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論文

Development of container using plasma sprayed and laser treated material for sulfuric acid decomposition of thermochemical water-splitting iodine-sulfur process

井岡 郁夫; 栗木 良郎*; 岩月 仁; 久保 真治; 稲垣 嘉之; 坂場 成昭

Proceedings of 27th International Conference on Nuclear Engineering (ICONE-27) (Internet), 5 Pages, 2019/05

熱化学水素製造法ISプロセスは、大規模水素製造法の候補の一つとして研究開発が進められている。ISプロセスの硫酸を蒸発・ガス化し、熱分解する工程の腐食環境は過酷であり、その環境に耐える機器材料にはセラミックスが用いられている。本研究では、脆性材料であるセラミックスを代替し得る、表面改質技術を用いて耐硫酸性と延性を兼ね備えるハイブリッド材料の開発を狙いとしている。プラズマ溶射技術とレーザー溶融処理技術の組み合わせより試作したハイブリッド材料試験片は、95%沸騰硫酸中で十分な耐食性を示した。これは、表面に形成させた高Si濃度の耐食層が硫酸環境で酸化し、接液面にSiO$$_{2}$$層が生成したためと考えられる。さらに、本技術による容器の製作性を確認するため、溶接部,面取り部,曲面の容器形状要素を有する容器状構造体を試作したところ、表面に形成させた耐食層に剥離等の欠陥は認められなかった。

論文

太陽熱を用いた水の熱分解水素製造技術の開発

稲垣 嘉之; 坂場 成昭

触媒, 61(2), p.92 - 96, 2019/04

約650$$^{circ}$$Cの太陽熱を利用して、水の熱分解で水素を製造する膜分離新ISプロセスについて紹介する。ISプロセスを構成する3つの反応に膜技術を適用して、反応温度の低温化、循環物質の低減などを図るため、触媒,分離膜,耐食材料などの要素技術を開発した。太陽熱を用いた研究開発は、内閣府戦略的イノベーション創造プログラム(SIP)「エネルギーキャリア」の委託研究課題「熱利用水素製造」において実施された。

論文

Conceptual design of iodine-sulfur process flowsheet with more than 50% thermal efficiency for hydrogen production

笠原 清司; 今井 良行; 鈴木 孝一*; 岩月 仁; 寺田 敦彦; Yan, X.

Proceedings of 8th International Topical Meeting on High Temperature Reactor Technology (HTR 2016) (CD-ROM), p.491 - 500, 2016/11

原子力機構が開発を行っている商用高温ガス炉GTHTR300C(Gas Turbine High Temperature Reactor Cogeneration)を熱源とした、熱化学水素製造IS(iodine-sulfur)プロセスのフロー計算による概念検討を行った。水素製造効率を向上させる以下の革新的技術を提案し、プロセスに組み込んだ:ブンゼン反応廃熱の硫酸濃縮への回収、硫酸濃縮塔頂からの硫酸溶液投入による硫酸留出の抑制、ヨウ化水素蒸留塔内でのヨウ素凝縮熱回収。熱物質収支計算により、GTHTR300Cからの170MWの熱によって31,900 Nm$$^{3}$$/hの水素製造が可能であることが示された。上に示す革新的技術と、将来の研究開発により期待される高性能機器の採用によって、50.2%の水素製造効率の達成が見込まれた。

報告書

熱化学水素製造法ISプロセスの実用材料製反応機器およびヨウ化水素濃縮技術に関する研究開発

久保 真治; 岩月 仁; 竹上 弘彰; 笠原 清司; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 小貫 薫

