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論文

Structure change of monoclinic ZrO$$_{2}$$ baddeleyite involving softenings of bulk modulus and atom vibrations

福井 宏之*; 藤本 真人*; 赤浜 裕一*; 佐野 亜沙美; 服部 高典

Acta Crystallographica Section B; Structural Science, Crystal Engineering and Materials (Internet), 75(4), p.742 - 749, 2019/08

単斜晶ZrO$$_{2}$$バデライトは、加圧により体積弾性率と原子振動の異常な軟化を示す。その原因を明らかにするために、我々は構造の圧力変化を中性子粉末回折および第一原理計算により調べた。その結果、体積弾性率の異常な圧力応答は化学結合性の変化というより、酸素副格子の変形、とりわけ$$a$$*面内で作られる酸素のレイヤーの一つと関係していることが分かった。このレイヤーは、2つの平行四辺形、つまりほとんど歪まず回転するものと圧力で変形するものにより構成されている。このレイヤーの変形が数あるZr-O原子間距離のうちの一つを伸ばし、いくつかの原子振動モードをソフト化させることが分かった。

論文

Crystal structure change of katoite, Ca$$_{3}$$Al$$_{2}$$(O$$_{4}$$D$$_{4}$$)$$_{3}$$, with temperature at high pressure

興野 純*; 加藤 正人*; 佐野 亜沙美; 町田 真一*; 服部 高典

Physics and Chemistry of Minerals, 46(5), p.459 - 469, 2019/05

 パーセンタイル:100

加藤ザクロ石の高圧下で高温分解メカニズムを明らかにするために8GPaにおける高温中性子回折実験を行った。200-400$$^circ$$Cの温度域で異常な熱膨張が観測されたものの、約850$$^circ$$Cまで連続的に膨張した。その後、900$$^circ$$Cでザクロ石は分解した。これは分解温度が圧力により300$$^circ$$Cから900$$^circ$$Cへと上昇することを示している。常温常圧に戻すと、脱水後は消失していた加藤ザクロ石がAl$$_{2}$$O$$_{3}$$、Ca(OD)$$_{2}$$とともに、再び現れた。構造解析の結果、8GPaにおいて、850$$^circ$$Cまでの昇温でCaO$$_{8}$$及びAlO$$_{6}$$多面体がそれぞれ8% and 13%膨張するのに対し、四面体空隙はその影響を受け10%縮むことが分かった。同時に、隣接するD-D距離は一定なのに対し、O-D距離は分解直前に劇的に減少する。このことは、D-D間反発により生じたO-D距離の減少が、O-D結合を不安定化させ、加藤ザクロ石の高温分解を引き起こすことを示している。

論文

Numerical study on effect of pressure on behavior of bubble coalescence by using CMFD simulation

小野 綾子; 鈴木 貴行*; 吉田 啓之

Proceedings of 26th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-26) (Internet), 6 Pages, 2018/07

液膜蒸発モデルに基づいた限界熱流束予測評価手法の開発において必要な伝熱面ごく近傍の気泡の挙動や気泡同士の接合現象について、詳細二相流解析コードTPFITによる発泡,気泡生長および接合をシミュレートすることで知見を得る。本発表では、高圧域での沸騰現象の理解と、気泡形状の影響の理解のために、圧力をパラメタとした解析結果に基づいて、気泡の挙動に圧力が与える影響について報告する。

論文

Pressure-induced stacking disorder in boehmite

石井 優佑*; 小松 一生*; 中野 智志*; 町田 真一*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; 鍵 裕之*

