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論文

ジルコニウムの硝酸溶液中における$$gamma$$線照射下での放射線分解水素吸収挙動

石島 暖大; 上野 文義; 阿部 仁

日本原子力学会和文論文誌, 16(2), p.100 - 106, 2017/05

ジルコニウム(Zr)は沸騰硝酸中での耐食性に優れることから使用済燃料再処理機器の構造材料として使用されている。一方、使用済燃料溶液中で放射線分解水素が発生すること、またZrは水素ぜい化を生じる事も知られているため、Zrの硝酸溶液中における放射線分解水素吸収挙動の解明は重要である。本研究では、$$gamma$$線照射下での硝酸中浸漬試験を実施し、Zrの放射線分解水素吸収挙動を検討した。試験の結果、5および7kGy/hrの線量率において3mol/Lまでの硝酸溶液中でZr放射線分解水素を吸収した。水素吸収量は、放射線分解水素発生量と相関がみられ、また吸収された水素はZr表面に集中して水素化物を生成していた。これは、Zrの水素固溶量が極めて低く水素化物を生成しやすいためである。またこの表面に生成した水素化物により金属内部への水素拡散が抑制されること、さらに放射線分解水素吸収による水素侵入深さをZr水素化物中の水素拡散定数から評価可能であることも明らかにした。

論文

Embrittlement and fracture behavior of pre-hydrided cladding under LOCA conditions

永瀬 文久; 更田 豊志

Proceedings of 2005 Water Reactor Fuel Performance Meeting (CD-ROM), p.668 - 677, 2005/10

原研では高燃焼度燃料のLOCA時挙動を調べる体系的な研究計画を進めている。同計画の一環として再冠水時に燃料棒が急冷される際の破断限界を明らかにするため、燃焼度39$$sim$$44GWd/tの照射済PWR燃料から採取したジルカロイ-4被覆管を対象に急冷時耐破断特性試験を実施した。破断限界は被覆管が吸収している初期水素量の増加によって低下するものの、照射済燃料被覆管と水素を吸収させた未照射被覆管との間で明らかな違いは見られなかった。また、あらかじめ酸化・水素吸収させ、急冷を経た被覆管に対するリング引張及び圧縮試験を通じて急冷による延性の低下について調べ、欧米で規制に用いられている延性ゼロ基準は、急冷時破断特性試験に比べてより保守的な結果を与えることなどを示した。

論文

Suppression of hydrogen absorption to V-4Cr-4Ti alloy by TiO$$_{2}$$/TiC coating

廣畑 優子*; 元嶋 大*; 日野 友明*; 仙石 盛夫

Journal of Nuclear Materials, 313-316(1-3), p.172 - 176, 2003/03

 被引用回数:11 パーセンタイル:61.24(Materials Science, Multidisciplinary)

核融合炉材料候補材の一つである低放射化バナジウム合金(V-4Cr-4Ti)の、降温時における水素吸収を低減させるために酸化チタン層コーティングを試みた。この層の組成はTiO$$_{2}$$とTiCであり、そのうちTiO$$_{2}$$は80%である。コーティング層の厚さを増大させるに従いバナジウム合金の水素吸収率は大幅に低減され、厚さ0.5$$mu$$m,温度 573Kではコーティングしない場合の1/50までとなった。

論文

Positron annihilation studies of defects in ion implanted palladium

阿部 浩之; 上殿 明良*; 内田 裕久*; 小松 淳*; 岡田 漱平; 伊藤 久義

Materials Science Forum, 363-365, p.156 - 158, 2001/05

パラジウム(Pd)の水素吸蔵能を向上させることは実用上非常に重要である。われわれは、イオン照射による材料改質の検討の一環として、照射欠陥と水素吸蔵特性との関係を調べた。Pd板(サイズ: 10$$times$$10$$times$$0.1mm$$^{3}$$)にプロトン照射(エネルギー: 100keV,ドーズ量: 最大1$$times$$10$$^{16}$$/cm$$^{2}$$)を行い、形成される欠陥を低速陽電子ビームを用いた消滅$$gamma$$線エネルギードップラー拡がり測定により評価した。この結果、照射によるS-パラメータの増加が観測され、Pd表面層(厚さ400nm)における空孔クラスターの形成が確認された。また、照射及び未照射試料の水素吸蔵速度及び最大吸蔵量を比較した結果、照射により最大吸蔵濃度は変化しないが、吸蔵速度は低下することがわかった。これは、Pdバルク内への水素原子侵入に対する空孔クラスターのブロッキング効果で説明できる。

