Development of corrosion-stable dual-Si-layered membranes for hydrogen production via thermochemical iodine-sulfur process

Myagmarjav, O.; 田中 伸幸; 野口 弘喜; 上地 優; 小野 正人; 野村 幹弘*; 竹上 弘彰

Progress in Nuclear Science and Technology (Internet), 7, p.235 - 242, 2025/05

https://doi.org/10.15669/pnst.7.235

Hydrogen plays an important role in the transition to clean energy and the achievement of net-zero emissions. Thermochemical iodine-sulfur (IS) process, which uses nuclear heat to decompose water, is considered the most prospective method for producing large amounts of hydrogen without emitting carbon dioxide. The IS process consists of three coupled chemical reactions (Bunsen reaction, sulfuric acid decomposition, and hydrogen iodide decomposition). A major challenge for the practical application of the IS process is the efficient separation of hydrogen from the mixed corrosive gas of hydrogen iodide and iodine generated during hydrogen iodide decomposition (2HI H + I). A membrane that can efficiently separate H while treating this corrosive HI gas has not yet been developed. In this study, a membrane with high separation performance and corrosion stability was developed by fabricating a three-layer structure consisting of a base -alumina support tube, a middle silica layer and a top H-selective silica layer. By selecting the dipping time and CVD time, which are critical to the properties of the resulting silica layers, the prepared membrane showed high separation performance. For instance, the H/SF selectivity varied between 1622 and 1671 in the temperature range of 30-200 C. The result suggests that the developed membranes had no defects, especially existence of pinholes. HI stability tests also showed that these membrane were stable in corrosive environments.

2023年度夏期休暇実習報告

石塚 悦男; 長住 達; 長谷川 俊成; 川井 大海*; 脇坂 真司*; 長瀬 颯太*; 中村 建斗*; 矢口 陽樹*; 石井 俊晃; 中野 優美*; et al.

JAEA-Technology 2024-008, 23 Pages, 2024/07

JAEA-Technology-2024-008.pdf:1.69MB

「HTTRに関する技術開発」をテーマとした2023年度夏期休暇実習において、3つの大学から5名が参加した。参加者は、HTTR炉心の解析、強制冷却機能喪失時の挙動解析、一次冷却系統のヨウ素沈着挙動解析、高温ガス炉用エネルギー貯蔵システムの概念検討について実習した。実習後のアンケートでは、就業体験として有益であったこと、一部の学生においては自身の研究に役立ったこと等の感想があり、本実習は概ね良好な評価を得た。

Estimation for mass transfer coefficient under two-phase flow conditions using two gas components

南上 光太郎; 塩津 弘之; 丸山 結; 杉山 智之; 岡本 孝司*

Journal of Nuclear Science and Technology, 60(7), p.816 - 823, 2023/07

https://doi.org/10.1080/00223131.2022.2146015

For proper source term evaluation, we constructed the theoretical model to estimate the mass transfer coefficient of gaseous iodine species under two-phase flow conditions, which complicates the direct experimental measurements. The mass transfer speed is determined by the product of the overall mass transfer coefficient and the interfacial area. By using the ratio of two gas components, the interfacial area, which is an important parameter that is difficult to measure, can be canceled out and the ratio of their overall mass transfer coefficients can be obtained. This ratio is expected to be equal to the ratio of their diffusion coefficients. Therefore, the unknown mass transfer coefficient such as iodine species can be estimated using the diffusion coefficients of two gas components and the reference mass transfer coefficient such as O. We carried out the experiments using the bubble column to confirm this relationship. From the results in this study, we confirmed that the ratio of the overall mass transfer coefficient was in good agreement with the ratio of diffusion coefficient under the bubbly flow conditions. Using this relationship confirmed in this study, we estimated the mass transfer coefficient of I, one of the iodine species.

