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論文

Research and development on membrane IS process for hydrogen production using solar heat

Odtsetseg, M.; 岩月 仁; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 井岡 郁夫; 久保 真治; 野村 幹弘*; 八巻 徹也*; 澤田 真一*; et al.

International Journal of Hydrogen Energy, 44(35), p.19141 - 19152, 2019/07

Thermochemical hydrogen production has attracted considerable interest as a clean energy solution to address the challenges of climate change and environmental sustainability. The thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process uses heat from nuclear or solar power and thus is a promising next-generation thermochemical hydrogen production method that is independent of fossil fuels and can provide energy security. This paper presents the current state of research and development of the IS process based on membrane techniques using solar energy at a medium temperature of 600$$^{circ}$$C. Membrane design strategies have the most potential for making the IS process using solar energy highly efficient and economical and are illustrated here in detail. Three aspects of membrane design proposed herein for the IS process have led to a considerable improvement of the total thermal efficiency of the process: membrane reactors, membranes, and reaction catalysts. Experimental studies in the applications of these membrane design techniques to the Bunsen reaction, sulfuric acid decomposition, and hydrogen iodide decomposition are discussed.

論文

Module design of silica membrane reactor for hydrogen production via thermochemical IS process

Odtsetseg, M.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 久保 真治

International Journal of Hydrogen Energy, 44(21), p.10207 - 10217, 2019/04

The potential of the silica membrane reactors for use in the decomposition of hydrogen iodide (HI) was investigated by simulation with the aim of producing CO$$_{2}$$-free hydrogen via the thermochemical water-splitting iodine-sulfur process. Simulation model validation was done using the data derived from an experimental membrane reactor. The simulated results showed good agreement with the experimental findings. The important process parameters determining the performance of the membrane reactor used for HI decomposition, namely, reaction temperature, total pressures on both the feed side and the permeate side, and HI feed flow rate were investigated theoretically by means of a simulation. It was found that the conversion of HI decomposition can be improved by up to four times (80%) or greater than the equilibrium conversion (20%) at 400$$^{circ}$$C by employing a membrane reactor equipped with a tubular silica membrane. The features to design the membrane reactor module for HI decomposition of thermochemical iodine-sulfur process were discussed under a wide range of operation conditions by evaluating the relationship between HI conversion and number of membrane tubes.

論文

第4世代原子炉の開発動向,2; 高温ガス炉

國富 一彦; 西原 哲夫; Yan, X.; 橘 幸男; 柴田 大受

日本原子力学会誌, 60(4), p.236 - 240, 2018/04

優れた安全性を有し、950$$^{circ}$$Cの高温熱が取り出せる黒鉛減速ヘリウム冷却型の熱中性子炉である高温ガス炉は、二酸化炭素の排出削減を目的に、発電以外の多様な産業における熱利用が期待されている。日本原子力研究開発機構では、高温工学試験研究炉(HTTR)により高温ガス炉の安全性を実証するとともに、熱利用系の実証に向けた研究開発を進めている。また、産官学と連携して我が国の高温ガス炉技術の国際展開に向けた活動を進めている。本報では、高温ガス炉に関する研究開発の状況及び国内外との協力について紹介する。

論文

Conceptual design of the iodine-sulfur process flowsheet with more than 50% thermal efficiency for hydrogen production

笠原 清司; 今井 良行; 鈴木 孝一*; 岩月 仁; 寺田 敦彦; Yan, X.

Nuclear Engineering and Design, 329, p.213 - 222, 2018/04

 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

原子力機構が開発を行っている商用高温ガス炉GTHTR300C(Gas Turbine High Temperature Reactor Cogeneration)を熱源とした、熱化学水素製造IS(iodine-sulfur)プロセスのフロー計算による概念設計を行った。水素製造効率を向上させる以下の革新的技術を提案し、プロセスに組み込んだ:ブンゼン反応排熱の硫酸フラッシュ濃縮への回収、硫酸濃縮塔頂からの硫酸溶液投入による硫酸留出の抑制、ヨウ化水素蒸留塔内でのヨウ素凝縮熱回収。熱物質収支計算により、GTHTR300Cからの170MWの熱によって約31,900Nm$$^{3}$$/hの水素製造が見積もられた。革新的技術と、将来の研究開発により期待される高性能HI濃縮、分解器、熱交換器の採用によって、50.2%の水素製造効率の達成が見込まれた。