JAEA-Technology 2015-028, 32 Pages, 2015/10

JAEA-Technology-2015-028.pdf:23.69MB

熱化学水素製造法ISプロセスは、水素社会に向けた大量の水素を安定に供給できる水素製造技術の候補として期待されている。実用材料製反応機器の健全性及びヨウ化水素濃縮技術の研究を実施した。機器健全性の研究では、ISプロセスを構成する3つの反応工程について、実用材料製反応機器の試作試験を行った。ブンゼン反応工程では、フッ素樹脂被覆材等を素材とするブンゼン反応器を製作し、反応溶液を循環しつつ30回の熱サイクル負荷試験を行って健全性を確認した。硫酸分解反応工程では、炭化ケイ素製硫酸分解反応器を製作し、100時間の反応試験を行って健全性を確認した。同様に、ヨウ化水素分解反応工程では、ハステロイC-276を装置材料に用いてヨウ化水素分解反応器を製作し、100時間の反応試験を行って健全性を確認した。ヨウ化水素濃縮技術の研究では、カチオン交換膜を用いてHIx溶液を濃縮する電解電気透析法に取り組み、アノード液中の微量硫酸は濃縮挙動に影響しないことを見出して、HIx溶液の精製操作を簡略化できる可能性を明らかにした。さらに、Nafion膜及び放射線グラフト重合法で試作したETFE-St膜の性能を予測するため、Nernst-Planck式とSmoluchowski式に基づいてプロトン輸率, 水透過係数, 膜内IR損を定式化し、HIx溶液の電解電気透析における濃縮効率を支配する、膜におけるプロトン透過選択性、溶媒水透過性および膜の電気抵抗(IR損に伴なう電位差)の推算を可能にした。

論文

水の熱化学分解

小貫 薫; 野口 弘喜; 田中 伸幸; 竹上 弘彰; 久保 真治

表面科学, 36(2), p.80 - 85, 2015/02

水の熱化学分解による水素製造について、特にISプロセスに関する要素技術の研究開発状況を紹介する。熱化学水素製造法は熱エネルギーにより水を分解し水素を製造する。高温吸熱反応と低温発熱反応の反応サイクルが水分解に必要な自由エネルギーを生み出す。多くのプロセス構成が提案されてきたが、硫酸分解反応を高温吸熱反応に用いる硫黄系と呼ばれる一群の熱化学プロセスは常に研究者の関心を集めてきた。ISプロセスは硫黄系プロセスを代表する熱化学プロセスであり、これまでに、ISプロセスによる連続水分解の可能性が検証され、また、過酷なプロセス環境で用いる耐食性装置材料の候補材料も選定されている。現在、水素製造能力向上を目指して、分離膜技術の適用及び高性能触媒の開発研究が行われている。また、セラミックスのような候補材料を用いた反応器の開発が進められている。

論文

熱化学水素製造法ISプロセスのための硫酸分解器の開発

寺田 敦彦; 大田 裕之; 野口 弘喜; 小貫 薫; 日野 竜太郎

日本原子力学会和文論文誌, 5(1), p.68 - 75, 2006/03

日本原子力研究開発機構では、高温ガス炉(HTTR)を用いた熱化学ISプロセスによる水素製造技術の開発を進めている。硫酸分解器は、濃硫酸を高温のヘリウムガスとの熱交換により蒸発・分解するためのISプロセス機器である。本報では、セラミックスブロック型硫酸分解器について、ブロックの強度評価と試作、及びブロックと金属フランジ間等のシール性能試験等を実施し、構造成立性に目処を得た。

論文

高温ガス炉を利用する水素製造

塩沢 周策; 小川 益郎; 日野 竜太郎; 小貫 薫; 坂場 成昭

火力原子力発電, 57(1), p.7 - 12, 2006/01

日本原子力研究開発機構が開発を進めている高温ガス炉を利用する水素製造に関し、環境・エネルギー問題と高温ガス炉水素製造の必要性,水素製造の現状と将来技術,高温ガス炉の構造と特徴,高温工学試験研究炉計画,水素製造に関する研究開発,高温ガス炉の導入及び長期的展望について解説する。

論文

熱化学水素製造法ISプロセス用反応機器の開発

寺田 敦彦; 岩月 仁; 大田 裕之; 野口 弘喜; 石倉 修一*; 日野 竜太郎; 平山 俊雄

高温学会誌, 32(1), p.63 - 68, 2006/01

日本原子力研究所では、熱化学ISプロセス法による水素製造技術の研究開発を進めており、現在、パイロット試験を計画している。パイロット試験の研究課題として、(1)高温のヘリウムガスを熱源とする工業材料製パイロットプラント試験装置による水素製造試験の実証,(2)HTTR-ISシステムを設計するための「解析的な設計体系」の構築と運転制御及び安全評価用動特性コードの検証,(3)機器構造健全性とシステム経済性(熱効率)を向上させる先進的要素技術開発,(4)HTTR-ISシステムの概念検討を抽出した。本報では、パイロット試験の概要を報告する。