高い流動性および陰イオン核種保持性を有するアルカリ刺激材料の探索と様々な放射性廃棄物の安全で効果的な固化(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 北海道大学*

JAEA-Review 2022-050, 116 Pages, 2023/01

JAEA-Review-2022-050.pdf:11.41MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所(1F)の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和元年度に採択された「高い流動性および陰イオン核種保持性を有するアルカリ刺激材料の探索と様々な放射性廃棄物の安全で効果的な固化」の令和元年度から令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本課題は令和3年度が最終年度となるため3年度分の成果を取りまとめた。本研究の目的は、1Fから発生する放射性廃棄物の中でも鉄沈殿物を検討対象とし、安全な保管と処分を可能とする高い陰イオン核種保持性や流動性のアルカリ刺激材料とそのレシピを探索し、実プラントとして成立する固化体製作装置の概念を提案することである。この目的を達成するために、本研究では、以下の5つの項目について実施した。(1)陰イオン核種の保持性能を高めたアルカリ刺激材料の設計、(2)試験体の物性試験と評価、(3)パイロットサイズ試験体の作製と評価、(4)安全評価による処分システムの提案、(5)研究推進である。その結果、安全評価上重要な陰イオン核種であるヨウ素やセレンの高い保持性を有し、高い流動性、作業性十分な強度を有する安全な保管・処分を可能とするアルカリ刺激材料を用いた固化体のレシピが明らかとなり、実スケール固化体製作設備に必要な要素やプロセスをまとめ、これらを基に構想した混練装置および付帯設備の概略を示すことができた。

Integral experiment of I(n, ) using fast neutron source in the "YAYOI" reactor

中村 詔司; 藤 暢輔; 木村 敦; 初川 雄一*; 原田 秀郎

Journal of Nuclear Science and Technology, 59(7), p.851 - 865, 2022/07

https://doi.org/10.1080/00223131.2021.2011794

本研究は、東京大学の高速中性子源炉「弥生」を用いて、評価済み核データライブラリーを検証するために放射化法によりIの積分実験を行った。Iと中性子束モニタを、弥生炉のグローリー孔にて照射した。反応率は、Iから放出されるガンマ線の収量から求めた。中性子束モニタの反応率の実験値と計算値との比較から、高速中性子スペクトルの確かさを確認した。Iの反応率の実験値を、評価済み核データライブラリーを用いて求めた計算値と比較した。本研究で、評価済みライブラリーJENDL-4.0に採用されている中性子エネルギー10keVから3MeV領域の中性子捕獲断面積データは、18%程、過大評価されていることが分かった。また、本研究の結果は、100keV以下では、Noguere等による報告データを支持した。

Numerical analysis for FP speciation in VERDON-2 experiment; Chemical re-vaporization of iodine in air ingress condition

塩津 弘之; 伊藤 裕人*; 杉山 智之; 丸山 結

Annals of Nuclear Energy, 163, p.108587_1 - 108587_9, 2021/12

https://doi.org/10.1016/j.anucene.2021.108587

In the late phase of severe accident in light water reactor nuclear power station, re-mobilization of fission products (FPs) has a significant impact on the source term because most portion of FPs is retained in reactor coolant system and/or containment vessel. Recently, VERDON-2 experiment showed noticeable re-vaporization, which was one of the re-mobilization phenomena, of iodine under air ingress condition, but this mechanism has not been identified yet. The present study numerically investigated the FPs behaviors in VERDON-2 experiment with the mechanistic FPs transport analysis code incorporating thermodynamic chemical equilibrium model in order to further understand nature for FPs behavior, especially iodine re-vaporization under air ingress condition. Consequently, this analysis reproduced the deposition profile of cesium, one of important FPs in the source term, along the thermal gradient tube (TGT) in the experiment, which revealed that cesium was transported as CsOH in early phase of FP release from fuel, and then formed CsMoO and CsTe after the release of molybdenum and tellurium was activated. Regarding iodine as another important FP, formation of CsI was predicted in steam condition. The CsI was transported and partly deposited and condensed onto the TGTs and other components of the VERDON facility. Under the air ingress condition, the present analysis showed the agreement for iodine re-vaporization in the experiment and revealed its mechanism; the deposits of iodide were chemical re-vaporized as molecular iodine (I) gas by redox reaction with competitive elements such as molybdenum, chromium and tellurium.