論文

R&D status in thermochemical water-splitting hydrogen production iodine-sulfur process at JAEA

野口 弘喜; 竹上 弘彰; 笠原 清司; 田中 伸幸; 上地 優; 岩月 仁; 会田 秀樹; 久保 真治

Energy Procedia, 131, p.113 - 118, 2017/12

 被引用回数:3 パーセンタイル:1.43

ISプロセスは最も研究された熱化学水素製造プロセスである。現在、原子力機構は実用材料機器を用いた設備による試験の段階にある。主な課題は、プロセス全体の成立性と過酷な環境下での安定した水素製造の確証である。そのために、耐食材料を用いた水素製造能力100L/hの試験設備を作製した。初めに、工程ごとの試験により反応器や分離器の基礎的な性能を確認した。その後、全工程を接続して運転を行い、8時間連続での10L/hの水素製造に成功した。

論文

Hydrogen production tests by hydrogen iodide decomposition membrane reactor equipped with silica-based ceramics membrane

Odtsetseg, M.; 田中 伸幸; 野村 幹弘*; 久保 真治

International Journal of Hydrogen Energy, 42(49), p.29091 - 29100, 2017/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:76.91(Chemistry, Physical)

熱化学水素製造法ISプロセスにおいて水素生成する反応であるHI分解反応の分解率を向上させるため、水素分離膜を用いた膜反応器の適用を検討している。本研究では、高性能な水素分離膜を開発するため、HTMOSをシリカ源に用い$$alpha$$-アルミナ基材上に対向拡散CVD法を用いて製膜したシリカ膜の性能を調べた。$$alpha$$-アルミナに直接製膜した膜よりも$$gamma$$-アルミナをコーティングした$$alpha$$-アルミナ基材上に製膜した膜の方が、高い水素透過性を示すこと、および、450$$^{circ}$$Cの製膜条件で高い水素選択性ならびに水素透過性が得られることを見い出した。さらに、製膜した膜を適用した膜反応器において、HI分解反応を行い、平衡分解率(20%)を超える0.48の水素転化率を得ることができた。

論文

Preparation of an H$$_{2}$$-permselective silica membrane for the separation of H$$_{2}$$ from the hydrogen iodide decomposition reaction in the iodine-sulfur process

Odtsetseg, M.; 池田 歩*; 田中 伸幸; 久保 真治; 野村 幹弘*

International Journal of Hydrogen Energy, 42(9), p.6012 - 6023, 2017/03

 被引用回数:7 パーセンタイル:36.91(Chemistry, Physical)

A high performance hydrogen-permselective silica membrane derived from hexyltrimethoxysiline (HTMOS) Si-precursor was developed to enhance chemical equilibrium ratio of hydrogen iodide (HI) decomposition in thermochemical water-splitting iodine-sulfur (IS) process. The silica membrane, called the HTMOS membrane, was prepared via a counter diffusion chemical vapor deposition method. The HTMOS membrane prepared at an optimal condition of 450$$^{circ}$$C within 5 min showed highest H$$_{2}$$ permeance of the order of 10$$^{-7}$$ mol Pa$$^{-1}$$ m$$^{-2}$$ s$$^{-1}$$ with a H$$_{2}$$/SF$$_{6}$$ selectivity of 276. It was found that the HTMOS membrane was stable in HI exposure at 400$$^{circ}$$C during 8 h and its HI permeance was the order of 10$$^{-10}$$ mol Pa$$^{-1}$$ m$$^{-2}$$ s$$^{-1}$$. It was demonstrated that the newly developed the HTMOS membrane could be a promising candidate for HI decomposition membrane reactor at working temperature of around 400$$^{circ}$$C.