論文

高温ガス炉核熱を用いた熱化学水素製造法の研究開発

笠原 清司; 久保 真治; 小川 益郎

伝熱, 44(188), p.25 - 30, 2005/09

原研では高温ガス炉水素製造システムを構成する高温ガス炉,高温ガス炉と水素製造プロセスとのシステムインテグレーション技術,水素製造プロセスの各々について、研究開発を進めている。本稿では、高温ガス炉水素製造システムの研究開発の経緯と現状を、熱化学水素製造法ISプロセスに重点を置いて概説する。

論文

熱化学水素製造法ISプロセスと分離技術

久保 真治; 吉田 光徳; 桜井 誠*; 田中 耕太郎*; 宮下 礼子*

分離技術, 35(3), p.148 - 152, 2005/05

熱化学水素製造法は、複数の化学反応を組合せることによって、直接熱分解に要求される数千度という高温より低い温度レベルの熱エネルギーを用いて、水を分解しようとするものである。近年の燃料電池技術の急速な進展に伴って、原子力エネルギーを熱源とした熱化学水素製造法は、二酸化炭素を排出することなく大量の水素需要に応えることのできる水素製造技術として注目されるようになった。本稿では、熱化学水素製造法の中で有望と考えられているISプロセスについて、プロセスに用いられる分離,液液相分離のモデル化,ヨウ化水素の濃縮分離に関する問題点について述べる。

論文

Ceramic vaporizer for nuclear heat IS hydrogen production plant

石山 新太郎; 丸山 茂樹*

Journal of the Ceramic Society of Japan, Supplement, Vol.112, No.1 (CD-ROM), p.S159 - S166, 2004/05

ISプロセス用セラミックス硫酸蒸発器実機の設計検討を行うことにより、下記結論を得た。(1)ブロック型セラミックス製熱交換器のほうが、シェルインチューブ型よりセラミックス製造法の特異性並びにコンパクト性から有利である。(2)ブロック型セラミックス硫酸蒸発器熱交換部のセラミックスブロック実寸法の試作を行い、製作が可能であることを実証した。(3)セラミックス製熱交換部用セラミックス材の硫酸腐食選定試験の結果、炭化ケイ素のほうが窒化ケイ素より優れていることがわかった。(4)セラミックス製熱交換部用セラミックス素材において新規開発した反応焼結型炭化ケイ素は、平均強度が1200MPaの世界最強値を達成した。(5)同上の素材の接合試験を実施した結果、接合強度が500MPaの世界高強度接合強度を達成するとともに、硫酸蒸発器構造体の発生応力レベルに対して十分の接合強度を有していることがわかった。以上の結果から、ブロック型セラミックス製熱交換器実機の製作が近い将来において可能であるとの見通しを得た。

論文

高温ガス炉を用いた水素製造

西原 哲夫

文教ニュース, 2 Pages, 2003/11

原研では、高温ガス炉HTTRの研究開発と並行して、高温ガス炉を用いた水素製造の研究開発を進めている。そこで、高温ガス炉水素製造について紹介する。ISプロセスは二酸化炭素を排出せず水から水素を製造できる化学プロセスであり、このプロセスの実用化に向けた技術開発を精力的に進めている。そして、HTTRを用いた水素製造実証試験を計画している。ただし、実証試験については、ISプロセスは研究開発段階のプロセスであることから、前段階として、広く工業化された天然ガスの水蒸気改質水素製造プロセスをHTTRに接続し、安全技術や運転制御技術の開発を行い、高温ガス炉水素製造システムの安全性を実証することとしている。これらの研究開発を通じて、早期の高温ガス炉水素製造システムの実用化を目指している。

