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報告書

世界初の同位体分析装置による少量燃料デブリの性状把握分析手法の確立(委託研究); 令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 工学院大学*

JAEA-Review 2025-013, 111 Pages, 2025/10

JAEA-Review-2025-013.pdf:7.49MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和5年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、研究課題のうち、令和3年度に採択された「世界初の同位体分析装置による少量燃料デブリの性状把握分析手法の確立」の令和3年度から令和5年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、少量燃料デブリの取り出し把握に必要な直接的なデータを世界で初めて取得して評価・検討を行うことを目的とする。SEM-EDS等やTEM-EDSでは、同位体識別やPu、Bの分析ができない。一方、ICP-MS等のバルク分析では微小視野での情報が欠落する。つまり、既存の方法では、燃焼率指標情報($$^{148}$$NdとUの組成比)、中性子毒物Gdや中性子吸収物質Bの存在比などの局所分析データを含めて燃料デブリ性状を把握するための分析手段がないことが大きな課題である。令和3年度は、JAEA大洗研究所へ導入した同位体マイクロイメージング装置について、高線量試料に対応した装置整備を主に進めた。令和4年度には、JAEA大洗研究所にある同位体マイクロイメージング装置の整備を行い、ウラン含有実粒子の分析に成功した。令和5年度は、工学院大学にあるプロトタイプ機を用いて、今後大洗研究所の装置に反映できるように、一連の分析ルーチンを自動化・遠隔化するための開発を完了した。JAEA大洗研究所では、手動操作を含むが、共鳴イオン化により実粒子からCsの各同位体を分析することに成功した。再委託先の名古屋大学においては、共鳴イオン化におけるイオンビームスパッタによる電子状態の差異を検討するために装置改良を行い、イオンビームによってスパッタされた中性粒子から共鳴イオン化の信号を取得することに成功した。連携先のJAEACLDASでは、重要核種であるNdやGdの最適なイオン化スキームについて実験的に調査し、提案されたイオン化スキームについて、工学院大学の同位体マイクロイメージング装置で同位体比やイオン化効率の検証を行った。

報告書

世界初の同位体分析装置による少量燃料デブリの性状把握分析手法の確立(委託研究); 令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 工学院大学*

JAEA-Review 2024-015, 99 Pages, 2024/09

JAEA-Review-2024-015.pdf:5.42MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和4年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等をはじめとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和3年度に採択された研究課題のうち、「世界初の同位体分析装置による少量燃料デブリの性状把握分析手法の確立」の令和4年度分の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、少量燃料デブリの取り出し把握に必要な直接的なデータを世界で初めて取得して評価・検討を行っていくことを目的とする。SEM-EDS等やTEM-EDSでは同位体識別やPu、Bの分析ができない。一方、ICP-MS等のバルク分析では微小視野での情報が欠落する。つまり、既存の方法では、燃焼率指標情報($$^{148}$$NdとUの組成比)、中性子毒物Gdや中性子吸収物質Bの存在比などの局所分析データを含めて燃料デブリ性状を把握するための分析手段がないことが大きな課題である。JAEA大洗研究所に導入した同位体マイクロイメージング装置(工学院大学開発)は放射性の微小試料に断面加工を行いながら同位体組成などの局所的な定量データが多量に得られ、燃料デブリの性状を正しくかつ迅速に把握できる。令和4年度は、ホット試料の分析と併せて、同位体マイクロイメージング装置の実用性の向上のための改良を令和3年度に引き続き行った。具体的には、同位体マイクロイメージング内にホット試料を導入し、数十$$mu$$m程度の粒子に対して複数回FIB断面加工を行い、粒子の表面から内部にかけて、成分イメージングを行った。その結果、$$^{90}$$Zrと$$^{238}$$U$$^{16}$$Oが同じ分布で存在していることが確認された。また、CとFe、Uの分布がそれぞれ分離して存在していることが確認された。また、$$^{235}$$U、$$^{238}$$Uの同位体比についてもホット試料から粒子単位で測定することに世界で初めて成功した。

報告書

世界初の同位体分析装置による少量燃料デブリの性状把握分析手法の確立(委託研究); 令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業

廃炉環境国際共同研究センター; 工学院大学*

JAEA-Review 2024-005, 79 Pages, 2024/06

JAEA-Review-2024-005.pdf:5.72MB

日本原子力研究開発機構(JAEA)廃炉環境国際共同研究センター(CLADS)では、令和3年度英知を結集した原子力科学技術・人材育成推進事業(以下、「本事業」という。)を実施している。本事業は、東京電力ホールディングス株式会社福島第一原子力発電所の廃炉等を始めとした原子力分野の課題解決に貢献するため、国内外の英知を結集し、様々な分野の知見や経験を、従前の機関や分野の壁を越えて緊密に融合・連携させた基礎的・基盤的研究及び人材育成を推進することを目的としている。平成30年度の新規採択課題から実施主体を文部科学省からJAEAに移行することで、JAEAとアカデミアとの連携を強化し、廃炉に資する中長期的な研究開発・人材育成をより安定的かつ継続的に実施する体制を構築した。本研究は、令和3年度に採択された研究課題のうち、「世界初の同位体分析装置による少量燃料デブリの性状把握分析手法の確立」の令和3年度の研究成果について取りまとめたものである。本研究は、少量燃料デブリの取り出し把握に必要な直接的なデータを世界で初めて取得して評価・検討を行っていくことを目的とする。SEM-EDS等やTEM-EDSでは同位体識別やPu、Bの分析ができない。一方、ICP-MS等のバルク分析では微小視野での情報が欠落する。つまり、既存の方法では、燃焼率指標情報($$^{148}$$NdとUの組成比)、中性子毒物Gdや中性子吸収物質Bの存在比などの局所分析データを含めて燃料デブリ性状を把握するための分析手段がないことが大きな課題である。JAEA大洗研究所に導入した同位体マイクロイメージング装置(工学院大学開発)は放射性の微小試料に断面加工を行いながら同位体組成などの局所的な定量データが多量に得られ、燃料デブリの性状を正しくかつ迅速に把握できる。令和3年度は、同位体マイクロイメージング装置の実用性の向上のための改良を行った。具体的には、高線量試料への対応として、検出器の放射線シールドや安全な試料導入機構の開発を行った。また、分析スループットや実用性向上のため、手動で調整が必要だった機構の自動化・遠隔化を行い、併せて重要核種について、最適な共鳴イオン化スキームの開発を行った。