論文

IS process hydrogen production test for components and system made of industrial structural material, 2; H$$_{2}$$SO$$_{4}$$ decomposition, HI distillation, and HI decomposition section

野口 弘喜; 竹上 弘彰; 上地 優; 田中 伸幸; 岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治

Proceedings of 8th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2016) (CD-ROM), p.1029 - 1038, 2016/11

原子力機構では、高温ガス炉の核熱利用技術として熱化学法ISプロセスの研究開発を行っている。工業材料を用いて100L/h規模の連続水素製造試験装置を製作した。初めに、本試験装置の各機器の機能確認を行うため、5つに分割された工程毎に試験を実施した。本報告では、5工程のうち、硫酸分解工程、HI蒸留工程及びHI分解工程の結果を示した。硫酸分解工程では、硫酸分解器による硫酸分解反応試験を行い、酸素製造量は供給硫酸量に比例することを示し、また、SO$$_3$$分解率は約80%であった。以上より、設計通りの性能を有していることを明らかにした。HI蒸留工程では、共沸以上のHIx水溶液を用いた蒸留試験を行い、塔頂から高濃度HI水溶液、塔底から共沸組成のHIx水溶液の生成を確認し、蒸留による分離が設計通りに行われていることを示した。HI分解工程では、HI分解器によるHI分解反応試験を行い、分解率約18%で安定した水素製造が可能であることを示し、設計通りの性能を有していることを示した。シリーズ(I)で示すブンゼン反応工程、HI濃縮工程の結果と合わせて、工程別試験を完了した。その後、これらの結果を基に、連続水素製造試験を実施し、8時間の水素製造に成功した。

論文

IS process hydrogen production test for components and system made of industrial structural material, 1; Bunsen and HI concentration section

田中 伸幸; 竹上 弘彰; 野口 弘喜; 上地 優; 岩月 仁; 会田 秀樹; 笠原 清司; 久保 真治

Proceedings of 8th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2016) (CD-ROM), p.1022 - 1028, 2016/11

原子力機構では、工業製材料を使用した100L/hr規模の連続水素製造試験装置を完成させた。連続水素製造試験に先立って、製作した各機器の機能確認を行うため、5つある工程の工程別試験をそれぞれ実施した。本発表では、5工程のうち、ブンゼン反応工程及びHI濃縮工程の結果を示した。ブンゼン反応工程では、供給された反応原料がブンゼン反応器において混合され、ブンゼン反応が進行しなければならない。反応原料のSO$$_{2}$$が全て溶液中に吸収されていることから、原料が確実に混合され、かつ、ブンゼン反応が速やかに進行していることを示し、ブンゼン反応器の機能が設計通りであることを明らかにした。HI濃縮工程では、製作した電解電気透析(EED)スタックを用いて、HI濃縮試験を実施した。その結果、既報の予測式に一致する濃縮性能を持つことを確認し、EEDスタックの機能確認を完了した。シリーズ(II)で示す硫酸工程, HI蒸留, HI分解工程の結果と合わせて、工程別試験を完了した。その後、これらの結果を基に、連続水素製造試験を実施し、8時間の水素製造に成功した。

論文

Assessment of amount and concentration of tritium in HTTR-IS system based on tritium behavior during high-temperature continuous operation of HTTR

Dipu, A. L.; 大橋 弘史; 濱本 真平; 佐藤 博之; 西原 哲夫

Annals of Nuclear Energy, 88, p.126 - 134, 2016/02

 被引用回数:2 パーセンタイル:57.25(Nuclear Science & Technology)

高温ガス炉水素製造システムにおけるトリチウム移行挙動評価に資するため、HTTRの50日間の高温連続運転において、世界で初めてとなる運転中の2次ヘリウム冷却設備中のトリチウム濃度計測を含む、HTTRのトリチウム濃度計測を行った。1次冷却設備のトリチウム濃度は起動後に上昇し、原子炉出力60%において最高値1.6$$times$$10$$^{-1}$$ベクレル/cm$$^{3}$$の(STP)に達した。その後、運転時間を通してわずかに減少した。この現象は黒鉛への化学吸着によると想定された。2次ヘリウム冷却設備中のトリチウム濃度は1次冷却設備の濃度よりわずかに低い値を示した。出力上昇過程での2次ヘリウム冷却設備は.7$$times$$10$$^{-2}$$ベクレル/cm$$^{3}$$であった。その後、トリチウム濃度は徐々に減少し、運転終了時には2.2$$times$$10$$^{-2}$$ベクレル/cm$$^{3}$$となった。HTTR-ISシステムの2次ヘリウム冷却設備中のトリチウム濃度及び評価を行った結果、これらの値は制限値を満足することから、水素製造施設は原子炉施設の安全機能から除外できることを明らかにした。

