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論文

Experimental study on transport behavior of cesium iodide in the reactor coolant system under LWR severe accident conditions

宮原 直哉; 三輪 周平; Gou$"e$llo, M.*; 井元 純平; 堀口 直樹; 佐藤 勇*; 逢坂 正彦

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(12), p.1287 - 1296, 2020/12

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

主にガス状ヨウ素の生成メカニズムに着目して原子炉冷却系におけるCsIの移行挙動を明らかにするため、温度勾配管を用いたCsIの移行再現実験を実施し、沈着物及び浮遊物の詳細分析を行った。その結果、ガス状ヨウ素が高温領域におけるCs-I-O-H反応体系の気相反応により生成し、速度論の効果によって化学形態を大きく変化させずに下流の低温領域に移行すること、凝縮したCsIの化学反応、すなわち、Cs$$_{2}$$CrO$$_{4}$$化合物が生成する壁面への沈着CsIとステンレス鋼の化学反応、またはエアロゾルとなったCsIと水蒸気との化学反応により、ガス状ヨウ素が生成することを明らかにした。

論文

Vertical distributions of Iodine-129 and iodide in the Chukchi Sea and Bering Sea

三輪 一爾; 小畑 元*; 鈴木 崇史

Journal of Nuclear Science and Technology, 57(5), p.537 - 545, 2020/05

 被引用回数:1 パーセンタイル:58.8(Nuclear Science & Technology)

本研究では、チャクチ海, ベーリング海において人為起源の放射性核種であるIodine-129($$^{129}$$I)の鉛直分布の観測を実施した。現在、$$^{129}$$Iの主なソースはヨーロッパの核燃料再処理施設である。2013年6月から8月の観測結果よりチャクチ海, ベーリング海における$$^{129}$$I濃度はフォールアウトレベルであった。ヨーロッパの核燃料再処理施設から海洋に放出された$$^{129}$$Iを高濃度に含んだ海水の流入は確認できなかった。また、海洋の生物生産に重要な役割を果たしているヨウ化物イオンの鉛直分布をチャクチ海, ベーリング海にて初めて観測した。観測の結果、当海域においては海底付近でヨウ化物イオンの濃度が高くなる傾向が見られた。

論文

Experimental determination of the photooxidation of aqueous I$$^{-}$$ as a source of atmospheric I$$_{2}$$

渡辺 耕助*; 松田 晶平; Cuevas, C. A.*; Saiz-Lopez, A.*; 薮下 彰啓*; 中野 幸夫*

ACS Earth and Space Chemistry (Internet), 3(4), p.669 - 679, 2019/04

 被引用回数:1 パーセンタイル:70.24(Chemistry, Multidisciplinary)

ヨウ素の物質循環において、海洋から大気への輸送が起こる要因の一つに、海面付近での太陽光による光酸化過程がある。これまでに液相のヨウ化物イオン(I$$^{-}$$$$_{(aq)}$$)の光酸化によって気相へヨウ素分子(I$$_{2}$$$$_{(g)}$$)が放出されることが報告されている。この過程の全球的な影響を評価するため、溶液中のI$$^{-}$$$$_{(aq)}$$の光酸化を実験的に詳細に調べ、290-500nmの波長域におけるI$$^{-}$$$$_{(aq)}$$のモル吸光係数と光酸化の量子収率を決定した。さらに、I$$^{-}$$$$_{(aq)}$$光酸化量子収率のpHおよび溶存酸素依存性を調べた。これらから海洋条件でのI$$^{-}$$$$_{(aq)}$$の光酸化によるI$$_{2}$$$$_{(g)}$$放出速度を推定した。全球化学気候モデルを用いてシミュレーションを行った結果、低緯度域では1年あたり約8%の寄与があることが明らかになった。本研究は、シビアアクシデント時において環境中へ飛散される放射性ヨウ素の挙動を予測するために必要な基礎的知見を与える。