Physical Chemistry Chemical Physics, 20(24), p.16650 - 16656, 2018/06

 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

その場シンクロトロンX線および中性子回折を用いて、アルミニウム層状水酸化物、ベーマイト($$gamma$$-AlOOH)の構造を圧力の関数として調べた。25GPa以上のX線回折パターンにおいてhkl(h$$neq$$0)ピークのみに見られるピーク広がりおよびその後の分裂は、a軸に沿ったAlO$$_{6}$$八面体層の連続的に増加する変位に伴う積層不整によって説明される。この知見は、連続的な層の変位によって駆動される圧力誘起積層不整の最初の実験結果である可能性がある。層の変位の大きさは、積層不規則構造モデルに基づくX線散乱プロファイル計算から推定された。重水素化されたサンプルの10GPaまでの中性子回折パターンの構造解析によって得られたベーマイトの水素結合ジオメトリーは、O-D共有結合およびD$$cdots$$O水素結合距離の線形的な接近を示し、26GPa未満でマージされる可能性がある。圧力誘起積層不整は、水素結合の静電ポテンシャルを非対称にし、プロトントンネリングの可能性を低下させる。

論文

High-pressure-high-temperature study of benzene; Refined crystal structure and new phase diagram up to 8 GPa and 923 K

Chanyshev, A. D.*; Litasov, K. D.*; Rashchenko, S.*; 佐野 亜沙美; 鍵 裕之*; 服部 高典; Shatskiy, A. F.*; Dymshits, A. M.*; Sharygin, I. S.*; 肥後 祐司*

Crystal Growth & Design, 18(5), p.3016 - 3026, 2018/05

 被引用回数:4 パーセンタイル:14.35(Chemistry, Multidisciplinary)

マルチアンビル装置を用いたその場中性子およびX線回折により、1.5-8.2GPaで、固体ベンゼンの高温下の構造変化を溶融または分解まで調べた。重水素化ベンゼン相II(空間群P2$$_{1}$$/c)の結晶構造を、3.6-8.2GPaおよび473-873Kで精密化した。格子定数に関して、7.8-8.2GPaにおいて有意な温度依存性は見られなかった。3.6-4.0GPaでは、ベンゼン環面からの重水素原子のずれとベンゼン環の小さなジグザグ変形を観測した。これらは、ベンゼン分子のずれ、および$$pi$$共役炭素骨格-隣接重水素原子間のファンデルワールス結合の距離の減少の為に、温度により増大した。723-773Kおよび3.9-4.0GPaにおけるベンゼン分子の変形は、同じ条件におけるベンゼンのオリゴマー化に関連していると思われる。1.5-8.2GPaの圧力範囲において、ベンゼンの分解温度は773-923Kの間に決定された。融解は2.2GPa、573Kで確認された。ラマン分光法によって分析されたクエンチされた生成物は炭素質材料からなる。今回決定したベンゼンの相図は、1.5-8GPaにおけるナフタレン,ピレン、およびコロネンのものとコンシステントである。

報告書

Data report of ROSA/LSTF experiment SB-SG-10; Recovery actions from multiple steam generator tube rupture accident

竹田 武司

JAEA-Data/Code 2018-004, 64 Pages, 2018/03

JAEA-Data-Code-2018-004.pdf:3.33MB

LSTFを用いた実験(実験番号:SB-SG-10)が1992年11月17日に行われた。SB-SG-10実験では、PWRの蒸気発生器(SG)伝熱管複数本破損事故からの回復操作を模擬した。高圧注入(HPI)系から低温側配管や高温側配管への冷却材注入により、健全ループSGの逃し弁(RV)開放を開始しても一次系圧力はSG二次側圧力よりも高く維持された。しかし、加圧器(PZR)の逃し弁(PORV)開放により、PZRの水位が回復するとともに、一次系と破断ループSG二次側の圧力は均圧した。放射性物質の大気放出に関して、健全ループSGのRV開放後、破断ループSGのRVは一回開いた。実験中、炉心は飽和ないしサブクール水で満たされた。健全ループSGのRV開放後、健全ループで顕著な自然循環が継続した。また、特に両ループのHPI系から高温側配管への冷却材注入時に高温側配管での顕著な温度成層が生じた。一次系と破断ループSG二次側の圧力が均圧後、健全ループ一次系冷却材ポンプの再起動による冷温停止状態を確認して実験を終了した。本報告書は、SB-SG-10実験の手順、条件および実験で観察された主な結果をまとめたものである。

