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報告書

中赤外レーザー分光によるトリチウム水連続モニタリング手法の開発(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 自然科学研究機構*

JAEA-Review 2022-059, 34 Pages, 2023/01

JAEA-Review-2022-059.pdf:1.58MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和3年度に採択された「中赤外レーザー分光によるトリチウム水連続モニタリング手法の開発」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、中赤外レーザーを用いたキャビティリングダウン計測システムによる「濃度60Bq/ccレベル」トリチウム水短時間計測の原理実証を成果目的とする。令和3年度は、上記目標を達成するため、(1)キャビティリングダウン装置に関する研究、及び(2)環境条件下における水素同位体組成評価と標準試料作製(再委託先: 弘前大学)を行った。(1)においては、中赤外キャビティリングダウン試験を行った。実験室に光学ベンチ(3m$$times$$1.2m)を設置し、光学ベンチ上に設計した光キャビティを構築した。次に、キャビティリングダウン計測に必須なレーザー光源を開発した。波長4.34$$mu$$mから4.72$$mu$$mの範囲に可変可能で、最高出力22mW、ビーム品質M$$^{2}$$=1.1のレーザー開発に成功した。(2)においては、標準試料の作製として、複数の試薬会社より市販されている重水標準溶液を利用して水素同位体標準溶液作製を進め、安定同位体である重水試料の準備を行った。また市販の重水試薬を購入し、約100Bq/Lの標準試料作製準備が整った。さらに、屋内外の同位体比計測の測定準備を行った。低バックグラウンド液体シンチレーション計数装置の性能評価を行い、試料量10mLで2,400分計測すると検出下限値は約0.6Bq/Lであることを確認した。これにより一般環境中トリチウム濃度を計測する準備が整った。

論文

Infrared spectroscopic study of OH defects in monazite

阿部 健康; 栗林 貴弘*; 中村 美千彦*

European Journal of Mineralogy, 29(6), p.949 - 957, 2017/12

 被引用回数:2 パーセンタイル:6.41(Mineralogy)

合成単結晶および放射損傷した天然試料の偏光赤外線スペクトルを取得し、モナザイト中のOH基について調べた。純粋な合成モナザイトのIRスペクトルは、3163および3335cm$$^{-1}$$に2つのOH伸縮バンドを示し、対照的な半値幅(約40および90cm$$^{-1}$$)をもっていた。2つのOHバンドは強い異方性を示し、Y方向に赤外線吸収が支配的である。天然モナザイトのIRスペクトルは、約3400cm$$^{-1}$$を中心とする異方性の弱いOHバンドを示し、200cm$$^{-1}$$を超える半値幅を有する。段階加熱実験の間、この広いOHバンドはいくつかのバンドに分割され、これらのバンドは合成サンプルのスペクトルで観察されるバンドとは異なる。天然および合成試料の両方のスペクトルにおけるOH伸縮シグナルは、1000$$^{circ}$$Cでの加熱後に消失した。赤外線吸光度から推測されるH$$_{2}$$O濃度は、合成モナザイトで22(2)ppm、天然試料で130$$sim$$520ppmであった。これらの結果に基づいて、天然のモナザイトにおけるOH欠陥は、天然のジルコンおよびゼノタイムの場合のように、放射損傷によって促進される二次的な水和のために生じる。

論文

Color variations associated with rapid formation of goethite from proto-ferrihydrite at pH 13 and 40$$^{circ}$$C

永野 哲志; 中嶋 悟*; 中山 真一; 長田 和男*; 妹尾 宗明

Clays and Clay Minerals, 40(5), p.600 - 607, 1992/00

 被引用回数:32 パーセンタイル:74.7(Chemistry, Physical)

高レベル廃棄物処分場周辺及び核種の移行経路となる岩石亀裂中には、人工バリア材や含鉄鉱物から溶出した鉄が酸化物・水酸化物として多量に存在する。放射性核種はこれらの鉄化合物に固定されることが期待されるが、その固定能は鉄化合物の種類だけでなく結晶性にも大きく左右される。従って、結晶性を含めた鉄化合物の存在形態を把握することは重要な課題である。本研究はこれらの目的のために固定能の大きいと考えられるゲーサイト(FeOOH)について、結晶化に伴う色の変化を測色法、可視及び赤外分光法等の手法により定量的に調べたものである。

論文

Infrared microspectroscopy analysis of the chemical state and spatial distribution of hydrous species in minerals

中嶋 悟; 大木 貞嗣*; 落合 周吉*

Geochemical Journal, 23, p.57 - 64, 1989/00

 被引用回数:26 パーセンタイル:59.52(Geochemistry & Geophysics)

鉱物中の微小な含水物質を分析するため、フーリエ変換型顕微赤外分光法を鉱物に応用してみた。鉱物薄片での顕微透過スペクトルの解釈から、異なる水の化学結合状態についての情報が得られ、10$$mu$$mステップのマッピング測定からそれぞれの水の空間分布が得られた。この方法は、従って、岩石-水相互作用のような、微小領域で不均一に起こる地球化学的過程の分析に有効でろうと考えられる。特に、鉱物の水和やイオン交換の機構を調べたり、鉱物やガラスの表面水和層のキャラクタリゼーションをする際に、有効であろう。この方法をさらに発展させ、化学反応径路のモデル化の手段として用いたい。

論文

鉱物の顕微赤外分光法; 地球科学における新しい顕微状態分析法

中嶋 悟

日本電子ニュース, 27(1-2), p.12 - 17, 1987/02

天然の岩石の構成物質である鉱物については、X線マイクロアナライザーによって数$$mu$$mオーダーでの元素分布が知られるようになったが、今後は、これらの元素がどのような状態で存在するかについての情報も必要とされる。その1つの分析法として、鉱物の顕微赤外分光法は、非破壊で鉱物の微小領域の結晶構造や水の存在状態、多原子価元素の価数等の情報が得られ、鉱物の生成条件や2次的変化などの推定に有効である。フーリエ変換型顕微赤外分光計を用いて、天然の鉱物の20$$mu$$m領域での状態分析を試みた。岩石の割れ目(水みち)周辺での鉱物の水和現象などの研究は、岩石中での物質移動に関与した水の役割を明らかにできよう。また、地層中に存在する微量天然有機物のキャラクタリゼーションは、酸化還元条件に敏感な元素の還元による固定を調べる上で重要である。これらの研究は、顕微赤外分光法で可能となろう。

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