論文

B$$_{4}$$C制御材がシビアアクシデント時の炉心溶融過程およびヨウ素やセシウムの化学形に与える影響

日高 昭秀

日本原子力学会和文論文誌, 14(1), p.51 - 61, 2015/03

原子炉の制御材としてBWR等で使用されているB$$_{4}$$Cは、PWRで用いられているAg-In-Cd制御棒材では見られない現象をシビアアクシデント時に引き起こし、炉心の溶融過程、H$$_{2}$$発生量、ソースターム等に影響する。炉心の溶融過程では、B$$_{4}$$Cはステンレス被覆管と共晶反応を起こし、融点以下でステンレスを液化させて炉心溶融を促進する。H$$_{2}$$発生量では、Bが酸化して発生量を増加させるとともに、遊離したCはCH$$_{4}$$に変化し、ヨウ素と結合することにより、ガス状のCH$$_{3}$$Iを生成させる。また、酸化過程で生じたHBO$$_{2}$$はCsBO$$_{2}$$を生成させ、原子炉冷却系内へのCs沈着量を増加させる。当面の課題は、粉末状のB$$_{4}$$C制御棒ブレードと、ペレット状のB$$_{4}$$C制御棒では、形状や表面積、B$$_{4}$$Cとステンレスとの重量比等に差があり、そのことが実際の溶融進展やB$$_{4}$$Cの酸化挙動、あるいは放射性物質の化学形や環境中への放出にどのように影響するのかを解明することである。今後、この分野の研究を進展させることにより、福島事故の炉心溶融進展やソースタームの高精度予測、安全評価における有機ヨウ素の扱い等に有用な知見を提供すると期待される。

論文

Selection of chemical forms of iodine for transmutation of $$^{129}$$I

白数 淑郎; 湊 和生

Journal of Nuclear Materials, 320(1-2), p.25 - 30, 2003/09

 被引用回数:3 パーセンタイル:72.76(Materials Science, Multidisciplinary)

長寿命核分裂生成物のヨウ素-129を中性子照射により安定核種に核変換できたならば、地層処分の負担軽減,環境負荷の低減につながるが、ヨウ素をどのような化合物で照射すべきかについては、解決されていない。文献調査により、適切なヨウ素の化学形を絞り込むとともに、被覆管候補材との両立性試験を実施した。CuIは空気中で安定に取り扱える数少ないヨウ素化合物の一つであるが、被覆管材料との反応が問題であった。しかし、Cuを被覆管のライナー材として用いることにより、両立性の問題を解決した。

論文

A Simple model predicting iodine profile in a packed bed of silica-gel impregnated with silver nitrate

峯尾 英章; 後藤 実; 飯塚 勝*; 藤崎 進; 内山 軍蔵

Journal of Nuclear Science and Technology, 39(3), p.241 - 247, 2002/03

 被引用回数:16 パーセンタイル:27.47(Nuclear Science & Technology)

使用済燃料溶解時のオフガス処理に使用される硝酸銀含浸シリカゲル(AgS)カラムにおけるヨウ素の軸方向分布を予測する数学モデルを単純な吸着理論に基づき提案した。モデルで必要なパラメータは、有効拡散係数とラングミュア係数の2つで、既往の吸着実験により得られたヨウ素の軸方向分布によるフィッティングによって、423Kにおいて、それぞれ5.60$$times$$10$$^{-7}$$m$$^{2}$$/s及び1.0$$times$$10$$^{5}$$m$$^{3}$$kg$$^{-1}$$と決定した。これらパラメータの値を用い、既往の研究におけるさまざまな実験条件下でのヨウ素の分布を計算したところ、提案したモデルはこれらの分布を良く予測できることがわかった。さらに、AgS粒子中銀含有率の影響も予測できることもわかった。AgS吸着剤へのヨウ素の吸着速度は、ポア径が小さいことから粒子内のヨウ素の拡散過程が律速と考えられた。提案したモデルは単純でAgS吸着カラム内のヨウ素分布の予測に有用である。

論文

Vapor condensation and thermophoretic aerosol deposition of cesium iodide in horizontal thermal gradient pipes

丸山 結; 柴崎 博晶*; 五十嵐 実*; 前田 章雄; 原田 雄平; 日高 昭秀; 杉本 純; 橋本 和一郎*; 中村 尚彦*

Journal of Nuclear Science and Technology, 36(5), p.433 - 442, 1999/05

 被引用回数:8 パーセンタイル:44.14(Nuclear Science & Technology)

原研の配管信頼性実証試験(WIND)計画において、軽水炉のシビアアクシデント時における原子炉冷却系配管内壁へのエアロゾル沈着挙動を明らかにするためにエアロゾル沈着試験を実施した。本試験では、水平直管から成る長さ2m及び内径約0.1mの試験部にヨウ化セシウムエアロゾルを導入した。高温の過熱蒸気雰囲気下においてもヨウ化セシウムの著しい分解は観測されなかった。本試験及びWINDFLOWコードを用いた熱流動解析の比較から、ヨウ化セシウムの空間沈着分布が自然対流に起因する二次流れの形成に強く影響されることが明らかとなった。主要沈着メカニズムは、エアロゾル搬送気体、試験部内壁の温度及び両温度の差に依存するヨウ化セシウム蒸気の凝縮及びエアロゾルの熱泳動であると評価した。