論文

熱化学法水素製造プロセス環境下における構造材料腐食層の力学特性評価

二川 正敏; 久保 真治; 涌井 隆*; 小貫 薫; 清水 三郎; 山口 明久*

実験力学, 3(2), p.109 - 114, 2003/06

熱化学法水素製造ISプロセス環境下で構造材料に形成される腐食層の力学特性を評価した。まず、4種類の金属材料(316SS,Ni-Alloy,Ti及びTa)に対して、ISプロセスのヨウ化水素分解環境を想定した条件下で100時間の腐食試験を行った結果、316SSは腐食層を形成し、Tiは粒内に水素脆化が確認されず、良好な耐食性を示すことを確認した。腐食層の評価には、微小押し込み試験法から得た押込み荷重と深さの関係に対して、逆解析を行い、ヤング率,降伏応力,加工硬化係数,加工硬化指数の変化を評価した。これより、Taについては、表層約200ミクロンまでの厚さにおいて延性の低下を示し、最大引張強度の増加及び均一伸びの減少を示すことがわかった。

論文

Status of the Japanese development study of hydrogen production system using HTGR

塩沢 周策; 小川 益郎; 稲垣 嘉之; 小貫 薫; 武田 哲明

Proceedings of 18th KAIF-KNS Annual Conference, p.209 - 218, 2003/04

黒鉛減速ヘリウム冷却型高温ガス炉(HTGR)は、固有の安全性を有するとともに高温のヘリウムガスを取り出せることから非常に魅力的な原子炉である。特に高温の核熱を用いた水素製造は、今般の環境問題である二酸化炭素の排出を解決するための最も有望な核熱利用系の一つであると期待される。これまでに、ドイツを初めとして各国で研究開発が開始されたが、日本を除いてはさまざまな理由により開発研究が中止あるいは終了されてきた。日本原子力研究所(原研)では、高温ガス炉の核熱を用いた水素製造システム開発のための水蒸気改質システムと熱化学水分解法ISプロセス法に関し、広範囲にわたる研究開発を進めている。本論文では、原研における高温ガス炉を用いた核熱利用研究開発の現状と高温工学試験研究炉(HTTR)に接続する水素製造システムに焦点を合わせた技術的課題について概要を述べる。

論文

長寿命・高精度の高温耐食隔膜式発信器の開発

石山 新太郎

まてりあ, 42(1), p.58 - 60, 2003/01

ダイヤフラム部をタンタル/SUS316でアーク溶接した高感度隔膜式圧力発信器は、HI腐食環境下で20,000時間使用した後、高サイクル疲労試験を行った結果、下記結論を得た。(1)本製品は、アーク溶接の際Ta/SUS316製ダイヤフラム振動節部に生成するTa-Fe組成の接合合金組織により、その機械的特性ならびに耐腐食性が極めてすぐれており、このダイヤフラムを用いた隔膜式圧力センサーは、1,000万回以上の圧力繰り返しに耐え、かつその際の計測最大誤差を0.2%F.S./$$^{circ}C$$以下の極めて長寿命・高精度にすることも可能である。(2)HIx高温溶液による長時間循環試験に20,000時間使用した後の同圧力センサーの寿命ならびに計測精度に劣化傾向は認められなかった。以上の結果から、Ta/SUS316製圧力センサーは1,000万回の繰り返しに耐える超寿命型・高耐食性・高精度センサーとして実用に耐えるものであり、一般産業用から極めて過酷な腐食環境において広範な分野での利用が可能である。

論文

高温ガス炉で水素をつくる; 将来の主力生産システムをめざして

小川 益郎

エネルギー, 34(5), p.81 - 87, 2001/05

本解説では、水素の利用法、例えば燃料電池自動車用燃料としての利用及びその需要量、工業化されているメタン水蒸気改質法などの製造法などに関して、まず概説する。そして、天然には存在しない水素を作るエネルギー源として、自然エネルギーに比べエネルギー密度の高い高温ガス炉から得られる核熱を利用するために、現在原研で行っている研究開発について説明する。特に、高温ガス炉の特徴,二酸化炭素低減効果,水からの水素を作る熱化法ISプロセス,水素製造の経済性,今後の研究開発計画について述べる。