論文

Estimation of conservatism of present embrittlement criteria for zircaloy fuel cladding under LOCA

古田 照夫; 上塚 寛; 川崎 了

Zirconium in the Nuclear Industry, p.734 - 746, 1984/00

LOCA時における燃料被覆管の脆化を現行基準と対比して調べ、現行基準がconservativeであることを明らかにした。即ち、(1)管の酸化、(2)燃料棒の破裂酸化、および(3)拘束状態での燃料棒破裂酸化後急冷試験によって、被覆の脆化を調べた。酸素に起因する脆化に対しては現行基準は十分余裕を持っているが、破裂後の内面酸化で吸収される水素に起因する脆化に対しては基準は適当でないことを明らかにした。そこで、LOCA時に起こるとされる最も苛酷な条件を与えた被覆の破損を急冷試験によって求め、被覆管の破損限界は、現行基準に比べてまだ余裕が残されていることを確証した。

報告書

鉄中の水素の溶解および拡散挙動の解析

木内 清

JAERI-M 83-052, 66 Pages, 1983/03

JAERI-M-83-052.pdf:1.84MB

最近すべての型の原子炉において、環境側と構造材料との表面反応による水素の溶解および透過や水素脆性など水素と金属材料とに関係した多くの工学的な問題が指摘されてきている。鉄鋼材料は原子炉圧力ベウンダリー材料の中でも数多く使用されており、鉄中の水素の溶解および拡散挙動は、実用問題の解析のための基礎データとして十分に把握しておく必要がある。しかしまだこれらの基礎的な性質自体も不明な点が多い。本報では、まずこの研究の一環として今までに出されている測定データの解析を主体とした検討を行ない、鉄中の水素の溶解および拡散の機構を明らかにした。また測定法にかかわるいくつかの問題点も指摘した。さらに実用材料での問題として重要である変形と水素の溶解および拡散の問題について新しいモデルを導出した。

論文

Reaction behavior of zircaloy-4 in steam-hydrogen mixture at high temperature

古田 照夫; 川崎 了

Journal of Nuclear Materials, 105(2), p.119 - 131, 1982/00

 被引用回数:19 パーセンタイル:85.53(Materials Science, Multidisciplinary)

冷却材喪失事故時の破裂被覆管内面で起こる反応挙動を明らかにするために、高温水蒸気-水素混合ガス中のジルカロイ-4管の反応挙動を調べた。全重量増加は混合ガス中の水素体積比によって変化し、反応温度と水蒸気流速に依存する臨界水素体積比が存在する。また、この臨界体積比で全重量増加は減少し、形成される酸化膜も緻密なものから多孔質なものへと変り、ジルカロイに多量の水素が吸収される。この水素吸収によってジルカロイの延性低下が起されることも判った。以上の結果から、混合ガス中の反応が水素体積比に影響されるという考え方は、破裂被覆管内面での反応挙動を十分説明できることを明らかにした。

論文

Embrittlement of Zircaloy-4 due to oxidation in environment of stagnant steam

上塚 寛; 古田 照夫; 川崎 了

Journal of Nuclear Science and Technology, 19(2), p.158 - 165, 1982/00

 被引用回数:19 パーセンタイル:85.53(Nuclear Science & Technology)