論文

Bulk moduli and equations of state of ice VII and ice VIII

Klotz, S.*; 小松 一生*; 鍵 裕之*; Kunc, K.*; 佐野 亜沙美; 町田 真一*; 服部 高典

Physical Review B, 95(17), p.174111_1 - 174111_7, 2017/05

AA2017-0082.pdf:0.79MB

 被引用回数:7 パーセンタイル:30.1(Materials Science, Multidisciplinary)

重水素化した氷VII相及びVIII相の圧縮挙動を、93-300K、2-13.7GPaの温度圧力領域にわたって、高圧中性子散乱によって調べた。その結果から、正確な体積弾性率B$${}_{0}$$,その圧力微分B'$${}_{0}$$及び常圧下での体積V$${}_{0}$$を含む状態方程式を決定した。このように決めた状態方程式は、過去のX線データと比べて氷VIIの安定領域のほほ全域を、また氷VIIIに関しては、約13GPaまでをカバーしている。両者の圧縮挙動に関して、低圧域では区別できないが、7GPa以上の圧力では氷VIIは予想以上に固くなることが分かった。これは、今回の圧力温度領域において過去の氷VIIIの研究[D.D. Klug et al., Physical Review B, 70, 144113 (2004)]で報告されている異常なフォノン硬化と関係しているかも知れない。

論文

Ice VII from aqueous salt solutions; From a glass to a crystal with broken H-bonds

Klotz, S.*; 小松 一生*; Pietrucci, F.*; 鍵 裕之*; Ludl, A.-A.*; 町田 真一*; 服部 高典; 佐野 亜沙美; Bove, L. E.*

Scientific Reports (Internet), 6, p.32040_1 - 32040_8, 2016/08

 被引用回数:10 パーセンタイル:51.05(Multidisciplinary Sciences)

LiClやLiBrなどの水溶液は160K以下に冷やすと通常の氷ではなくガラス化することが知られている。これらを初期物質として用い、低温下で温度、圧力処理することで、塩を氷の構造中にトラップすることができ、通常では生成できない「塩氷」を作ることができる(通常、氷の結晶化に伴い、塩は氷から排出されてしまう)。今回、固溶限まで濃度を高めた組成を持つ試料に関して、上記の方法で塩氷を作成し、中性子回折実験及び分子動力学計算を行った。その結果、LiCl$$cdot$$5.6H$$_{2}$$O及びLiBr$$cdot$$5.6H$$_{2}$$Oの組成を持つ氷は、その構造が極度に膨張し、水素結合ネットワークが完全に破壊された(つまり、水分子が結晶中で完全にランダム配向した)氷になることを発見した。この不思議な現象は、並進対称性を持つ結晶中で、水分子の回転の自由度を残すことができるという大変稀有な方法を提示している。

報告書

Data report of ROSA/LSTF experiment TR-LF-07; Loss-of-feedwater transient with primary feed-and-bleed operation

竹田 武司

JAEA-Data/Code 2016-004, 59 Pages, 2016/07

JAEA-Data-Code-2016-004.pdf:3.34MB

LSTFを用いた実験(実験番号: TR-LF-07)が1992年6月23日に行われた。TR-LF-07実験では、PWRの給水喪失事象を模擬した。このとき、一次系フィード・アンド・ブリード運転とともに、補助給水系の不作動を仮定した。また、蒸気発生器(SG)の二次側水位が3mまで低下した時点でSI信号を発信し、その後30分で加圧器(PZR)の逃し弁(PORV)開放による一次系減圧を開始した。さらに、SI信号発信後12秒でPZRの有るループの高圧注入系(HPI)の作動を開始し、一次系圧力が10.7MPaまで低下した時点でPZRの無いループのHPIの作動を開始した。一次系とSG二次側の圧力は、PZRのPORVとSGの逃し弁の周期的開閉によりほぼ一定に維持された。PORVの開放にしたがい、PZRの水位が大きく低下し始め、高温側配管では水位が形成した。HPIの作動により、PZRと高温側配管の水位は回復した。一次系圧力はSG二次側圧力を下回り、両ループの蓄圧注入系(ACC)が作動した。炉心露出が生じなかったことから、PORV, HPIおよびACCを用いた一次系フィード・アンド・ブリード運転は、炉心冷却に有効であった。本報告書は、TR-LF-07実験の手順、条件および実験で観察された主な結果をまとめたものである。