論文

High thermo-separation efficiency of $$^{99m}$$Tc from molten $$^{100}$$MoO$$_{3}$$ samples by repeated milking tests

永井 泰樹; 川端 方子; 佐藤 望; 橋本 和幸; 佐伯 秀也; 本石 章司*

Journal of the Physical Society of Japan, 83(8), p.083201_1 - 083201_4, 2014/07

 被引用回数:12 パーセンタイル:59.15(Physics, Multidisciplinary)

High thermo-separation efficiencies of about 90% and 70% have been obtained for the first time for $$^{rm 99m}$$Tc from molten MoO$$_{3}$$ samples containing $$^{99}$$Mo with thicknesses of 4.0 and 8.8 mm, respectively, by repeated milking tests. $$^{99}$$Mo was produced with $$^{100}$$Mo($$n$$,2$$n$$)$$^{99}$$Mo by using neutrons from $$^{3}$$H($$d$$,$$n$$)$$^{4}$$He. The thermo-separation efficiency was determined by measuring the 141 keV $$gamma$$-ray yield of $$^{rm 99m}$$Tc within the molten MoO$$_{3}$$ samples with a radiation detector as a function of the furnace temperature and time. The diffusion coefficients of $$^{rm 99m}$$Tc in the molten MoO$$_{3}$$ samples were estimated in order to help understand the $$^{rm 99m}$$Tc release mechanism. The present result solves a long-standing problem of decreasing the separation efficiency of $$^{rm 99m}$$Tc from MoO$$_{3}$$ while increasing the sample mass or repeating sublimation in thermo-separation, and will bring a major breakthrough to obtain high-quality $$^{rm 99m}$$Tc from MoO$$_{3}$$ irradiated by accelerator-neutrons (protons) or reactor-neutrons.

論文

飛行時間型質量分析計への画像検出法導入による同位体比測定におけるダイナミックレンジの向上

片山 淳; 古川 勝敏; 渡部 和男

分析化学, 52(6), p.461 - 467, 2003/06

 被引用回数:0 パーセンタイル:0.00(Chemistry, Analytical)

飛行時間形質量分析計(TOFMS)を用いた元素の同位体比測定におけるダイナミックレンジの拡大を目指し、イオンの画像検出法の導入を検討した。TOFMSのイオン検出器として位置検出型の蛍光板つきマイクロチャンネルプレート(MCP)を使用し、イオンを光としてカメラで計測した。レーザー共鳴イオン化したイオンビームが質量弁別された後、時間依存の電場へ入射させてMCP上に掃引した。CCDカメラで記録した光点群を解析し質量スペクトルを得た。開発した方法をカルシウムの同位体比測定に適用し、5桁以上のダイナミックレンジが得られた。

論文

植物の生理活動研究の手段としてのPET

森 敏*; 中西 友子*; 林 浩昭*; 大山 卓爾*; 内田 博*; 松橋 信平; 関根 俊明

Radioisotopes, 50(9), p.408 - 418, 2001/09

原研が中心となり開発を進めてきた植物研究用ポジトロンイメージング装置(PETIS)とこれを用いて研究を行うためにこれまでに開発してきたポジトロン標識化合物について、開発経緯と現状を解説した。また、PETISを用いた原研・大学プロジェクト共同研究で得られた知見として、植物体を構成する主要元素である炭,窒素などの化合物,植物内での物質輸送に重要な役割を果たすと考えられる水,ミネラルとして重要な金属元素等の動態に関して、植物生理学的な立場から、これまでの研究手法ではえられなかった知見の新規性,重要性について解説した。

論文

Application of positron-emitting radioisotopes to plant physiology

関根 俊明

Program of Regional Training Workshop on GMP in Production of Tc99m Generator, 7 Pages, 1999/10

高崎研TIARAにおいて、ポジトロンを放出する$$^{11}$$C,$$^{13}$$N,$$^{18}$$F,$$^{48}$$V,$$^{52}$$Mn,$$^{62}$$Zn等の標識化合物を用いて植物の生理学的研究を行っている。この研究において、特徴的な植物用イメージング装置の概要とAVFサイクロトロンを用いるポジトロン放出核種標識化合物の製造法について報告する。植物用イメージング装置は現在植物の一部しか視野に入れることはできないが、植物が生きた状態で標識化合物の移行観測を可能にした。この方法による研究例として、鉄欠乏大麦における$$^{11}$$C標識メチオニンの移行研究の結果とその意義を紹介する。

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