軽水炉の冷却材喪失事故時に生ずると予想される内面酸化によるジルカロイ被覆管の脆化挙動を明らかにするために、破裂被覆管内部の雰囲気状態を模擬した滞留水蒸気雰囲気中においてリング状ジルカロイ-4試片を890~1194$$^{circ}$$Cの温度範囲で等温酸化した。その結果、滞留水蒸気雰囲気中で酸化したジルカロイ-4の脆化は主に吸収水素量に影響されることが明らかになった。100$$^{circ}$$Cにおけるリング圧縮試験で、約500wt.ppm以上の水素を吸収したジルカロイ試片は脆性を示した。本実験の結果は、著しい脆化の原因となる破裂被覆内面における水素吸収が破裂被覆内部の雰囲気状態と強く関係しているという前報で報告した考え方を指示するものである。

報告書

LOCA時内面酸化によるジルカロイ被覆管の脆化; 模擬燃料棒による内面酸化実験・2UO$$_{2}$$-水蒸気反応および急冷の影響

上塚 寛; 古田 照夫; 川崎 了

JAERI-M 9681, 19 Pages, 1981/09

JAERI-M-9681.pdf:0.8MB

軽水炉のLOCA時に燃料棒が破裂した場合に生じる内面酸化によるジルカロイ被覆脆化におよぼすUO$$_{2}$$-水蒸気反応および急冷の影響を調べるために、UO$$_{2}$$ペレット内蔵模擬燃料棒を用いて内面酸化実験を行った。模擬燃料棒を流速1.6g/cm$$^{2}$$・minの水蒸気流中で破裂させ、900$$sim$$1150$$^{circ}$$Cの各温度で4分間等温酸化した。酸化後のジルカロイ被覆脆化挙動は100$$^{circ}$$Cでのリング圧縮試験で調べた。その結果、内面酸化したジルカロイ被覆の脆化は主に吸収水素量に影響されることがわかった。吸収水素量の分析値は最大で2050wt.Ppmであり、Al$$_{2}$$O$$_{3}$$ペレット内蔵模擬燃料棒を用いた実験結果と定量的にほぼ一致した。また、UO$$_{2}$$-水蒸気反応による付加的な脆化は認められなかった。したがって、LOCA条件下の破裂燃料棒内におけるUO$$_{2}$$-水蒸気反応はほとんど生じないと考えられる。酸化後空冷したジルカロイ被覆と水中に急冷したジルカロイ被覆の間での脆化挙動の差はほとんど認められなかった。

報告書

LOCA時内面酸化によるジルカロイ被覆管の脆化; 模擬燃料棒による内面酸化実験,1

上塚 寛; 古田 照夫; 川崎 了

JAERI-M 9445, 37 Pages, 1981/04

JAERI-M-9445.pdf:1.82MB

軽水炉のLOCA時に燃料被覆管が破裂した場合に生じる内面酸化による披覆管脆化挙動を明らかにするために、水蒸気流中で模擬燃料棒破裂・酸化実験を行った。その結果、内面酸化した燃料被覆管の脆化は被覆中に吸収された水素による水素脆化であることが明らかになった。100$$^{circ}$$Cにおけるリング圧縮試験の結果、ジルカロイ被覆管は酸化温度が1000$$^{circ}$$C以上の場合、吸収水素量200$$sim$$300w.T.Ppm以上で脆化することがわかった。酸化温度が932$$sim$$972$$^{circ}$$Cの場合には500$$sim$$750w.T.Ppm以上で脆化していた。被覆中に吸収された水素はprior-$$beta$$結晶粒界近傍に1$$mu$$m以下の微細な水素化物として析出していた。破裂開口中心から軸方向に15$$sim$$45mm離れた位置に水素吸収のピークがあった。水素吸収のピーク位置が酸化条件の違いによって変化することから内面酸化に伴う被覆中への水素吸収は内面の雰囲気、特に水素と水蒸気の体積比(V$$_{H}$$$$_{2}$$/V$$_{H}$$$$_{2}$$$$_{O}$$)に影響されると考えられる。

論文

Zircaloy-4 cladding embrittlement due to inner surface oxidation under simulated LOCA condition

上塚 寛; 古田 照夫; 川崎 了

Journal of Nuclear Science and Technology, 18(9), p.705 - 717, 1981/00

 被引用回数:38 パーセンタイル:95.78(Nuclear Science & Technology)