報告書

連続水素製造試験装置(毎時50NL規模)の安全対策

小貫 薫; 秋野 詔夫; 清水 三郎; 中島 隼人; 東 俊一; 久保 真治

JAERI-Tech 2001-032, 63 Pages, 2001/03

JAERI-Tech-2001-032.pdf:4.63MB

熱化学水素製造法ISプロセスでは、硫酸,ヨウ素,ヨウ化水素酸等の有害な薬品を使用するため、試験研究の実施に際しては安全性に対する配慮が重要である。そこで、ISプロセスの閉サイクル運転制御方法に関する研究を行うことを目的とする水素発生量毎時50NL規模の連続水素製造試験装置の製作にあたり、その設計製作仕様から装置を用いた試験内容に関して、安全性確保の観点から検討を行った。特に、連続水素製造試験装置は主要材料にガラスを用いているため装置破損防止対策及び地震等の異常時の評価と安全対策に重点をおいた。本報告書はそれらの検討結果を取りまとめたものである。

論文

Research and development of HTTR hydrogen production systems in JAERI

塩沢 周策; 小川 益郎; 稲垣 嘉之; 片西 昌司; 武田 哲明; 西原 哲夫; 清水 三郎; 大橋 弘史; 宮本 喜晟

Proceedings of 12th Pacific Basin Nuclear Conference (PBNC 2000) (CD-ROM), 10 Pages, 2000/01

特会委託研究として進めているHTTR水素製造システムの設計、炉外技術開発試験、要素技術開発試験(水素透過試験,触媒管健全性試験等)、熱化学法ISプロセス閉サイクル試験等の研究開発課題の選択、進め方、現状、今後の計画について報告する。水素の潜在的需要について概観し、核熱による水素製造が重要であることを示す。また、研究開発の効率的推進を図るため、水素製造コストの概算値から、水蒸気改質ではエネルギー費、資本費、原料費がほぼ同じ割合を占め、それぞれ対応する研究課題である高効率化、熱利用施設の非原子力級化、高転化率化に関する研究をほぼ均等に進めること、一方ISプロセスではエネルギー費が水素製造コストの70~80%を占めることから、閉サイクル試験及び高効率化に関する研究課題が材料研究課題に比べ水素製造コストに大きく影響することを示した。

論文

高温ガス炉開発の現状と展望

宮本 喜晟

IES-26, p.118 - 127, 2000/00

本報告では、高温ガス炉の特徴とこれまでの開発の経緯、我が国の開発現状として原研が進めているHTTRの概要と建設・試験の状況を示す。また、HTTRからの核熱を利用して水素を製造する世界で初めての実証試験を行うため、水蒸気改質水素製造システムの設計を進めている。この実証試験に先立ち、同システムの1/30規模の炉外技術開発試験装置の製作及び触媒管健全性試験,水素/トリチウム透過試験を行っている概要及び水からの水素製造ISプロセスの研究開発について紹介する。さらに、並行して進めているガスタービン発電高温ガス炉システムの設計検討を述べる。このほか、諸外国の開発現状、今後の高温ガス炉の開発展望について述べる。

論文

Research and development of hydrogen production systems with HTGR in Japan

宮本 喜晟; 塩沢 周策; 小川 益郎; 秋野 詔夫; 羽田 一彦; 稲垣 嘉之; 清水 三郎; 小貫 薫

Proc. of 9th Canadian Hydrogen Conf., p.205 - 213, 1999/00

本報告は、現在原研で進めている核熱を利用した水素製造システムに関する研究開発について述べたものである。HTTRからの核熱を利用して水素を製造する世界で初めての実証試験を行うため、水蒸気改質法によるHTTR水素製造システムの概念設計等を進めている。また、この実証試験に先立ち、HTTR水素製造システムの約1/30の炉外技術開発試験装置の建設を進めている。一方、最終的に水からの水素製造を目指し、熱化学法の一種であるISプロセスの研究を進めている。ISプロセスの実験室規模での基礎実験の結果、48時間の安定な水素製造に成功し、この結果をもとに、次の段階の研究に移行しているところである。これら水素製造に関する研究開発の現状をまとめた。

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