィード液に使用して14時間の抽出試験を行った。
-ドデカンで0.05Mに希釈したHONTAはMAを抽出し、94.9%のAm及び78.9%のCmをMAフラクションに回収した。一方、Y, La及びEuはHONTAにほとんど抽出されず、99.9%のY、99.9%のLa及び96.7%のEuがREフラクションに移行した。Ndは一部がHONTAに抽出され、REフラクションへのNdの移行率は83.5%であった。計算コードを用いて求めた抽出器各段のMA及びREの濃度は実験値とほぼ一致した。この計算コードを用いた試算を行い、分離条件の最適化することでMAのMAフラクションへの移行率及びREのREフラクションへの移行率が
99%となる結果を得た。
渡部 創; 鈴木 英哉; 後藤 一郎*; 小藤 博英; 松村 達郎
日本イオン交換学会誌, 29(3), p.71 - 75, 2018/09
Chemical compounds containing scandium (Sc) are widely applied to various fields such as catalysts, alloys, lamps and etc. Sc is found in mineral ore, and it is necessary to develop efficient Sc separation and recovery technology for the industrial applications. So far, solvent extraction based processes were proposed as promising Sc recovery procedures. Our group has found that hexaoctyl nitrilotriacetic acid triamide (HONTA) has strong affinity to Sc. In this study, applicability of the extraction chromatography technology for the selective Sc recovery was experimentally evaluated through batch-wise adsorption/elution studies and column separation experiments.
鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎
no journal, ,
日本原子力研究開発機構では、分離変換技術の確立を目指して、高レベル放射性廃液中からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための新しい分離技術の研究開発を行っている。MAに対する優れた抽出能と高い実用性を併せ持つ新抽出剤NTAアミドを用い、3価のMAと3価の希土類元素(RE)との相互分離(MA/RE分離)について検討した。側鎖の異なる4種類のNTAアミドによる抽出試験の結果、ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)が、3価のアメリシウムに対して最も高い選択性を示すことがわかった。また、HONTAによる多段向流式ミキサセトラを用いた連続抽出試験を実施し、良好なMA/RE分離結果が得られた。
松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 樋川 智洋
no journal, ,
核燃料サイクルの放射性廃棄物減容・有害度低減化のため、新規な再処理・MA分離プロセスである「SELECTプロセス(Solvent Extraction from Liquid-waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)を開発した。SELECTプロセスで利用する全ての抽出剤は、JAEAにおいて開発しCHON原則に合致している。再処理では、TBPに替わる抽出剤としてモノアミドを採用し、MA+RE回収プロセスでは、高い効率でMAを回収可能なTDdDGA、MA/RE分離プロセスとAm/Cm分離プロセスでは、それぞれHONTA, ADAAM抽出剤を開発した。これらは、全て使用後の処理において焼却して完全にガス化することが可能である。また分離プロセス内で添加する他の試薬類についてもCHON原則に合うものを使用し、プロセスから発生する廃棄物を最小化した。SELECTプロセスについて、使用済燃料及び高レベル廃液を用いた実証試験を実施した。再処理ではU溶液及びU+Pu混合溶液を回収し、MA分離ではMAをアメリシウムとキュリウムの混合溶液として回収した。
佐野 雄一; 坂本 淳志; 竹内 正行; 鈴木 英哉*; 松村 達郎; 川野邊 一則*; 浅野 周作*; 牧 泰輔*; 前 一廣*
no journal, ,
マイナーアクチニド(MA)回収用に開発された新抽出剤(TDdDGA, HONTA)を用いた溶媒抽出プロセスを対象に、ランタニド元素の抽出・逆抽出時における物質移動係数を評価した。TDdDGA系では溶媒へのアルコールの添加等により逆抽出時の物質移動係数が増大することやHONTA系では物質移動係数が相対的に小さいこと等を確認した。
鈴木 英哉*; 伴 康俊; 津幡 靖宏; 筒井 菜緒; 樋川 智洋; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; 川崎 倫弘*; 松村 達郎
no journal, ,
現在、日本原子力研究開発機構では高レベル廃液中からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための新しい分離技術であるSELECTプロセスの研究開発を行っている。SELECTプロセスにおいて、マイナーアクチノイド(MA)に対する高い分離能と高い実用性を持つ抽出剤(HONTA、ADAAM)が開発された。2種の抽出剤(HONTA, ADAAM)を混合して用い、MAと希土類元素(RE)との相互分離について検討した結果、非常に良好な相互分離を達成できた。さらに、本研究ではアメリシウム(Am)とキュリウム(Cm)の良好な分離係数が得られ、効率的なAmの単独回収にも成功した。
渡部 創; 岡田 諒*; 松浦 治明*; 加田 渉*; 江夏 昌志*; 山縣 諒平*; 山田 尚人*; 佐藤 隆博*; 石井 保行*
no journal, ,
HONTA抽出剤の抽出クロマトグラフィ技術への適用性について系統的に調査を行っている。調査の一環として、抽出錯体の構造解析を実施しており、本研究ではEu-HONTA錯体構造の溶媒系と吸着材系との違いをExtended X-ray Absorption Fine Structure (EXAFS)及びIon Beam Induced Luminescence (IBIL)分析を用いて評価した。EXAFSによって評価した1次元的な構造は2つの系でほぼ等しかったが、IBILではスペクトル形状の差が見られ、Eu周りの配位子の対称性の違いに起因していると考えられた。
鈴木 英哉*; 伴 康俊; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 森田 圭介; 樋川 智洋; 筒井 菜緒; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; 川崎 倫弘*; et al.
no journal, ,
日本原子力研究開発機構では、分離変換技術の確立を目指して、高レベル廃液(HLLW)中からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための新しい分離技術の研究開発を行っている。分離プロセスでは、性質の似ているランタノイドとMAとの相互分離が大きな課題となっている。また、核変換用燃料を取り扱う上で、発熱性のキュリウム(Cm)をアメリシウム(Am)から除去することが望ましい。しかしながら、性質の酷似するAmとCmの分離は極めて困難である。本研究では、実用性の高い2種類の抽出剤HONTAとADAAMを用い、これらを混合して用いる新しい分離法によって、模擬HLLW中からAmのみを効率的に分離することに成功した。
木田 福香*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一; 竹内 正行
no journal, ,
MOX燃料再処理に対応可能なMA分離回収プロセスとしてDGA系およびNTA系抽出剤を用いた抽出クロマトグラフィ法に着目し、吸着材の開発、さらにはカラム試験により分離条件の検討を行った。
佐藤 広盛*; 吉田 正明*; 根本 脩平*; 永瀬 緑*; 新井 剛*; 渡部 創; 佐野 雄一
no journal, ,
高レベル放射性廃液からのMA(III)/Ln(III)分離技術としてHONTA含浸吸着材を用いた抽出クロマトグラフィ技術に着目した。本研究では、担体改善化に伴う吸着性能評価としてカラム試験の検討を行った。