論文

Hydrostatic compression behavior and high-pressure stabilized $$beta$$-phase in $$gamma$$-based titanium aluminide intermetallics

Liss, K.-D.*; 舟越 賢一*; Dippenaar, R. J.*; 肥後 祐司*; 城 鮎美*; Reid, M.*; 鈴木 裕士; 菖蒲 敬久; 秋田 貢一

Metals, 6(7), p.165_1 - 165_22, 2016/07

 被引用回数:11 パーセンタイル:19.49(Materials Science, Multidisciplinary)

Ti-Al合金は、航空機エンジン材料として、軽量・耐熱タービンへの応用が期待されているが、塑性加工性の悪さを克服する必要がある。高圧鍛造プレスにおいては、10GPaの範囲で材料加工を可能にするが、それゆえに、極限環境における候補材料の状態図を評価する必要がある。本研究では、($$alpha$$$$_{2}$$+$$gamma$$)二相合金の一つであるTi-45Al-7.5Nb-0.25Cに対し、9.6GPaまでの圧力範囲、また1686Kまでの温度範囲で放射光X線回折によるその場実験を行った。室温では、圧力に対する体積変化は、両相に観察される明らかに高い体積弾性係数から、体積ひずみというよりはむしろ、$$gamma$$$$rightarrow$$$$alpha$$$$_{2}$$相変態の影響と考えられる。結晶学的には、特に格子ひずみと原子配列について詳しく検討した。原子体積の増加にもかかわらず、この相変態を生じるのは興味深い。これは、$$gamma$$の高い規則化エネルギーによるものである。高圧下において加熱すると、共析と$$gamma$$ソルバス遷移温度が上昇し、第三相の立方晶$$beta$$相が1350K以上で安定する。過去の研究において、$$beta$$相は塑性変形において高い延性があり、従来の鍛造過程において重要なものであることが明らかにされている。本研究では、作動環境下において有害とされる$$beta$$相の存在は確認されなかったが、従来の鍛造過程における理想的な加工条件幅を明らかにした。これらの結果より、新しい加工処理方法を提案することができた。

論文

高圧中性子ビームラインPLANETの概要と中性子回折実験の実際

服部 高典; 佐野 亜沙美; 有馬 寛*; 舟越 賢一*; 阿部 淳*; 町田 真一*; 岡崎 伸生*; 大内 啓一*; 稲村 泰弘

高圧力の科学と技術, 26(2), p.89 - 98, 2016/06

PLANETはJ-PARCの物質・生命科学実験施設(MLF)のパルス中性子源に建設された高圧ビームラインである。飛行時間型(TOF)中性子回折実験のために設計された6軸型マルチアンビルプレスを用いて、定常的には、約10GPa, 2000Kまでの高温高圧下でのデータ測定が可能である。ビームラインには、高圧セル等からの寄生散乱が混入しないように、シャープな入射スリットとラジアルコリメータが装備されており、きれいな回折パターンが取得できるようになっている。この特徴に加え、高い分解能($$Delta d/d$$$$sim$$0.6%)で広いd範囲(0.2-8.4${AA}$)のデータを取得できるため、高温高圧下における結晶及び液体の構造を高い精度で決定することが可能となっている。

論文

Measurement of void fraction distribution in steam-water two-phase flow in a 4$$times$$4 bundle at 2 MPa

