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論文

Selective Sc recovery from rare earths in nitric acid medium by extraction chromatography

渡部 創; 鈴木 英哉; 後藤 一郎*; 小藤 博英; 松村 達郎

日本イオン交換学会誌, 29(3), p.71 - 75, 2018/09

Chemical compounds containing scandium (Sc) are widely applied to various fields such as catalysts, alloys, lamps and etc. Sc is found in mineral ore, and it is necessary to develop efficient Sc separation and recovery technology for the industrial applications. So far, solvent extraction based processes were proposed as promising Sc recovery procedures. Our group has found that hexaoctyl nitrilotriacetic acid triamide (HONTA) has strong affinity to Sc. In this study, applicability of the extraction chromatography technology for the selective Sc recovery was experimentally evaluated through batch-wise adsorption/elution studies and column separation experiments.

口頭

原子力機構におけるMA分離プロセス開発の現状

松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 樋川 智洋; 筒井 菜緒; 宝徳 忍; 鈴木 明日香

no journal, , 

分離変換技術の開発では、高レベル廃棄物の処分に係る負担の軽減化を目的として、長寿命核種を分離し核変換することによって短半減期化することを目指している。このためには、高レベル放射性廃液(HLW)中から特に寿命が長く放射能毒性の高いマイナーアクチノイド(MA)を分離するプロセスの実現が必要である。長寿命のMAのうちNpは再処理プロセスにおいてU, Puと共に回収し、Amを高レベル廃液から分離する。再処理後のHLWは、極めて高い放射能濃度を有する多成分の高硝酸濃度溶液であることから、3段階の分離操作によってAmの分離を達成する構成とした。このMA分離プロセスでは、まずMA・RE一括回収プロセスにおいてAn(III)をREと共に回収しHLWから99.9%のAn(III)を回収する。次のMA/RE相互分離プロセスにおいてAn(III)とREを相互に分離することで大量に存在し燃料製造時の妨害となるREを除去し、最後のAm/Cm分離プロセスにおいて半減期が短く発熱性であるCmを分離して核変換システムに供給可能な組成のAmを得る。各分離操作は、MAトレーサーを含む模擬廃液をフィード液としたフローシート試験によって性能を確認し、さらに上流側であるMA・RE一括回収プロセスから実廃液試験を実施中である。発表では、各プロセスの開発の詳細について、実施中である実廃液試験の結果を含めて紹介する。

口頭

MA/Ln分離抽出剤HONTAの放射線分解の研究

樋川 智洋; 鈴木 英哉; 伴 康俊; 石井 翔; 松村 達郎

no journal, , 

マイナーアクチノイド抽出過程では、放射線により抽出剤が分解することと放射線分解生成物が蓄積することが長期的なプロセスの運用における問題としてこれまで指摘されてきた。そこで本研究では、マイナーアクチノイド(MA)とランタノイド(Ln)の分離抽出剤として注目されているヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を対象に、Co-60から放出される$$gamma$$線を用いて、HONTAの放射線分解量および分解生成物の定性・定量分析を行った。その結果、放射線によるHONTA中の切断部位を特定し、またその切断メカニズムが線量によって異なることを示唆した。

口頭

MA/RE分離抽出剤HONTAの放射線分解の研究

樋川 智洋; 鈴木 英哉; 伴 康俊; 石井 翔*; 松村 達郎

no journal, , 

放射性廃棄物処分の大幅な負担軽減を目指し、高レベル放射性廃液(HLLW)中からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための分離プロセスの研究開発が現在進められている。本研究では、マイナーアクチノイド(MA)とレアアース(Ln)の分離抽出剤として優れた抽出分離能と高い実用性を併せ持つヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)を対象に、Co-60から放出される$$gamma$$線を用いて、HONTAの放射線分解量および分解生成物の定性・定量分析を行った。その結果、放射線によるHONTA中の切断部位を特定し、またその切断メカニズムが線量によって異なることを示唆した。

口頭

Current status of R&D on reprocessing and minor actinide separation process with CHON ligands in JAEA

松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 鈴木 明日香; 樋川 智洋; 黒澤 達也*; 柴田 光敦*; et al.

no journal, , 

PUREX法再処理は実用再処理工場に採用されており、MAを高レベル廃液から分離するために開発されたTRUEX法及び4群群分離法は、実高レベル廃液からの分離性能を実証している。しかし、これらの分離プロセスに採用されている抽出剤は、分子中にリンを含み、これは分離プロセスからの二次廃棄物の発生源となる。分離プロセスからの発生廃棄物の低減化のため、CHON原則に合った抽出剤による再処理及びMA分離プロセスの開発を進めた。再処理にはモノアミド、MA分離プロセスにはTDdDGA, HONTA, ADAAMを開発し、これらを採用した再処理及びMA分離プロセスについて、トレーサーを含む模擬液による連続抽出試験及び実廃液を用いた試験を実施し、その性能を確認した。