論文

熱化学法ISプロセス装置材料スクリーニング試験

小貫 薫; 井岡 郁夫; 二川 正敏; 中島 隼人; 清水 三郎; 田山 一郎*

材料と環境, 46(2), p.113 - 117, 1997/00

熱化学水素製造法ISプロセス用装置材料の候補材選定を目的とした腐食試験を実施した。試験は微量のヨウ化水素酸を含む50wt%硫酸の95$$^{circ}$$C及び120$$^{circ}$$Cの環境、及び200~400$$^{circ}$$CのHI/I$$_{2}$$/H$$_{2}$$Oの混合気体環境にて行った。前者の環境では、タンタル、ジルコニウム、透明石英ガラス及び鉛が優れた耐食性を示した。テフロンPFAは、素材自体は耐食性を示したがヨウ素の浸透が認められた。後者の環境では、チタン及びハステロイC-276が優れた耐食性を示した。インコネル600及び1Cr-1/2Moもこれらに次ぐ小さな腐食速度であったが、インコネル600には粒界浸食が認められた。

論文

Experimental study on aerosol deposition in horizontal straight piping

丸山 結; 五十嵐 実*; 橋本 和一郎; 中村 尚彦*; 日高 昭秀; 杉本 純

Transactions of the American Nuclear Society, 75, p.273 - 274, 1996/00

軽水炉のシビアアクシデント時には、原子炉冷却系配管内におけるエアロゾルの沈着挙動が、ソースターム及び配管の構造健全性に多大な影響を及ぼす。原研では、水平直管内におけるCsIエアロゾルの沈着特性を明らかにするために、配管信頼性実証試験(WIND)計画の中でエアロゾル沈着試験を実施している。長さ2m、内径約10cmの配管を用いて、これまでに3回の試験を実施した。試験の結果から、配管内を流れる気体の流動状態がエアロゾル沈着特性に強く影響することが明らかとなった。流れの状態が層流で、気体温度が配管壁温度を上回る場合には、熱泳動により配管天井部により多くのエアロゾルが沈着すること、一方乱流の場合には、気体の十分な混合により、ほぼ均一に沈着するという結果が得られた。

論文

Experimental and analytical study on the behavior of cesium iodide aerosol/vapor deposition onto inner surface of pipe wall under severe accident conditions

日高 昭秀; 五十嵐 実*; 橋本 和一郎; 佐藤 治志; 吉野 丈人*; 杉本 純

Journal of Nuclear Science and Technology, 32(10), p.1047 - 1053, 1995/10

 被引用回数:11 パーセンタイル:26.43(Nuclear Science & Technology)

シビアアクシデント条件下の原子炉冷却系内におけるCsIエアロゾル/蒸気の移行及び沈着挙動を調べるために、小規模配管を用いたWAVE実験を実施し、結果を3次元熱水力解析コードSPRAC及びFPIエアロゾル挙動解析コードARTを用いて解析した。実験では、配管上流部において床に、配管下流部において床よりも天井により多くのCsIが沈着する傾向が見られた。ARTコードによる解析では、配管軸方向に加えて配管断面を4つの扇形に細分割し、SPRACコードによって得られた詳細な熱水力計算結果をそれらに与えることによって実験結果を適切に再現した。CsIの主な沈着機構は熱泳動または凝縮であることから、配管内のCsIの挙動を精度良く予測するためには、従来行われてきた配管内のガス平均温度及び流速を用いてFP沈着を計算する手法だけでは不十分で、配管断面内の詳細な熱水力条件も考慮する必要があることが明らかになった。

論文

岩石間隙水中のイオンの拡散と間隙の性質

西山 勝栄*; 中嶋 悟; 多田 隆治*; 内田 隆*

鉱山地質, 40(5), p.323 - 336, 1990/00

放射性廃棄物の地層処分において、岩盤割れ目からその周辺のマトリックス部への核種の拡散現象は、核種の移動の重要な遅延現象である。そこでこの現象を定量化するため、様々な岩石について、その間隙水中のヨウ素イオンの拡散実験を行い、有効拡散係数を測定した。また、これらの岩石の全間隙率及び間隙孔径分布を測定した。その結果、両対数グラフ上で、岩石の5nm以上の間隙率(transport porosity)$$varepsilon$$traと有効拡散係数は、均質等方的な岩石についてほぼ直線的な関係がある。その傾きから、拡散経路の屈曲度では、$$tau$$$$^{2}$$=$$varepsilon$$tra$$^{-0.3}$$の形でtransport porosityの関数となった。これらの関係は、間隙率を測定し、また間隙率の長期的変化等の推測をすれば、岩盤マトリックス中での核種の拡散現象の定量的予測ができる事を示唆する。