軽水炉のLOCA時に燃料被覆管が破裂した場合に生じる内面酸化による被覆管脆化挙動を明らかにするために、水蒸気流中で模擬燃料棒破裂・酸化実験を行なった。 その結果、内面酸化した燃料被覆管の脆化は被覆中に吸収された水素による水素脆化であることが明らかになった。100$$^{circ}$$Cにおけるリング圧縮試験の結果、ジルカロイ被覆管は酸化温度が1000$$^{circ}$$C以上の場合、吸収水素量200~300wt.ppm以上で脆化することがわかった。 酸化温度が932~972$$^{circ}$$Cの場合には500~750wt.ppm以上で脆化することがわかった。 被覆中に吸収された水素はprior-$$beta$$結晶粒界近傍に1$$mu$$m以下の微細な水素化物として析出していた。 破裂開口中心から軸方向に15~45mm離れた位置に水素吸収のピークがあった。 水素吸収のピーク位置は酸化温度と水蒸気流速の違いによって変化した。

報告書

内面酸化時におけるジルカロイ被覆管の水素吸収

古田 照夫; 上塚 寛; 川崎 了; 星野 昭; 磯 修一

JAERI-M 8497, 27 Pages, 1979/10

JAERI-M-8497.pdf:1.1MB

軽水炉冷却材過失事故時に生ずる内面酸化でジルカロイ被覆管に水素が吸収される。この水素吸収に関して、燃料棒の破裂/酸化試験およびジルカロイ管の滞留水蒸気あるいは水蒸気/水素混合雰囲気中の酸化試験によって検討を加えた。水素吸収は水蒸気/水素混合雰囲気中の水素の割合に依存して950$$^{circ}$$C以上の酸化で起る。そして、酸化時間が長くなるにつれて水素吸収量は増加する。このとき形成される酸化膜には単斜晶と混在した正方晶ジルコニアが比較的高い水素吸収量をもつ試料で認められる。燃料棒の水素吸収の場合、酸化の激しいところで発生した水素は水素吸収が容易に起る他の場所で吸収されるから、水素吸収は破裂開口の大きさや外側の水蒸気流速に影響される。

口頭

超高温ガス炉用LiロッドにおけるZrを用いたトリチウム閉じ込め法の検討; 高温(700$$sim$$850$$^{circ}$$C)条件下におけるZr水素吸蔵特性

岡本 亮*; 松浦 秀明*; 井田 祐馬*; 古賀 友稀*; 片山 一成*; 大塚 哲平*; 後藤 実; 中川 繁昭; 石塚 悦男; 長住 達; et al.

no journal, , 

現在DT核融合発電の実用化を目指した研究が行われているが、原型炉の初期装荷用トリチウムの供給方法は明確になっていない。高温ガス炉にLiを装荷し$$^{6}$$Li(n,$$alpha$$)T反応によってトリチウムを生産する方法が考えられており、発生するトリチウムを吸収させ、ロッドからのトリチウム流出を低減させる目的でZr層を設けたロッド状のLi装荷体を提案している。本研究では超高温ガス炉(VHTR)温度条件下でZr付Liロッドの使用を想定する。同条件下におけるZr層の水素吸蔵特性を評価するため700$$^{circ}$$C以上の高温条件において円筒状Zr試料について水素吸蔵実験を行い、Zr層における水素の溶解度定数及び拡散係数を計測し評価を行ったので報告する。

口頭

高温ガス炉におけるT製造用Liロッドの検討; Zr水素吸収速度の温度依存性

中川 恭一*; 松浦 秀明*; 古賀 友稀*; 片山 一成*; 大塚 哲平*; 後藤 実; 濱本 真平; 石塚 悦男; 中川 繁昭; 飛田 健次*; et al.

no journal, , 

高温ガス炉用トリチウム(T)製造Liロッドに対しZrを用いたT閉じ込め方法を検討している。炉内に温度分布が存在することを考慮して、炉内の温度範囲でのZr水素吸収速度を測定し、T閉じ込め性能を評価した。

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