沸騰水型原子炉内を移行するセシウムの化学挙動評価に向けて; セシウムの化学挙動に与えるホウ素の影響評価

三輪 周平; 宮原 直哉*; 中島 邦久; 井元 純平; 鈴木 恵理子

日本原子力学会誌ATOMO, 63(12), p.825 - 829, 2021/12

https://doi.org/10.3327/jaesjb.63.12_825

沸騰水型原子炉のシビアアクシデント時において、制御材ホウ素は、被ばく低減等の観点で重要なセシウム等の化学挙動や移行挙動に大きな影響を与えることが示唆されており、環境放出量や炉内分布の予測に内在する大きな不確かさの要因であった。そこで、シビアアクシデント解析で考慮すべき重要な化学挙動を解明するため、炉内移行時の化学挙動評価を可能とする装置を開発して、セシウムの化学挙動を評価した。その結果を基に、シビアアクシデント解析コードで化学挙動を評価できるように化学反応解析の基盤となるデータセットやモデルから構成されるデータベースECUMEを整備した。

Effect of BC absorber material on melt progression and chemical forms of iodine or cesium under severe accident conditions

日高 昭秀

Insights Concerning the Fukushima Daiichi Nuclear Accident, Vol.4; Endeavors by Scientists, p.341 - 356, 2021/10

Boron carbide (BC) used for BWR or EPR absorbers could cause phenomena that never occur in PWR with Ag-In-Cd absorbers during a severe accident (SA). BC would undergo a eutectic interaction with stainless steel and enhance core melt relocation. Boron oxidation could increase H generation, and the change of liberated carbon to CH could enhance the generation of CHI. HBO generated during BC oxidation could be changed to CsBO by combining it with cesium. This may increase Cs deposition into the RCS. There could be differences in the configuration, surface area, and stainless-steel to BC weight ratio between the BC powder and pellet absorbers. The present task is to clarify the effect of these differences on melt progression, and the iodine or Cs source term. Advancement of this research field could contribute to further sophistication of prediction tools for melt progression and source terms of the Fukushima Accident, and the treatment of CHI formation in safety evaluation.

東海再処理施設と環境中のヨウ素-129

中野 政尚

保健物理(インターネット), 56(1), p.17 - 25, 2021/03

https://doi.org/10.5453/jhps.56.17

東海再処理施設は1977年にホット試験を開始した日本で初めての再処理施設であり、2007年5月までに1140トンの使用済核燃料を再処理してきた。その際には気体及び液体放射性廃棄物を環境へ放出している。その中でもヨウ素-129(I)は環境影響評価上重要な核種の一つと位置づけられるため、排気及び排水中Iを管理するとともに、環境試料中Iの精密分析法の開発や環境中のI濃度調査等を行ってきた。本報告では、それらの概要について紹介する。再処理施設におけるIに限らず、原子力事業者はALARAの精神で環境への放出量を低減するとともに、環境モニタリング手法や評価法等の更なる高度化に絶えず取り組んでいくことが、施設周辺住民の安全安心感を醸成するために不可欠である。

Promising neutron irradiation applications at the high temperature engineering test reactor

Ho, H. Q.; 本多 友貴*; 濱本 真平; 石井 俊晃; 高田 昌二; 藤本 望*; 石塚 悦男

Journal of Nuclear Engineering and Radiation Science, 6(2), p.021902_1 - 021902_6, 2020/04

https://doi.org/10.1115/1.4044529

High temperature engineering test reactor (HTTR), a prismatic type of the HTGR, has been constructed to establish and upgrade the basic technologies for the HTGRs. Many irradiation regions are reserved in the HTTR to be served as a potential tool for an irradiation test reactor in order to promote innovative basic researches such as materials, fusion reactor technology, and radiation chemistry and so on. This study shows the overview of some possible irradiation applications at the HTTRs including neutron transmutation doping silicon (NTD-Si) and iodine-125 (I) productions. The HTTR has possibility to produce about 40 tons of doped Si-particles per year for fabrication of spherical silicon solar cell. Besides, the HTTR could also produce about 1.810 GBq/year of I isotope, comparing to 3.010 GBq of total I supplied in Japan in 2016.