論文

Study of catalytic reduction of methanol for methane-methanol thermochemical hydrogen production cycles

小貫 薫; 清水 三郎; 中島 隼人; 池添 康正; 佐藤 章一

Int.J.Hydrogen Energy, 12(8), p.555 - 559, 1987/08

 被引用回数:4 パーセンタイル:42.28(Chemistry, Physical)

メタノールが、白金イオンを含むヨウ化水素酸によりメタンにまで還元されることを見出した。この反応はメタノールがまずヨウ化メチルとなり次いでメタンとなる連続反応である。白金イオンはヨウ化メチルのメタンへの還元反応に対して触媒として作用する。ヨウ化メチルの白金イオンを触媒とする還元反応は、ヨウ素により著しく阻害される。またヨウ素の存在下では、この反応は温度にほとんど依存しない。本反応系を用いた水素製造サイクルについて検討した。

報告書

ヨウ化メチレンを用いた高温ガス炉用被覆燃料粒子の破損および欠陥の検出

湊 和生; 菊地 啓修; 福田 幸朔

JAERI-M 87-024, 18 Pages, 1987/02

JAERI-M-87-024.pdf:1.38MB

ヨウ化メチレンの浸入をX線ラジオグラフで観察する事により、貫通破損粒子及び高密度熱分解炭素層(PyC層)の欠陥を検出する事を試みた。その結果、この方法は、検査法として有効である事が確認された。また、この方法は、その適用範囲は限定されているが、酸浸出法および塩素化法よりも簡単である事が明らかになった。次に、製造条件の異なる26種類のPyC層の検査に、この方法を適用した。ヨウ化メチレンが浸入したPyC層も観察された。ここでは、PyC層の欠陥の存在割合とその蒸着条件との関係について調べた。また、走査型電子顕微鏡によるPyC層の破面及び外表面の観察を実施した。

論文

Formation of organic iodides under reactor accident conditions

佐伯 正克

AERE-R-11974, p.317 - 332, 1986/00

抄録なし

論文

活性炭素繊維を用いた空気中放射性ヨウ素モニタリング用フィルタの開発

加藤 正平; 箕輪 雄資; 村田 幹生; 原田 康典; 石崎 信男*

保健物理, 21, p.9 - 15, 1986/00

空気中の放射性ヨウ素モニタリング用活性炭繊維フィルタの開発のため、表面積、細孔径などの異なる数種類の活性炭素繊維についてヨウ化メチル捕集特性を調べた。そして、これらの結果をもとに6wt%TEDA添着活性炭繊維を用いた外径60mm、厚さ4mmのヨウ素モニタリング用フィルタを試作した。これは外力に対して強く活性炭素繊維の飛散がない。通気抵抗は従来の活性炭含浸濾紙の1/14であり、ヨウ化メチル捕集効率は湿度90%、流量率50l/min、60min捕集した場合、68%で、これは活性炭含浸濾紙の約7倍である。さらに、施設排気の放射性モニタリングに適用して、その有用性を実証した。

論文

原子力施設から大気中へ放出されたヨウ化メチルの光分解割合の評価

野口 宏; 松井 浩

保健物理, 20(2), p.109 - 119, 1985/00

原子力施設から放出される放射性ヨウ化メチルの大気中における太陽光による光分解割合を計算によって推定した。さらに、反応容器に非放射性ヨウ化メチルガスと空気を入れ、太陽光を照射する実験を行なった。実験で得られたヨウ化メチル分解割合と計算値とを比較した。大気汚染の少ない晴天日における1時間当たりの分解割合の計算値は、7月1日正午の場合約3.6%となった。晴天日の1日当たりの光分解割合の季節変化を計算した結果、7月に最大値(約24%)が、また12月に最小値(約7%)が現れることが推定された。実験値と計算値を比較した結果、計算値は実験値に対し係数2以内で一致し、本計算法が妥当であることがわかった。

論文

Phase transitions and dielectric properties of some monoclinic A$$_{2}$$XY$$_{4}$$ crystals; Rb$$_{2}$$ZnI$$_{4}$$,Tl$$_{2}$$ZnI$$_{4}$$,and Cs$$_{2}$$HgI$$_{4}$$

下司 和男

Japanese Journal of Applied Physics, 24(SUPPL.24-2), p.387 - 389, 1985/00

 被引用回数:107 パーセンタイル:3.64(Physics, Applied)

