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長尾 誠也*; 藤嶽 暢英*; 児玉 宏樹*; 松永 武; 山澤 弘実
Journal of Radioanalytical and Nuclear Chemistry, 255(3), p.459 - 464, 2003/03
被引用回数:6 パーセンタイル:55.93腐植物質のような高分子の有機物は環境中において微量元素及び放射性核種との錯体の配位子として重要であることは広く認識されている。腐植物質は生成される環境によりその構造,官能基等の特性が異なるため、放射性核種等との錯形成,錯体の特性が変動する可能性が考えられる。しかしながら、腐植物質は天然水中には微量にしか存在しないこと、分離精製には大量の天然水の処理が必要なために多くの労力と時間がかかること、さらに腐植物質の特性分析には各種の分析法が必要なために、放射性核種等と腐植物質との錯体特性に関する検討はそれほど進んではいない。本研究では、水質の異なる4つの河川水から分離精製した腐植物質を用いて、Amとの錯体特性を分子サイズの観点より比較検討した。その結果、Amの分子サイズ分布は、フミン酸共存下では2つのパターン、フルボ酸存在下では3つのパターンに分類された。この分類は、フミン酸及びフルボ酸自体の分子サイズ分布のパターンに相当していた。このことは、腐植物質の特性がAmとの錯形成を支配していることを示唆している。
長尾 誠也; 松永 武; 鈴木 康弘*; 平木 敬三*
地球化学, 35(3), p.107 - 120, 2001/08
天然水における放射性核種の移行挙動に影響を及ぼす要因の1つとして高分子の有機物が考えられる。この影響を定量的に把握するには、有機物そのものの特徴を検討する必要がある。本研究では、溶存有機物の濃縮等の複雑な前処理を行わずに、河川水を直接、高速液体ゲル浸透クロマトグラフィー紫外検出で測定し、これまでの方法に比べて簡便迅速に有機物の分子サイズ特性を調べた。溶存有機炭素濃度0.7~2.6mg/1の久慈川河川水中の紫外吸収有機物は、濃縮・精製した河川水フルボ酸のクロマトグラムとほぼ同じ特徴を有し、大部分がみかけの分子サイズ10,000daltons以下のフルボ酸様物質により構成されていることが明らかとなった。また、フルボ酸様物質の濃度は、溶存有機炭素濃度と同様に上流から下流に向けて増加し、溶存有機物の大部分を占めていると考えられる。
長尾 誠也; 村岡 進
Understanding and Maraging Organic Matter in Soils, Sediments and Waters, p.407 - 414, 2001/00
近年、天然水中に存在する腐植物質が重金属、放射性核種、有害有機物のキャリアーとして作用することが報告され、天然水中の腐植物質の特性を分析する必要性が高まっている。本研究では、天然水に存在する腐植物質を濃縮することなく高速流体ゲル浸透クロマトグラフィーにより測定し、3つの検出法(紫外検出、蛍光検出、3次元紫外可視検出)により腐植物質の特性を分析する方法の妥当性を検討した。その結果、天然水の腐植物質はゲル浸透クロマトグラフカラムにより4~5つの分子サイズフラクションに分離され、検出されるピーク位置は天然水によりそれほど大きな違いは認められなかった。また、検出法によりピークの強度比が天然水より変動したことから、各ピークの特性が異なることが示唆された。なお、検出法を変えることにより、腐植物質とアミノ酸等の他の有機物と分離して検出できることも明らかとなった。
長尾 誠也; 中口 譲*; 藤嶽 暢英*; 小川 弘道
Proceedings of 10th International Meeting of the International Humic Substances Society (IHSS10), p.1143 - 1146, 2000/07
地下水に存在する高分子電解質の有機酸である腐植物質は、溶存有機物の大部分を占め、放射性核種との錯形成能が高いため、地中における放射性核種の行移行に影響を及ぼすと考えられている。有機物の影響を定量的に行うには、地下水から腐植物質(フミン酸、フルボ酸)を分離精製し、影響評価実験を行うとともにその特性を調べる必要がある。本研究では、比較的有機物濃度の高い海水地下水から腐植物質を分離精製し、各種の分析法により腐植物質の特性を調べた。海水系地下水のフミン酸は地表水のフミン酸に比べて芳香族炭素の割合が低く、より低分子の有機物で構成されていた。フルボ酸では、構成有機物の組成はフミン酸ほどの変動は認められなかったが、窒素含量が2.5%と地表水(0.7-1.8%)に比べて高かった。これらの結果より、海水系地下水の腐植物質が地表水の腐植物質とは異なる特性を有することが明らかとなった。
長尾 誠也; 松永 武; 藤嶽 暢英*; 天野 光