口頭

MA分離抽出剤HONTAの$$gamma$$線分解による抽出能変化

樋川 智洋; 鈴木 英哉; 伴 康俊; 石井 翔*; 松村 達郎

no journal, , 

マイナーアクチノイド(MA)に対する優れた抽出分離能を持つ新規抽出剤、ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)の耐放射線性能評価の一環として、ドデカン溶媒中での$$gamma$$線照射によるランタノイド元素(Ln)の抽出能変化を調べた。その結果、HONTAの$$gamma$$線分解生成物による新たな元素抽出能の出現は認められず、また分配比の減少は$$gamma$$線照射に伴うHONTAの分解による濃度変化に起因することがわかった。

口頭

Influence of $$gamma$$-radiolysis of a minor actinide extractnt on lanthanides extraction

樋川 智洋; 鈴木 英哉; 石井 翔*; 筒井 菜緒; 伴 康俊; 松村 達郎

no journal, , 

ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)等のマイナーアクチノイド(MA)に対する優れた抽出分離能を持つ抽出剤を対象に、ドデカン溶媒中での$$gamma$$線照射を行い、ランタノイド元素(Ln)の抽出能変化を調べた。HONTAについて、$$gamma$$線分解に伴う濃度変化と比較した結果、照射初期にみられたHONTAの減少量に対応する分配比の減衰は観測されず、また照射に伴う分配比の減少は濃度変化から予測されたものより速いことがわかった。

口頭

アクチノイド分離プロセス「SELECTプロセス」の開発,2; MA/RE相互分離のための新規抽出剤の検討

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 黒澤 達也*; 川崎 倫弘*; 柴田 光敦*; 松村 達郎

no journal, , 

日本原子力研究開発機構では、使用済燃料溶解液中からアクチノイドを回収するための分離技術である「SELECTプロセス」の研究開発を行っている。マイナーアクチノイド(MA)に対して優れた選択性と高い実用性を持つ抽出剤HONTAを用い、MAと希土類元素との相互分離について検討した。

口頭

MA分離抽出剤の放射線分解メカニズムの研究

樋川 智洋; 熊谷 友多; 山下 真一*; 鈴木 英哉; 松村 達郎

no journal, , 

マイナーアクチノイド分離プロセスでの利用が見込まれるアミド系抽出剤の放射線分解過程を、東京大学パルスラジオリシスシステムを利用して、時間分解観測した。ナノ秒からマイクロ秒領域にかけて存在する過渡種が抽出剤の直接イオン化のみでなく、溶媒抽出時に希釈剤として用いられるドデカンのイオン化によっても間接的に生成することを明らかにした。

口頭

MA/RE相互分離のための新抽出剤の検討

鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 松村 達郎

no journal, , 

日本原子力研究開発機構では、分離変換技術の確立を目指して、高レベル放射性廃液中からマイナーアクチノイド(MA)を回収するための新しい分離技術の研究開発を行っている。MAに対する優れた抽出能と高い実用性を併せ持つ新抽出剤NTAアミドを用い、3価のMAと3価の希土類元素(RE)との相互分離(MA/RE分離)について検討した。側鎖の異なる4種類のNTAアミドによる抽出試験の結果、ヘキサオクチルニトリロトリアセトアミド(HONTA)が、3価のアメリシウムに対して最も高い選択性を示すことがわかった。また、HONTAによる多段向流式ミキサセトラを用いた連続抽出試験を実施し、良好なMA/RE分離結果が得られた。

口頭

Development on SELECT process for reprocessing and minor actinide separation in JAEA

松村 達郎; 伴 康俊; 鈴木 英哉; 津幡 靖宏; 宝徳 忍; 筒井 菜緒; 樋川 智洋

no journal, , 

核燃料サイクルの放射性廃棄物減容・有害度低減化のため、新規な再処理・MA分離プロセスである「SELECTプロセス(Solvent Extraction from Liquid-waste using Extractants of CHON-type for Transmutation)を開発した。SELECTプロセスで利用する全ての抽出剤は、JAEAにおいて開発しCHON原則に合致している。再処理では、TBPに替わる抽出剤としてモノアミドを採用し、MA+RE回収プロセスでは、高い効率でMAを回収可能なTDdDGA、MA/RE分離プロセスとAm/Cm分離プロセスでは、それぞれHONTA, ADAAM抽出剤を開発した。これらは、全て使用後の処理において焼却して完全にガス化することが可能である。また分離プロセス内で添加する他の試薬類についてもCHON原則に合うものを使用し、プロセスから発生する廃棄物を最小化した。SELECTプロセスについて、使用済燃料及び高レベル廃液を用いた実証試験を実施した。再処理ではU溶液及びU+Pu混合溶液を回収し、MA分離ではMAをアメリシウムとキュリウムの混合溶液として回収した。

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