化学式A$$_{2}$$XY$$_{4}$$をもつ化合物の中で、Sr$$_{2}$$GeS$$_{4}$$型構造(単斜晶,空間群:P2$$_{1}$$/m)をもつ一群の結晶が存在するが、その相転移および誘電性の研究は非常に少ない。このグループに属するRb$$_{2}$$ZnI$$_{4}$$,Tl$$_{2}$$ZnI$$_{4}$$,Cs$$_{2}$$HgI$$_{4}$$の単結晶を育成し、その誘電性を液体ヘリウム温度~室温の間で調べた。Rb$$_{2}$$ZnI$$_{4}$$では、-211$$^{circ}$$C,-265.7$$^{circ}$$C,Tl$$_{2}$$ZnI$$_{4}$$では-64.5$$^{circ}$$Cにそれぞれ誘電異常を伴う相移転が新たに見出された。Cs$$_{2}$$HgI$$_{4}$$では4.2K以上に相転移は見られない。結晶構造および、誘電履歴曲線の観察から、Tl$$_{2}$$ZnI$$_{4}$$は-64.5$$^{circ}$$C以下で強誘電体となることが分った。

論文

ヨウ化ニッケルの熱分解速度

中島 隼人; 清水 三郎; 小貫 薫; 池添 康正; 佐藤 章一

日本化学会誌, 8, p.1257 - 1261, 1984/00

ニッケル、ヨウ素、硫黄系熱化学水素製造プロセスに含まれる反応であるNil$$_{2}$$の熱分解反応について、熱天秤を用い速度論的な検討を行った。反応温度775K-869Kヨウ素分圧0-960PaにおけるNil$$_{2}$$ペレットの熱分解反応は表面から起り、反応初期より中期にかけて界面反応過程が律速であると考えられる。見かけの分解反応速度は、一定反応温度で一定値である正反応の速度と、ヨウ素分圧に比例する逆反応の速度の和で表わされる。この正反応の速度は、ヨウ素分圧0のときの分解反応速度であり、その温度でのヨウ化ニッケルの平衝解離圧に比例する。見かけの分解反応の活性化エネルギーは147KJ・mol$$^{-}$$$$^{1}$$と求められ平衝圧から算出した反応熱に極く近い。

論文

放射性ヨウ化メチルの空気中における光吸収スペクトル

野口 宏; 松井 浩; 村田 幹生

日本原子力学会誌, 25(8), p.658 - 663, 1983/00

 被引用回数:0 パーセンタイル:100(Nuclear Science & Technology)

太陽光による放射性ヨウ化メチルの分解反応を明らかにするため、空気中における低濃度の放射性ヨウ化メチルの光吸収スペクトルを調べた。微量の放射性ヨウ化メチルと空気を封入した反応容器に、波長180nmから400nmの間の所定の波長の単色光を照射した。元素状ヨウ素の生成割合などをハイパックサンプラで測定し、吸収スペクトルを求めた。その結果、放射性ヨウ化メチルの吸収係数は、波長200nmと260nmにおいて極大値を、波長220nmにおいて極小値を有していること、波長が260nm以上になると吸収係数は急速に減少すること、さらに本実験結果は自然環境条件と異なった条件で行われた従来の実験結果とほぼ一致していることなどが明らかとなった。

論文

ニッケル・ヨウ素・硫黄系熱化学水素製造プロセス,II; ヨウ化ニッケル(II)と硫酸ニッケル(II)の分離

清水 三郎; 佐藤 章一; 中島 隼人; 小貫 薫

電気化学及び工業物理化学, 50(11), p.898 - 903, 1982/00

ニッケル塩-エタノール2成分系と混合ニッケル塩-水3成分系の溶解度を測定した。その結果、NISプロセスに不可欠なヨウ化ニッケル(II)と硫酸ニッケル(II)の分離法として、次の2方法が有効であることを見出した。第1の方法は、無水エタノールのかわりに5~10wt%の含水エタノールを溶剤として乾燥混合塩からヨウ化物のみを抽出する方法である。第2に方法は、濃厚な混合水溶液から硫酸ニッケル(II)含水塩が選択的に晶析することを利用する分離法である。25$$^{circ}$$Cでの、ヨウ化ニッケル(II)540gを含む100g溶液中の、硫酸ニッケル(II)7水塩共存下における硫酸ニッケル(II)溶解度は0.5gである。晶析分離法を採用することにより、水素1モル当りの熱所要量は2538kJから1736kJへ減少した。

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