Proceedings of the International Workshop on Distribution and Speciation of Radionuclides in the Environment, p.162 - 168, 2000/00
環境中における放射性核種の挙動を予測するためには、天然水中の放射性核種の溶存形態を調べる必要がある。本研究では、ウクライナのチェルノブイル地域を流れる有機物濃度が高いpH7-8の河川水を対象に、放射性核種の溶存形態を分子サイズの観点より調べ、無機及び有機コロイドとの親和性を検討した。1996年3月と9月に採取した河川水は、限外濾過法により分画分子サイズ1万以上とそれ以下に分別した。分子サイズ1万以上に存在するSr,
Pu,
Amの割合は、それぞれ2-20%,68-79%,57-62%であった。有機物の有機炭素は25-36%存在したが、アルミノ珪酸塩鉱物の主成分であるケイ素は3%しか検出されなかった。また、河川水から分離した高分子の有機物の腐植物質存在下で、
amは河川水と同様な分子サイズ分布を示した。以上の結果より、上記の河川水中でアクチノイドは有機物との擬似コロイドとして溶存していると考えられる。
長尾 誠也; 坂本 義昭; 田中 忠夫; 小川 弘道
Proceedings of OECD/NEA Workshop on Evaluation of Speciation Technology, p.181 - 188, 1999/00
天然水中において、重金属やアクチノイドはさまざまな分子サイズ、電荷等の複雑な物理化学的な溶存形態を有している。地圏におけるこれらの元素の動態は土壌、岩石との複雑な物理化学的反応に支配され、元素の溶存形態によりその反応が異なる。そのため、これらの元素の移行挙動を予測するためには、溶存形態を把握することが重要となる。本研究では、アクチノイドの溶存形態の支配因子の1つと考えられている有機物に着目し、有機物濃度及びイオン強度が異なる3つの地下水にPuとAmを添加し、形成される疑似コロイド及び錯体の特性を検討した。その結果、腐植物質に富む地下水では、加水分解を起こすpH領域にもかかわらず、PuとAmは腐植物質と疑似コロイドを形成した。また、腐植物質の濃度が低く、タンパク質が存在する地下水では、Amは粒子として沈着するが、Puはタンパク質様物質とコロイドを形成することが確認された。
長尾 誠也; 妹尾 宗明
Humic Substances and Organic Matter in soil and Water Environments: Characterization,Transformations, 0, p.71 - 79, 1996/00
放射性廃棄物として固化された放射性核種が地下水中に溶出すると、地下水中の溶存有機物の大部分を占める腐植物質と錯体等を形成し、コロイドとして地質媒体中を保持されることなく移行する可能性がある。錯体形成及び移行挙動を理解するためには、腐植物質の特性を詳細に把握する必要がある。本研究では、錯体形成及び移行挙動に密接に関連している腐植物質の分子量分布に着目し、ゲル濾過高速液体クロマトグラフィーにより、複雑な濃縮等の前処理を行わずに簡易に測定する方法を検討した。その結果、通常のpH及びイオン強度範囲においてクロマトグラフは一致し、試水の化学的性質の違いによる影響は認められなかった。フミン酸0.5~100ppmのクロマトグラフの基本的な形状は一致し、再現性良く測定することができた。以上の結果は、本測定法により天然水中溶存腐植物質の分子量分布を直接測定できることを示唆している。
長尾 誠也
放射性廃棄物研究, 1(2), p.231 - 242, 1995/05
本論文では、地層中におけるTRU元素の溶存状態、地質媒体への収着性及び移行性を支配する要因の1つと考えられている地下水に存在する高分子の有機物である腐植物質を取り上げ、これまでに報告された地下水中の腐植物質の特徴(元素組成、官能基含量、分子量分布等)及びTRU元素と腐植物質間に形成される錯体の錯生成定数について調べた結果を紹介した。
長尾 誠也*; 中嶋 悟
Science of the Total Environment, 117-118, p.439 - 447, 1992/00
放射性廃棄物の地層処分において、土壌や堆積物中の腐植物質とアクチノイドの相互作用を把握することは重要であるが、そのためにはまず、その相互作用の機構を明らかにする必要がある。そこで、海底堆積物中でのウランと腐植物質の関係を調べてみた。酸化還元環境等の異なる3測点の海底堆積物間隙水中のウラン濃度、間隙水の紫外・可視スペクトル及び蛍光スペクトルの測定から、酸化的海底堆積物においては、ウラン濃度は間隙水中に溶存する腐食物質、その中でも特にフルボ酸の含有量と良い相関があることがわかった。従って、ウランは溶存腐植物質と錯体を形成している可能性が高い。この事は、又、海水から海底下へのウランの有効な除去機構を明らかにするものあり、如何なる廃棄物処分方式においても核種の最終シンク場所として海底土が期待されていることを裏付けるものである。