報告書

高温ガス炉ISプロセス水素製造システムの経済性評価

岩月 仁; 笠原 清司; 久保 真治; 稲垣 嘉之; 國富 一彦; 小川 益郎

JAEA-Review 2014-037, 14 Pages, 2014/09

JAEA-Review-2014-037.pdf:8.84MB

高温ガス炉の熱エネルギーを用いることにより、水から水素を製造する熱化学法ISプロセスは、CO$$_{2}$$を排出することなく、安定かつ大量に水素を生産できうる、将来の最有力水素製造技術の一つとして、水素・燃料電池戦略ロードマップに記載されるなど、大きな期待が寄せられている。今後、実用化に向けた経済性評価が必要だが、将来の商用高温ガス炉ISプロセス水素製造システムの経済性を精度よく評価することは現段階では困難である。そこで、既存の化石資源を用いた大型商用水素製造プラントの経済性評価データを基に、高温ガス炉ISプロセス水素製造システムの経済性を評価した。本評価において、水素製造コストは25.4円/Nm$$^{3}$$であり、それに占める水素製造装置の構成要素の割合から、エネルギー源である高温ガス炉の建設コストの削減、稼働率の向上、水素製造熱効率の改善が水素製造コストの低下に大きく寄与することがわかった。この水素製造コストは燃料電池自動車(FCV)用水素燃料などに求められる水素製造コストを十分満足できることから、この値を高温ガス炉ISプロセス水素製造システムの水素製造コスト目標値として研究開発をすすめていく。

論文

Hydrogen permeation through heat transfer pipes made of Hastelloy XR during the initial 950$$^{circ}$$C operation of the HTTR

坂場 成昭; 大橋 弘史; 武田 哲明

Journal of Nuclear Materials, 353(1-2), p.42 - 51, 2006/07

 被引用回数:6 パーセンタイル:52.63(Materials Science, Multidisciplinary)

HTTRの中間熱交換器(ハステロイXR製)におけるトリチウム透過の防止は、高温ガス炉に化学プラントを接続する際の重要な課題の一つである。本報では、HTTRに水素製造装置を接続する際に化学プラントであるISシステムの非原子力級可に資するため、HTTRの高温試験運転における実測値をもとに水素透過を保守的に評価した。ハステロイXRの活性化エネルギー及び頻度因子は、707Kから900Kにおいて、それぞれ、65.8kJ/mol, 7.8$$times$$10$$^{-9}$$m$$^{3}$$(STP)/(m$$ast$$s$$ast$$Pa$$^{0.5}$$)と評価された。これらの値は、従来の値と同程度である。また、最確値による評価の結果から、トリチウム透過を妨げる酸化膜が伝熱管表面に形成されていることが示唆された。

論文

Development of control technology for the HTTR hydrogen production system

西原 哲夫; 稲垣 嘉之

Nuclear Technology, 153(1), p.100 - 106, 2006/01

 被引用回数:7 パーセンタイル:47.72(Nuclear Science & Technology)

日本原子力研究所では高温ガス炉HTTRを利用した水素製造の研究開発を進めている。本システムの主要課題の1つとして、安定な運転を行うための制御技術の開発がある。化学反応器の下流に設置する蒸気発生器を用いてヘリウム温度の変動を緩和し、熱負荷変動を吸収することを提案した。起動運転と化学反応器の負荷喪失事象を対象として熱流動解析を行った。原料ガスの流量変化に伴う化学反応器出口の大きなヘリウム温度の変動は蒸気発生器出口で緩和されることを示した。この結果、HTTRは原料ガスの流量によらず、通常運転を継続することができる。