Liu, W.; 永武 拓; 柴田 光彦; 高瀬 和之; 吉田 啓之

Transactions of the American Nuclear Society, 114, p.875 - 878, 2016/06

原子力機構では、事故時炉心露出過程を明らかにするための炉内二相水位に深く関連する高温高圧低流量条件におけるボイド率特性の解明及び事故時炉心内二相流解析の予測精度の向上に関する研究を実施している。本報では、高温高圧低流量条件におけるバンドル内ボイド率分布データ及びコード検証するための気泡に関する詳細情報を取得することを目的として、ワイヤーメッシュセンサーを用い、高温高圧条件下でのバンドル内ボイド率データの取得を行っている。試験装置は、9$$times$$9三層式ワイヤーメッシュセンサーを4$$times$$4の模擬バンドル内に、軸方向2カ所に配置したものである。本報では、蒸気-水二相流に対して、1.6MPa(202$$^{circ}$$C), 2.1MPa(215$$^{circ}$$C)及び2.6MPa(226$$^{circ}$$C)条件で実施した試験により得た、炉心スクラム後を想定した低流量条件でのバンドル内ボイド率分布計測結果について報告する。

論文

超高圧中性子回折装置PLANETがいかにしてつくられたか?

服部 高典; 佐野 亜沙美; 有馬 寛*

波紋, 26(2), p.85 - 90, 2016/05

PLANETは世界初の高温高圧実験を主眼においた中性子粉末回折ビームラインである。このビームライン専用にデザインされた6軸プレスを用いることで、10GPa, 2000Kでのデータ測定が定常的にできるようになっている。本稿では、PLANETがどのようにしてつくられたのか紹介する。

論文

Synthesis, direct formation under high pressure, structure, and electronic properties of LiNbO$$_{3}$$-type oxide PbZnO$$_{3}$$

森 大輔*; 田中 樹恵*; 齋藤 寛之; 亀卦川 卓美*; 稲熊 宜之*

Inorganic Chemistry, 54(23), p.11405 - 11410, 2015/12

 被引用回数:9 パーセンタイル:33.96(Chemistry, Inorganic & Nuclear)

A novel LiNbO$$_{3}$$-type (LN-type) lead zinc oxide, PbZnO$$_{3}$$, was successfully synthesized under high pressure and temperature. Rietveld structure refinement using synchrotron powder X-ray diffraction (XRD) data demonstrated that LN-type PbZnO$$_{3}$$ crystallized into a trigonal structure with a polar space group ($$R3c$$).

論文

Hydrogenation of $$L$$1$$_{2}$$-type AlNi$$_{3}$$ alloy at high pressure and temperature

遠藤 成輝*; 齋藤 寛之; 町田 晃彦; 片山 芳則

Journal of Alloys and Compounds, 645(Suppl.1), p.S61 - S63, 2015/10

 パーセンタイル:100(Chemistry, Physical)

We investigated the hydrogenation of the $$L$$1$$_{2}$$-type AlNi$$_{3}$$ alloy at 3 GPa and 500$$^{circ}$$C using in situ synchrotron radiation X-ray diffraction measurements. An isotropic lattice expansion was observed to have occurred owing to the hydrogenation, and a novel hydride (AlNi$$_{3}$$H$$_{x}$$) was formed. Because of such isotropic lattice expansion, the hydrogen-occupied sites were the body-center sites of the $$L$$1$$_{2}$$ structure (P$$m$$-3$$m$$). In this case, the hydrogen content was calculated to be $$x$$ = 1.0, which is consistent with the experimental results. The AlNi$$_{3}$$H$$_{x}$$ hydride was stable under ambient conditions.

論文

超高圧中性子回折装置PLANET(BL11)

服部 高典

波紋, 25(3), p.231 - 237, 2015/08

PLANETは高温高圧実験に特化された飛行時間型の中性子ビームラインである。種々の高圧装置を用いることで、0-20GPa, 77K-2000Kにわたる広い温度圧力範囲での中性子回折実験が可能である。きれいなデータを取得するために、ビームラインには入射スリットと受光スリットが装備してあり、高圧アセンブリからの寄生散乱が除去可能である。$$Delta$$d/d=0.6%の高い分解能、0.2-8.4${AA}$の広いデータ取得可能dレンジおよび高い寄生散乱除去性能により、高温高圧下での結晶および液体の高精度な構造決定が可能となっている。

論文

Hydrogenation of a TiFe-based alloy at high pressures and temperatures

遠藤 成輝*; 斉田 愛子*; 中村 優美子*; 齋藤 寛之; 町田 晃彦

International Journal of Hydrogen Energy, 40(8), p.3283 - 3287, 2015/03

 被引用回数:6 パーセンタイル:70.76(Chemistry, Physical)