報告書

アルカリ金属水酸化物をドープしたアルミノケイ酸固体電解質上での水蒸気の不均化分解,原子力基礎研究H13-015(委託研究)

長瀬 賢三*; 森田 昇*; 渡部 昭義*; 浅尾 豊信*

JAERI-Tech 2005-052, 99 Pages, 2005/09

JAERI-Tech-2005-052.pdf:5.92MB

アルカリ金属水酸化物をドープしたアルミノケイ酸電解質上での水分子の電気分解において、ファラデー則を超える過剰の水素が生成することを見いだした。本現象は将来の低コスト水素製造具術として期待される。そこで、本現象の技術的成立性を評価し、解決すべき技術的課題を抽出するために、反応速度,反応機構の究明及び熱力学的考察を行った。その結果、水素が低温で、かつ効率的に発生するためには、無機高分子担体上での水分子による膨潤状態の出現と印可電圧及びアルカリ金属酸化物MOHの存在が不可欠な要件であることが判明した。また、本反応機構における最も可能性のある反応機構を考察した。

報告書

水素供給コストに関する評価

西原 哲夫; 武田 哲明

JAERI-Tech 2005-038, 40 Pages, 2005/07

JAERI-Tech-2005-038.pdf:5.01MB

日本原子力研究所では2025年頃の高温ガス炉水素製造システムの実用化を目指し、高温工学試験研究炉(High Temperature Engineering Test Reactor, HTTR)を用いて高温ガス炉と水素製造設備の接続技術,水からの水素製造プロセスである熱化学法ISプロセス技術の研究開発を進めている。燃料電池自動車の燃料として大量に水素を供給するシステムは、オフサイト型とオンサイト型に大別される。オフサイト型では水素製造コストのほかに、輸送や充填にかかわるコストも考慮しなければならない。さらに、化石燃料を利用した水素製造システムでは、二酸化炭素の処分にかかわるコストも必要になる。したがって、核熱を用いた水素製造システムの経済性評価には、水素製造コストだけではなく輸送や貯蔵を含めた総合的な水素供給コストを評価する必要がある。そこで、水素貯蔵,輸送及び充填にかかわる国内外のコスト評価結果を調査し、さまざまなオフサイト型システムとオンサイト型システムに対して、水素供給コストを評価した。

報告書

火災・爆発解析コードシステムP2Aを用いたHTTR水素製造システムにおける可燃性ガスの移流拡散及び爆発に関する感度解析(受託研究)

稲葉 良知; 西原 哲夫

JAERI-Tech 2005-033, 206 Pages, 2005/07

JAERI-Tech-2005-033.pdf:34.71MB

本報告書では、HTTR水素製造システムにおける火災・爆発事故の解析条件を適切に設定できるように、火災・爆発解析コードシステムP2Aを構成する3つの解析コードPHOENICS, AutoReaGas及びAUTODYNを用いて、漏洩ガスの移流拡散及び爆発解析における噴流の影響,ガス爆発解析における障害物,着火点位置及びメッシュサイズの影響、及び漏洩ガスの移流拡散解析における大気安定度の影響を調べた。また、PHOENICSに大気安定度を考慮するための機能追加、及びPHOENICSとAUTODYN間のインターフェイスの改良について述べた。最後に、これらの感度解析の結果を踏まえ、実規模単一反応管試験装置及びHTTR水素製造システム対象とした可燃性流体の漏洩事故解析を2ケース行った。その結果、今回設定した解析条件下では、漏洩した可燃性ガスが爆発しても、安全上重要な建屋への影響はほとんどないことがわかった。

報告書

HTTR水素製造システム実規模単一反応管試験装置,平成13年度試験運転報告(受託研究)

林 光二; 稲垣 嘉之; 加藤 道雄; 藤崎 勝夫*; 会田 秀樹; 武田 哲明; 西原 哲夫; 稲葉 良知; 大橋 弘史; 片西 昌司; et al.