We investigated the hydrogenation of a ternary TiFe$$_{0.8}$$Mn$$_{0.2}$$ alloy under high pressure (up to 6.5 GPa) and at high temperature (up to 600 $$^{circ}$$C) by in situ synchrotron radiation X-ray diffraction measurements. A chemical order-disorder phase transition and the formation of body-centered cubic (BCC) hydride were observed. The phase-transition temperature was 400 $$^{circ}$$C, which is 200 $$^{circ}$$C lower than that of a binary TiFe alloy. A disproportionation reaction, which was observed for the binary TiFe alloy, did not occur at this temperature. The BCC hydride existed stably, and new hydrides were not formed after the BCC hydride became a single phase. Since the unit cell volume of the BCC hydride was almost equal to that of the hydride, TiFe$$_{0.8}$$Mn$$_{0.2}$$H$$_{1.8}$$, under the same pressure-temperature conditions, the hydrogen content of the former was roughly estimated as the same as that of the latter (hydrogen to metal atom ratio = 0.9).

論文

Phase diagram of the Eu-H system at high temperatures and high hydrogen pressures

齋藤 寛之; 町田 晃彦; 松岡 岳洋*; 青木 勝敏*

Solid State Communications, 205, p.24 - 27, 2015/03

 被引用回数:2 パーセンタイル:82.44(Physics, Condensed Matter)

The phase boundary between the hydrogen rich phases EuH$$_{it{x}}$$-III and EuH$$_{it{x}}$$-IV is determined by X-ray diffraction and infrared absorption measurements. Phase IV is characterized as a high temperature phase of phase III over an investigated pressure range of 4 - 10 GPa. The transition temperature exhibits a maximum value of 550 K at 7 GPa, where the slope of the boundary switches from positive to negative.

論文

Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$; Iron-containing complex hydride with high gravimetric hydrogen density

齋藤 寛之; 高木 成幸*; 松尾 元彰*; 飯島 祐樹*; 遠藤 成輝*; 青木 勝敏*; 折茂 慎一*

APL Materials (Internet), 2(7), p.076103_1 - 076103_7, 2014/07

 被引用回数:11 パーセンタイル:38.38(Nanoscience & Nanotechnology)

Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$, which has the highest gravimetric hydrogen density of iron-containing complex hydrides reported so far, is synthesized by hydrogenation of a powder mixture of iron and LiH above 6.1 GPa at 900 $$^{circ}$$C. ${it In situ}$ synchrotron radiation X-ray diffraction measurements reveal that while kinetics require high temperature and thus high pressure for the synthesis, Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$ is expected to be thermodynamically stable slightly below room temperature at ambient pressure; further synthetic studies to suppress the kinetic effects may enable us to synthesize Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$ at moderate pressures. Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$ can be recovered at ambient conditions where Li$$_{4}$$FeH$$_{6}$$ is metastable.

論文

VEGA; An Experimental study of radionuclides release from fuel under severe accident conditions

工藤 保; 日高 昭秀*; 更田 豊志

Proceedings of 2005 Water Reactor Fuel Performance Meeting (CD-ROM), p.883 - 889, 2005/10

VEGA計画を、日本原子力研究所において実施している。本計画では、シビアアクシデント条件下における燃料からの放射性物質放出に関する実験及び数値計算による実験後解析を行っている。雰囲気圧力,燃料温度,不活性または水蒸気雰囲気及びMOXに関して放出に対する影響を研究した。これらの影響は、高温及び高圧を含む実験実施の困難さからこれまでほとんど研究されてこなかった。加圧下におけるCsの放出は、大気圧下に比べて低下した。UO$$_{2}$$の融点より低く、燃料が泡状化するような温度領域においてCsの放出が促進された。水蒸気雰囲気においては、He不活性雰囲気に比べてCs及びRuの放出が増加した。2800K以上においてPuの放出量が、それまでの温度に比べて約3桁増加した。

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