JAERI-Tech 2005-032, 46 Pages, 2005/06

JAERI-Tech-2005-032.pdf:4.79MB

本書は、HTTR水素製造実規模単一反応管試験装置の平成13年度試験運転報告である。平成13年度は平成14年3月1日から3月13日の2週間に第1回試験運転を実施し、水蒸気改質器の熱流動に関する試験、並びに試験装置の運転訓練を行った。水蒸気改質器の熱流動に関する試験は、ヘリウムガスとプロセスガス間の伝熱特性を評価するものである。本報告では、試験の概要,結果、並びに運転記録についてまとめている。

論文

世界のトップを走るHTTRプロジェクト

塩沢 周策; 小森 芳廣; 小川 益郎

日本原子力学会誌, 47(5), p.342 - 349, 2005/05

原研では、高温の熱利用による原子力エネルギーの利用拡大を目的として、高温工学試験研究炉を建設し、高効率発電,水素製造等の熱利用を目指した高温ガス炉システムに関する研究開発を進めている。本記事では、HTTRプロジェクトの研究開発を中心に、その経緯,これまでの主要な成果,現状,国際的な動向及び高温ガス炉水素製造システムに関する将来計画等を紹介する。なお、本解説記事は、文部科学省の革新的原子力システム技術開発公募事業「高温ガス炉固有の安全性の定量的実証」に関する技術開発の一環として実施された成果、並びに、文部科学省から原研が受託して実施している電源特会「核熱利用システム技術開発」により得られた成果の一部である。

論文

Component tests on research and development of HTTR hydrogen production systems

大橋 弘史; 西原 哲夫; 武田 哲明; 稲垣 嘉之

Proceedings of 13th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-13) (CD-ROM), 8 Pages, 2005/05

HTTRに接続する水素製造システムは、HTTRにより供給された熱出力10MWの核熱を用いて水素を製造することができるように設計されている。このHTTR水素製造システムは世界で初めて原子炉に接続されるものであり、したがって、HTTR水素製造システムの実証試験に先立ってモックアップ試験が計画されている。モックアップ試験と並行して、以下の基礎試験、すなわち、水蒸気改質管の腐食試験,熱交換器伝熱管を透過する水素同位体透過試験,高温隔離弁の健全性試験,水素選択性透過膜の性能試験を行い、解析コードの開発と安全審査のための詳細な試験データを取得する。これらの試験により、水素透過係数をはじめ、各種データを取得した。本報告は、HTTR水素製造システムの研究開発に関する要素試験の現状をまとめたものである。

論文

Evaluation of permeated hydrogen through heat transfer pipes of the intermediate heat exchanger during the initial 950$$^{circ}$$C operation of the HTTR

坂場 成昭; 松澤 孝治*; 平山 義明*; 中川 繁昭; 西原 哲夫; 武田 哲明

Proceedings of 2005 International Congress on Advances in Nuclear Power Plants (ICAPP '05) (CD-ROM), 8 Pages, 2005/05

HTTRの中間熱交換器伝熱管に使用されているハステロイXRにおける水素同位体の透過は、HTTRの熱利用系として近い将来HTTRへの接続が計画されている水素製造装置における懸案の一つである。HTTRの初めての950$$^{circ}$$C運転となった高温試験運転における実測水素濃度をもとに、中間熱交換器伝熱管における1次系から2次ヘリウム系への水素透過を評価した。保守的に高く行った評価の結果、伝熱管平均温度735Kから940Kにおける、水素透過の活性化エネルギーE$$_{0}$$及び前指数部F$$_{0}$$は、それぞれ、E$$_{0}$$=62kJ/mol及びF$$_{0}$$=3.6$$times$$10$$^{-5}$$cm$$^{3}$$(NTP)/(cm s Pa$$^{0.5}$$)であった。本評価結果と従来報告されている値とを比較した結果、活性化エネルギーはほぼ一致した。また、本評価における前指数部は従来値より低く、これは、中間熱交換器伝熱管表面に酸化被膜が形成されている可能性を意味しており、水素同位体透過の低減につながることが示唆された。

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